分子发射光谱法测量微波等离子体气体温度

通过OH自由基A2Σ+→X2Π_r电子带系分子发射光谱测温法,实现了对氩气、氮气、空气三种大气压微波等离子体气体温度的测量。探究了不同微波功率、不同气体流量下气体温度的变化规律,测量了氮气、空气微波等离子体羽流的轴向温度分布。实验结果表明,不同工作条件下微波等离子体核心温度普遍超过2 000 K,空气微波等离子体可超过6 000 K;同样工作条件下三种微波等离子体气体温度满足：T_Ar<T_N2<T_Air;气体温度总体上随微波功率增加而小幅增加,随气体流量下降而小幅降低;氮气与空气等离子体羽流温度沿轴向迅速降低。为验证分子发射光谱测温法的准确性,以热电偶测温作为比对,对温度较低的介质阻挡放电氩气等离子体进行了温度测量,实验表明,分子发射光谱法与热电偶所测结果十分接近。     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

大气压氩气/空气介质阻挡放电中分子振动温度

使用水电极介质阻挡放电装置,在氩气和空气混合气体放电中,利用光谱方法测量了氮分子(C3Π_u)的振动温度及其随空气含量的变化关系。计算中采用的是氮分子第二正带系(C3Π_u→B3Π_g)的发射谱线,顺序带组有：Δｖ＝-1,Δｖ＝-2和Δｖ＝-3。结果表明：大气压介质阻挡放电中氮分子振动温度范围为1 938～2 720 K,振动温度随空气含量的增加几乎是线性增加的。该工作对研究介质阻挡放电中等离子体的动力学过程具有重要意义。     

低功率电弧放电辅助甲烷燃烧的实验研究

利用低功率电弧放电辅助甲烷燃烧,研究了在不同甲烷/空气比例的情况下,等离子体对甲烷燃烧的影响。采用发射光谱仪进行光谱诊断,比较有/无等离子体辅助甲烷燃烧火焰发射光谱的异同,讨论了等离子体辅助燃烧可能发生的过程和机理。比较有/无等离子体辅助甲烷燃烧火焰温度的变化。利用气相色谱和烟气分析仪对甲烷燃烧产物中的CH₄、CO 和O₂ 进行分析。实验结果表明,加等离子体后,火焰的温度升高,尾气中的可燃性成分减少,氧气含量降低,在很大程度上提高了甲烷的燃烧效率;甲烷/空气的比例越低,燃烧效率的提高越明显;甲烷的富燃燃烧极限从16%调高到21%。     

发射光谱研究氩气/空气混合气体介质阻挡放电能量传递过程

使用水电极介质阻挡放电装置,对比氩气与氩气/少量空气的混合气体以及空气与空气/少量氩气的混合气体放电的发射光谱,研究了氩气与空气相混合时气体放电中的能量传递过程。实验发现, 当氩气中加入少量的空气时,氩原子谱线均变弱,说明空气中的氮分子对氩原子的各激发态具有猝灭作用。并且随着空气含量的增加,各谱线变弱的速率不同。越是与氮分子的激发电位接近的氩原子的激发态被猝灭的作用越明显。另一方面,当空气中加入少量氩气时,发现氮分子第二正带系和氮分子离子第一负带系的谱线均被增强。说明在空气/少量氩气放电中,氮分子的激发由于亚稳态氩原子的潘宁激发传能而增强。因此在氩气/空气混合气体放电中,气体成分及比例影响放电的发光特性和能量传输特性。     

分子发射光谱法测量微波等离子体气体温度（英文）

通过OH自由基A~2Σ~+→X~2Π_r电子带系分子发射光谱测温法,实现了对氩气、氮气、空气三种大气压微波等离子体气体温度的测量。探究了不同微波功率、不同气体流量下气体温度的变化规律,测量了氮气、空气微波等离子体羽流的轴向温度分布。实验结果表明,不同工作条件下微波等离子体核心温度普遍超过2 000K,空气微波等离子体可超过6 000K;同样工作条件下三种微波等离子体气体温度满足:T_(Ar)T_N_2T_(Air);气体温度总体上随微波功率增加而小幅增加,随气体流量下降而小幅降低;氮气与空气等离子体羽流温度沿轴向迅速降低。为验证分子发射光谱测温法的准确性,以热电偶测温作为比对,对温度较低的介质阻挡放电氩气等离子体进行了温度测量,实验表明,分子发射光谱法与热电偶所测结果十分接近。     

氩气/空气等离子体助燃激励器的实验研究

为了获得氩气/空气等离子体助燃激励器的特性,首先在空气中加入少量氩气的条件下,对条状、王状和网状三种不同电极形状的等离子体助燃激励器的放电特性进行对比,实验结果表明电极形状对激励器放电特性影响不大。然后对条形电极在纯空气和10%氩气/90%空气两种条件下的放电特性和发射光谱进行研究,发现加入氩气后,放电参数变化趋势与纯空气相似,但电流脉冲增多,放电均匀度增加,起始放电电压由27kV降低到24kV,并且介质阻挡放电发射光谱增强。     

常压射流等离子体发射光谱研究

使用改进介质阻挡放电装置生成常压射流等离子体,采用光纤光栅光谱仪在300～1 000 nm范围记录了不同放电电压的氩气发射光谱,并比较了空气和氩气常压介质阻挡放电等离子体发射光谱,分析发现氩气发射光谱中的谱线都是氩原子的发射谱线,表明常压射流装置产生的等离子体全部为氩等离子体,而无其他空气成分参与放电。为测量电子激发温度,选用相距较近的763.51和772.42 nm两条光谱线对电子温度进行分析,结果表明电子激发温度的范围在0.1～0.3 eV,而且它还随着放电电压的增加而增加。初步使用“红外测温仪”测量被处理材料表面温度,结果发现材料表面的温度也随着放电电压的增加而增加,范围在50～100 ℃,材料表面温度的变化趋势可以近似表征等离子体宏观温度变化趋势。通过分析常压射流等离子体的温度特性,探讨了常压射流等离子体温度对材料改性研究的意义。     

Ar/CH4等离子体射流发射光谱诊断研究

为了更加深入的研究大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电机理和其内部电子的状态,通过自主设计的针-环式介质阻挡放电结构,在放电频率10 kHz、一个大气压条件下产生了稳定的Ar/CH₄等离子体射流,并利用发射光谱法对其进行了诊断研究。对大气条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电现象及内部活性粒子种类进行诊断分析,重点研究了不同氩气甲烷体积流量比、不同峰值电压对大气压Ar/CH₄等离子体射流电子激发温度、电子密度以及CH基团活性粒子浓度的影响规律。结果表明,大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流呈淡蓝色,在射流边缘可观察到丝状毛刺并伴有刺耳的电离声同时发现射流尖端的形态波动较大;通过发射光谱可以发现Ar/CH₄等离子体射流中的主要活性粒子为CH基团,C,CⅡ,CⅢ,CⅣ,ArⅠ和ArⅡ,其中含碳粒子的谱线主要集中在400~600 nm之间,ArⅠ和ArⅡ的谱线分布在680~800 nm之间;可以发现CH基团的浓度随峰值电压的增大而增大,但CH基团浓度随Ar/CH₄体积流量比的增大而减小,同时Ar/CH₄等离子体射流中C原子的浓度随之增加,这表明氩气甲烷体积流量比的增大加速了Ar/CH₄等离子体射流中C-H的断裂,因此可以发现增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可明显的加快甲烷分子的脱氢效率,但增大氩气甲烷体积流量比的脱氢效果更加明显。通过多谱线斜率法选取4条ArⅠ谱线计算了不同工况下的电子激发温度,求得大气压Ar/CH₄等离子体射流的电子激发温度在6 000~12 000 K之间,且随峰值电压与氩气甲烷体积流量比的增大均呈现上升的趋势;依据Stark展宽机理对Ar/CH₄等离子体射流的电子密度进行了计算,电子密度的数量级可达1017 cm-3,且增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可有效的提高射流中的电子密度。这些参数的探索对大气压等离子体射流的研讨具有重大意义。     

团簇六边形斑图等离子体参数的光谱测量

在氩气和空气混合气体介质阻挡放电中,首次发现了团簇六边形斑图。运用发射光谱法,研究了此斑图中单个团簇的三种等离子体参数：分子振动温度、分子转动温度以及电子的平均能量随空气含量的变化。实验通过测量氮分子光谱并采用氮分子第二正带系(C3Π_u→B 3Π_g)计算了振动温度;同时采集氮分子离子(N+₂)的第一负带系(B 2Σ+_u→X 2Σ+_g)计算转动温度。利用氮分子离子391.4 nm和激发态的氮分子337.1 nm两条发射谱线的相对强度之比,作为研究电子平均能量的变化的依据。结果显示,当混合气体中空气含量从16%逐渐增大到24%时,三种等离子体参数均逐渐增大。     

发射光谱研究大气压等离子体射流的气体温度

采用介质阻挡放电等离子体喷枪装置,在大气压下流动氩气中产生了射流等离子体。利用光电倍增管,对射流等离子体进行了时空分辨测量,分析了等离子体喷枪内介质阻挡放电和外部等离子体羽的放电特性。利用高分辨率光谱仪采集等离子体羽处的发射光谱,通过对发射光谱中OH(A2Σ+→X2Π,307.7～308.9nm)及N2+的第一负系(B2Σ+u→X2Π+g,390～391.6nm)谱线拟合得到了射流等离子体的转动温度,拟合得到的转动温度分别为443和450K。在5%的误差范围内,这2种方法得到的结果是一致的。由于在大气压下,转动温度近似等于产生气体放电的气体温度,所以可以确定大气压射流等离子体气体温度。利用该方法研究了不同电压下的气体温度,发现气体温度随着外加电压增加而增大。     

大气压氩气/空气针-环式介质阻挡放电发射光谱诊断

为了更加深入地了解氩气/空气等离子体射流内的电子输运过程及化学反应过程,通过针-环式介质阻挡等离子体发生器在放电频率10 kHz,一个大气压条件下对氩气/空气混合气进行电离并产生了稳定的等离子体射流。通过发射光谱法对不同峰值电压下氩气/空气等离子体射流的活性粒子种类、电子激发温度及振动温度进行了诊断。结果表明,射流中的主要活性粒子为N₂的第二正带系、Ar Ⅰ原子以及少量的氧原子,其中N₂的第二正带系的相对光谱强度最强、最清晰,在本试验的发射光谱中没有发现N+₂的第一负带系谱线,这说明在氩气/空气等离子体射流中几乎没有电子能量高于18.76 eV的自由电子。利用Ar Ⅰ原子激发能差较大的5条谱线做最小二乘线性拟合对等离子体射流的电子激发温度进行了计算,得到大气压氩气/空气等离子体射流的电子激发温度在7 000~11 000 K之间。随峰值电压的增大,电子激发温度表现出先增大后减小的变化趋势,这说明电子激发温度并不总是随峰值电压的增长单调变化的。通过N₂的第二正带系对等离子体振动温度进行了诊断,发现大气压氩气/空气等离子体射流振动温度在3 000~4 500 K之间,其随峰值电压的增大而减小,这意味着虽然峰值电压的提高可有效提高自由电子的动能,但当电子动能较大时自由电子与氮分子之间的相互作用时间将会缩短,进而二者之间的碰撞能量转移截面将会减小,从而导致等离子体振动温度的降低。     

Effect of electrical discharge in water on concentration of nitrate solution

In this work, the effect of electrical discharge on nitrate concentration is considered in aqueous solution. The atmospheric pressure plasma was produced by a high-voltage power supply at 27 k Hz using pin-to-pin configuration. Air, argon,and argon/methane mixture were used to study the working gas effect. UV-VIS spectroscopy and ion chromatography were used to analyze the effect of the electrical discharge on nitrate concentration in deionized water. Optical emission spectroscopy(OES) was applied to diagnose active species inside and on the surface of the deionized water solution. The results of the present work showed that the atmospheric pressure electric discharge with air increases nitrate concentration while it remains constant using argon and argon/methane electrical discharges. It was also revealed that in the presence of air, the electrical discharge reduces p H, acidifying the solution and increasing solution conductivity due to production of extra nitrate ions. On the other hand, argon electrical discharge increases p H and conductivity due to production of OHion in water.     

空心针板放电等离子体气体温度和振动温度研究

使用空心针板放电装置,以氩气作为导入气体,在大气环境下产生了1.6~3 cm波长的等离子体炬。利用发射光谱法,研究了等离子体炬弧根和弧梢处的气体温度和振动温度,以及它们随气体流量的变化。等离子体气体温度通过对OH基309 nm附近的谱带进行拟合得到,等离子体振动温度由氮分子第二正带系C3Πu—B3Πg计算得到。实验发现弧根和弧梢处的气体温度相等,并随着气体流量的增大而下降。当气体流量从3.0 mL.min-1增大到6.5 mL.min-1时,气体温度由350 K下降到300 K。当气体流量较小(如3.0 mL.min-1)时,弧梢处的振动温度(1 950 K)高于弧根处的振动温度(1 755 K)。随着气体流量的增大,弧梢处与弧根处的振动温度均下降,但弧梢处下降速率较快。当气体流量较大时,二者趋于相等。     

大气压非平衡等离子体甲烷干法重整零维数值模拟

大气压非平衡等离子体由于其独特的非平衡特性,可为甲烷和二氧化碳稳定温室气体分子活化和重整提供非热平衡和活化环境.本文采用了零维等离子体化学反应动力学模型,考虑了详细的CH₄/CO₂等离子体化学反应集,重点研究了反应气体CH₄/CO₂摩尔分数(5%—95%)对大气压非平衡等离子体甲烷干法重整制合成气和重要含氧化合物的影响.首先,给出了进料气体不同体积比时电子密度和温度随时间的演化规律,结果表明初始甲烷摩尔分数的提高有利于获得较高的电子密度和电子温度.随后,讨论了主要自由基和离子数密度在不同的甲烷摩尔分数下随着时间的变化规律,并给出了反应气体的转化率、合成气体和重要含氧化合物的选择性.此外,还明确了合成气和含氧化合物主要生成和损耗的化学反应路径,发现甲基和羟基是合成含氧化合物的关键中间体.最后,归纳总结给出了主要等离子体粒子之间的总体等离子体化学反应流程图.     

大气压下石英毛细管内氩等离子体放电的发射光谱诊断

在长度为20 cm的石英毛细管内利用两个边缘锋利的中空的针型电极之间的氩气放电产生了高电子密度的大气压等离子体。利用发射光谱对所获得的等离子体的几个重要参数进行了诊断。利用计算机谱线拟合法合成了300 nm附近OH(A-X)的(0-0)转动谱带并通过与测量谱线的比较确定了等离子体的气体温度,根据H_β谱线Stark展宽法计算了等离子体的电子密度,采用玻尔兹曼曲线斜率法依据测得的有关氩的发射光谱估算了等离子体的电子温度。研究结果表明,这种石英毛细管内弧光放电等离子体的气体温度约为(1 100±50)K;电子密度数量级在1014 cm-3;电子温度约为(14 515±500)K。