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铁基超细粒子催化剂的F—T反应性能研究:Ⅲ.反应条件的影响,稳定性… 总被引:2,自引:2,他引:0
详细考察了反应条件,包括温度、压力、空速、原料气组成对Fe-Mn超细粒子催化剂F-T反应性能的影响。结果表明,反应条件对催化剂活性,低碳烯烃、CO2以及CH4选择性等都有一定的影响。在所考察的时间范围(840h)内,即使在很宽的作用范围操作,催化剂的稳定性仍能保持良好。硫中毒使催剂的F-T反应活性逐渐下降,产物向轻质组分偏移,C2~C4组分中烯/烷比值下降,但C2~C4烯占总烃的质量百分比略有升高 相似文献
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详细考察了制备参数对F-T反应性能的影响。适量的Mn可以显著提高Fe基超细粒子催化剂的低碳烯烃选择性和抑制CH_4的生成,同时活性没有明显降低,但Mn含量太高反而会起到不良影响。与普通分解法相比,控制降解法制得的Fe-Mn超细粒子催化剂具有更高的F-T反应活性和低碳烯烃选择性。由不同前驱体制得的Fe-Mn催化剂中,以草酸复合物制得的催化剂反应性能最佳。第二金属组分的影响是显著的:Mg导致产物移向轻质组分,CH_4含量显著增加,烯烃选择性下降,含氧物的形成受到抑制;Mn和h导致产物向重质组分偏移,CH_4选择性降低,烯烃选择性提高,含氧物含量降低。这种选择性变化模式可从催化剂结构特点得到较好解释。 相似文献
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调变钴系超细粒子催化剂合成重质烃 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了SiO2气凝胶超细粉、ZrO-SiO2超细复合氧化物载体以及Co/ZrO2-SiO超细粒子催化剂,考察了还原温度对Co/ZrO2-SiO催化剂F-T反应性能的影响。结果表明,400下,H2还原的Co/ZrO2-SiO2催化剂有最佳F-T反应活性和C5选择性。 相似文献
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研究了Fe-P-O催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)的低温催化活性,考察了催化剂组分的优化,最适宜的反应温区,反应过程参数,助催化剂组分,催化剂的晶型结构和活性相以及F:元素键合状态的XPS谱.确定了8%LiNO3-0.8Fe/P催化剂在650℃,CH4:O2:Ar=2:1:2及GHSV=3000h-1条件下,可获得甲烷转化率为11.90%和C2烃选择性为69.81%的结果.添加LiNO3为助催成分,可有效改善催化剂表面酸活性中心的分布,防止OCM中深度氧化和表面积炭,提高C2和C2烃选择性.该催化剂为可变价型,是六方形和料方形两种晶型结构的复合磷酸铁,活性相为斜方形FePO4物相. 相似文献
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详细考察了制备参数对F-T反应性能的影响。适量的Mn可以显著提高Fe基超细粒子催化剂的低碳烯烃选择性和抑制CH4的生成,同时活性没有明显降低,但Mn含量太反而会起到不良影响。与谱能分解法相比,控制降解法制得的Fe-Mn超细粒子催化剂具有更高的F-T反应活性和低碳烯烃选择性。由不同前驱体制得的Fe-Mn催化剂中,以草酸复合物制得的催化剂反应性能最佳。第二金属组分的影响是显著的Mg导致产物移向轻质组分 相似文献
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本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征. 相似文献
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以乙烯、乙烷为探针反应分子,以混合不同锌含量的ZnO/SiO_2,与HZSM-5为催化剂,在不同处理条件与不同混合方式(直接混合或机械研磨)下研究高温焙烧的俗化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Zn/HZSM-5上C_2H_4、C_2H_6的芳构化反应及NaHZSM-5与ZnO/SiO_2和NaZnHZSM-5与ZnO/SiO_2混合催化剂高温焙烧后的C_2H_4芳构化反应。发现Zn/HZSM-5是一种双功能催化剂,乙烯、乙烷芳构化反应的活性和选择性均与Zn/HZSM-5的双中心Zn ̄(2+)和B酸的相互匹配有密切关系,B酸和Zn ̄(2+)存在最合适匹配。而NZSM-5与ZnO/SiO_2合催化剂高温焙烧后具有Zn/HZSM-5的双功能性,HZSM-5与ZnO/SiO_2在高温下发生了固相反应。 相似文献
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以沥青中间相为原料,氢氧化钾直接活化,获得了比表面达2363m ̄2/g的超高比表面炭分子筛(CMS)。分别以CMS、SiO_2、活性炭和θ-Al_2O_3为担体,制备了负载钼催化剂,并研究其加压甲烷化反应性能,发现活性依下面顺序增加:θ-Al_2O_3<SiO_2<活性炭(AC)<CMS。还分别以钼酸铵和磷钼酸(HPMo)为前驱体,制备了CMS负载钼催化剂,并考察了其煤气甲烷化活性,发现不同的催化剂前驱体对催化剂反应活性影响很大。根据产物中CH_4/CO_2的变化,推测CO在钼催化剂上的甲烷化反应包括如下两个步骤:(1)3H_2+CO→CH_4+H_2O,(2)CO+H_2O→CO_2+H_2。 相似文献
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本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F_4)的酸性,酸性顺序为:H-F_4>Fe_2O_3/F_4>F_4原粉>水热处理的K-F_4>Li-F_4>NaF_4>K-F_4>NaOH/F_4,比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系.结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭具有高的氧化脱氢活性.碱金属阳离子改性的具有L酸中心的FeZSM-5是乙苯氧化脱氢的高活性催化剂。 相似文献
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通过活性测定,XRD、TG-DTA表征,考察了共沉淀法制备的铜锌锆合成甲醇催化剂中ZrO_2对物相结构、催化活性及热稳定性的影响。结果表明,ZrO_2能显著提高CO/H_2合成甲醇的催化活性和热稳定性。催化剂母体、氧化态和还原态的物相并未发生变化,仍分别为:Cu_2(OH)_3NO_3,(Cu,Zn)_5(CO_3)_2(OH)_6,(Cu,Zn)_2CO_3(OH)_2,Zn_5(CO_3)_2(OH)_6;CuO、2nO;Cu,ZnO。ZrO_2使催化剂各组分的结晶度变得更差,晶粒更细。实验证明催化剂中ZrO_2主要以无定形状态存在,也不排除与其它组分形成固溶体。本文还探讨了ZrO_2提高催化活性和热稳定性的原因。认为ZrO_2既起了载体的高分散作用,间隔活性组分作用,又起了增加和稳定活性中心的促进剂作用。 相似文献
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Co基超细粒子催化剂用于合成重质烃Ru助剂的作用 总被引:3,自引:0,他引:3
用溶胶凝胶法制备了SiO2气凝胶超细粉体及ZrO2SiO2超细复合载体,用浸渍法制备了Co/ZrO2SiO2超细粒子催化剂并用干混法制备了CoRu/ZrO2SiO2催化剂.考察了Ru的添加对Co/ZrO2SiO2催化剂的织构、结构、还原、氢脱附及其FT反应性能的影响.结果表明,Ru的添加使Co2+更难还原,催化剂活性略有下降,CH4选择性降低,C5+选择性及收率升高;Co1%Ru/ZrO2SiO2催化剂上的烃类产物不遵从SchulzFlory分布,在C9和C15有两个最高峰. 相似文献
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甲烷/二氧化碳重整反应催化剂的制备及反应性能研究 总被引:9,自引:1,他引:9
采用浸渍法制备载镍CH4/CO2重整反应催化剂,应用ICP,BET,EPMA,SEM,TEM,XPS等手段考察了焙烧温度,浸渍液酸度,助剂等制备条件对催化剂结构及反应性能的影响。结果表明,低温热处理制备的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的CH4/CO2重整反应活性.经酸或强碱溶液中制备的催化剂尽管活性分布及孔结构等均扔所不同,但二者的反应活性都很高; 相似文献
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本文采用Fe_3(CO)_(12)制备担载型络合物催化剂。采用程序升温反应技术考察了这类催化剂(CO+H_2)的反应性能,井使用紫外漫反射光谱和穆斯堡尔谱对催化剂进行了表征。经250℃和150℃还原的Fe/γ-Al_2O_3催化剂不仅活性远远高于450℃还原的Fe/γ-Al_2O_3,而且前者在反应过程中有乙烯和乙烷生成,后者则只有甲烷生成。经250℃还原的Fe/分子筛催化剂的活性高于450℃还原的Fe/分子筛催化剂,而且前者在反应过程中有乙烯、乙烷和丙烯生成,后者则只有甲烷生成。紫外漫反射谱和穆斯堡尔谱结果表明:较温和条件下活化的催化剂上有金属于属键骨架的存在。 相似文献
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两相体系中钌膦配合物催化4—苯基—3—丁烯—2—酮加氢反应的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
研究了水和有机物组成的两相催化体系中,由RuCl3-TPPTS(TPPTS:P(m-C6H4SO3Na)3)原位反应生成的催化活性物种对4-苯基-3-丁烯-2-酮(又名苄叉丙酮)的催化加氢反应.考察了钌浓度(1.0×10-3~6.0×10-3mol/L)、氢压(1.0~6.0MPa)、反应温度(30~70℃)、配体浓度(1.2~7.2×10-2mol/L)、阳离子表面活性剂(CTAB:十六烷基三甲基溴化铵)及反应时间等对加氢反应活性和选择性的影响,并与以配合物RuCl2(TPPTS)3为催化剂前体生成的催化活性物种对加氢反应的活性及选择性进行了比较.结果表明,分别由配合物RuCl2(TPPTS)3及RuCl3-TPPTS原位反应生成的催化活性物种,都只催化4-苯基-3-丁烯-2-酮的C=C键选择加氢.由配合物RuCl2(TPPTS)3形成的催化体系的加氢活性及选择性均优于RuCl3-TPPTS原位反应生成的催化活性物种.阳离子表面活性剂的加入,使加氢反应活性下降,选择性略有提高 相似文献