单层二硫化钼的制备及在器件应用方面的研究

二硫化钼(MoS₂)作为一种新兴的二维半导体材料,它具有天然原子级的厚度以及优异的光电特性和机械性能,在未来超大规模集成电路中具有巨大的应用潜力.本文综述了我们课题组在过去几年中在单层MoS₂薄膜研究方面所取得的进展,具体包括:在MoS₂薄膜制备方面,通过氧辅助气相沉积方法,实现了大尺寸MoS₂单晶的可控生长;通过独特的多源立式生长方法,实现了4 in晶圆级大晶粒高定向的单层MoS₂薄膜的外延生长,样品显示出极高的光学和电学质量,是目前国际上报道的质量最好的晶圆级MoS₂样品;通过调节MoS₂薄膜的氧掺杂浓度,可以实现对其电学和光学特性的有效调控.在MoS₂薄膜器件与应用方面,利用制备的高质量单层MoS₂薄膜,实现了高性能柔性晶体管的集成,这种大面积柔性逻辑和存储器件显示出优异的电学性能;在集成多层场效应晶体管的基础上,设计,加工了垂直集成的多层全二维材料的多功能器件,充分发挥器件的组合性能...     

大面积单层二硫化钼的制备及其光电性能

过渡金属硫族化合物(TMDCs)材料具有优异的电学和光电性能,在下一代光电子器件中具有广阔的应用前景.然而,大面积均匀生长单层的TMDCs仍然具有相当大的挑战.本工作提出了一种简单而有效的利用化学气相沉积(CVD)制备大面积单层二硫化钼(MoS₂)的方法,并通过调整氧化物前驱体的比例,调整MoS₂单晶/薄膜生长.随后,利用叉指电极掩膜板制备出单层MoS₂薄膜光电探测器.最后,在405 nm激光激发下,不同电压和不同激光功率条件下均表现出高稳定和可重复的光电响应,响应时间可达毫秒(ms)量级.此外,该光电探测器实现了405—830 nm的可见光到近红外的宽光谱检测范围,光响应度(R)高达291.7 mA/W,光探测率(D^*)最高达1.629×10⁹ Jones.基于该CVD制备的单层MoS2薄膜光电探测器具有成本低、能大规模制备,且在可见光到近红外的宽光谱范围内具有良好的稳定性和重复性的优点,为未来电子和光电子器件的应用提供了更多的可能性.     

单层二硫化钼与银纳米颗粒阵列复合结构的表面增强荧光特性研究

本文采用阳极氧化铝模板辅助真空蒸镀技术研究并制备了厘米级、形貌均一、颗粒尺寸可控的银纳米颗粒(AgNPs)阵列,并结合传统的湿法转移技术获得了单层MoS₂/AgNPs阵列复合结构。系统研究了该复合结构的表面增强荧光(SEF)特性,结果表明我们制备的AgNPs阵列可用作高效SEF基底来增强单层MoS₂的荧光性能。且随着温度降低,单层MoS₂的荧光性能得到了进一步提升。本研究为MoS₂在光电集成领域的应用提供了理论和技术基础。     

Te掺杂单层MoS2的电子结构与光电性质

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了Te掺杂对单层MoS₂能带结构、电子态密度和光电性质的影响。结果表明,本征单层MoS₂属于直接带隙半导体材料,其禁带宽度为1.64 eV。本征单层MoS₂的价带顶主要由S-3p态电子和Mo-4d态电子构成,而其导带底则主要由Mo-4d态电子和S-3p态电子共同决定;Te掺杂单层MoS₂为间接带隙半导体材料,其禁带宽度为1.47 eV。同时通过Te掺杂,使单层MoS₂的静态介电常数增大,禁带宽度变窄,吸收光谱产生红移,研究结果为单层MoS₂在光电器件方面的应用提供了理论基础。     

Au的金属颗粒对二硫化钼发光增强

二硫化钼(MoS₂)是一种层状的二维过渡金属硫族化合物材料,从块体到单层,禁带由间接带隙变为直接带隙,由于通常机械剥落的单层MoS₂是n型掺杂的,使得其发光效率仍然很低. 在本文中,采用匀胶机旋涂的方法将共振吸收峰在514 nm附近的纳米金颗粒尽可能均匀的铺在单层、双层以及多层的MoS₂样品表面,发现单层和双层样品的光致发光谱(PL谱)分别增强了约30倍和2倍同时伴随着峰位的蓝移,而多层样品的发光强度也略有增强. 拉曼特性揭示了纳米金颗粒对单层和双层MoS₂样品产生了明显的p型掺杂,从而增强了发光;同时纳米金颗粒的表面等离子激元效应对激发光的天线作用也是增强MoS₂的光致发光的一个因素. 关键词： 二硫化钼 光致发光 p型掺杂 Au纳米颗粒     

低温下二硫化钼电子迁移率研究

二硫化钼(MoS₂)是已知的二维半导体材料中光电性能最优秀的材料之一. 单原子层厚的MoS₂是禁带宽度为1.8 eV 的二维直接带隙半导体材料, 可以用来发展新型的纳米电子器件和光电功能器件. 本论文利用玻尔兹曼平衡方程输运理论研究低温时MoS₂系统的电输运性质, 计算得到了MoS₂电子迁移率的解析表达式. 研究发现, 低温时MoS₂ 的迁移率与衬底材料的介电常数的平方成正比; 与系统的电子浓度对带电杂质的浓度的比率n_e/n_i 成线性关系. 因此, 选用介电常数高的衬底材料, 适当提高MoS₂系统的载流子浓度, 同时降低杂质的浓度, 可以有效提高MoS₂系统的迁移率. 研究结果为探索以MoS₂为基础的新型纳米光电器件的研究和实际应用提供了理论依据. 关键词： 二硫化钼 迁移率 电输运 平衡方程     

常压CVD法合成铌掺杂少层MoS2

利用粉体NbCl₅作为Nb掺杂源,采用常压CVD方法合成了大尺寸Nb掺杂的少层MoS₂薄膜。通过扫描电子显微镜和原子力显微镜观察获得了该薄膜样品的形貌和厚度信息。拉曼光谱和X射线光电子谱测试证实了Nb被掺入到了MoS₂薄膜中,Nb掺杂的MoS₂合金薄膜已经形成。最后,对Nb掺杂的少层MoS₂薄膜的电学性质进行了测试。     

蓝宝石基片上制备大面积Tl2Ba2CaCu2O8超导薄膜

在2英寸双面蓝宝石基片上采用CeO₂作为缓冲层制备了高质量Tl₂Ba₂CaCu₂O₈(Tl-2212)超导薄膜.以金属铈作为溅射靶材,采用射频磁控反应溅射法生长了c轴织构的CeO₂缓冲薄膜,并研究了不同生长条件对于CeO₂缓冲层的晶体结构及表面形貌的影响.超导薄膜采用直流磁控溅射和后热处理的方法制备.扫描电子显微镜(SEM)图像显示,超     

基于熔融玻璃的预沉积法生长毫米级单晶MoS2及WS2-MoS2异质结

MoS₂是一种具有优异光电性能和奇特物理性质的二维材料,在电子器件领域具有巨大的应用潜力.高效可控生长出大尺寸单晶MoS₂是该材料进入产业应用所必须克服的重大难关,而化学气相沉积技术被认为是工业化生产二维材料的最有效手段.本文介绍了一种利用磁控溅射预沉积钼源至熔融玻璃上,通过快速升温的化学气相沉积技术生长出尺寸达1 mm的单晶MoS₂的方法,并通过引入WO₃粉末生长出了二硫化钼与二硫化钨的横向异质结(WS₂-MoS₂).拉曼和荧光光谱仪测试表明所生长的样品具有较好的晶体质量.利用转移电极技术制备出了背栅器件样品并对其进行了电学测试,在室温常压下开关比可达10~5,迁移率可达4.53 cm~2/(V·s).这种低成本高质量的大尺寸材料生长方法为二维材料电子器件的大规模应用找到了出路.     

过渡金属硫族化合物柔性基底体系的模型与应用

柔性基底体系是晶体外延生长领域于20世纪90年代提出的概念.其核心思想是利用超薄的基底,使其在外延生长时能同时与外延晶膜发生应变,以抵消二者之间的晶格失配,从而减少外延晶膜中的位错,提高晶膜的质量.但是人工制备性能优良的超薄基底往往需要较为复杂的工艺.另一方面,过渡金属硫族化合物由于其层状结构特性和层间较弱的范德瓦耳斯相互作用,是天然的柔性基底.本文介绍近几年来新发展的过渡金属硫族化合物柔性基底体系的模型及应用.以Au-MoS₂作为柔性基底外延生长的原型,结合密度泛函理论、线性弹性理论以及位错理论构建模型,并根据计算结果解释了早先利用透射电子显微镜观测到的Au薄膜在MoS₂上外延生长的相关实验现象.此外,本文还介绍了受到该理论模型启发的相关实验工作,特别是利用Au薄膜分离大面积、单层、高质量MoS₂的技术.最后,讨论了在该领域内值得关注和进一步探索的理论问题.     

La内嵌 graphene/MoS2层的储氢性能研究

运用密度泛函理论研究了La内嵌graphene/MoS₂层的储氢性能.由于La的内嵌graphene/MoS₂异质结的层间距被拉大.详细研究了氢气分子在La内嵌的graphene/MoS₂结构上的吸附行为.结果表明,一个La原子最多可以吸附六个氢气分子,采用GGA/PBE泛函计算得到氢气分子的平均吸附能为0.198 eV.合适的吸附能使得设计材料能够在温和条件下实现可逆存储.重要的是,La原子能够分散地内嵌在graphene/MoS₂异质结中,这将为氢气分子提供更多吸附位.研究表明理论上预测La内嵌graphene/MoS₂材料是一种潜在的储氢材料.     

V,Cr,Mn掺杂MoS2磁性的第一性原理研究

基于第一性原理的自旋极化密度泛函理论分别研究了过渡金属V, Cr, Mn掺杂单层MoS₂的电子结构、 磁性和稳定性. 结果表明: V和Mn单掺杂均能产生一定的磁矩, 而磁矩主要集中在掺杂的过渡金属原子上, Cr单掺杂时体系不显示磁性. 进一步讨论双原子掺杂MoS₂ 体系中掺杂原子之间的磁耦合作用发现, Mn掺杂的体系在室温下显示出稳定的铁磁性, 而V掺杂则表现出非自旋极化基态. 形成能的计算表明Mn掺杂的MoS₂体系相对V和Cr 掺杂结构更稳定. 由于Mn掺杂的MoS₂ 不仅在室温下可以获得比较好的铁磁性而且其稳定性很高, 有望在自旋电子器件方面发挥重要的作用. 关键词： 2')" href="#">单层MoS₂ 掺杂 铁磁态 第一性原理     

涂层导体用金属基带表面对过渡层成核的机理研究

涂层导体用金属基带的表面状况对在其上制备的过渡层的形貌和取向有很大影响.在Ni单晶、轧制辅助双轴织构基带(RABiTS)Ni和经过硫化处理的Ni基带三种不同衬底上采用磁控溅射法制备了CeO₂过渡层.结果表明,在Ni单晶和硫化处理的Ni基带上制备的CeO₂薄膜取向较差,而在RABiTS Ni上制备的CeO₂薄膜完全呈c轴取向,表面平整致密.反射高能电子衍射图显示,RABiTS Ni具有的c(2×2)的S超结构对CeO₂薄膜的取向生长起到了很重要的作用. 关键词： 涂层导体 金属基带 超结构 过渡层     

单层MoSe2单晶的光学及电学性能探究

采用Au箔作为生长衬底,通过化学气相沉积法制备了高质量的单层MoSe₂单晶.通过光学显微镜、扫描电子显微镜、扫描透射电子显微镜等对其形貌和结构进行了表征,研究了单层MoSe₂单晶的光学及电学特性.结果表明：单层MoSe₂具有非线性光学特性,并具有直接带隙结构(带隙宽度约为1.56 eV)及较好的光致发光特性.当其作为场效应晶体管器件的半导体沟道材料时,器件的载流子迁移率为1.6 cm²/(V·s),开关比约为10⁴.     

MoS2/SiO2界面黏附性能的尺寸和温度效应

探索二维材料与其衬底之间的黏附性能对于二维材料的制备、转移以及器件性能的优化至关重要.本文基于原子键弛豫理论和连续介质力学方法,系统研究了尺寸和温度对MoS₂/SiO₂界面黏附性能的影响.结果表明,由于表面效应引起的热膨胀系数、晶格应变和杨氏模量的变化, MoS₂/SiO₂界面黏附能随MoS₂厚度的减小而增大,而热应变使MoS₂/SiO₂界面黏附能随温度的升高而逐渐降低.此外,预测了在不同尺寸和温度下MoS₂在SiO₂衬底上的“脱落”条件,系统阐述了MoS₂与SiO₂衬底之间黏附性能的物理机制,为基于二维材料电子器件的优化设计提供了理论基础.     

(Cu,N)共掺杂TiO2/MoS2异质结的电子和光学性能:杂化泛函HSE06

在密度泛函理论的基础上,系统地研究了Cu/N（共）掺杂的TiO₂/MoS₂异质结体系的几何结构、电子结构和光学性质.计算发现,TiO₂/MoS₂异质结的带隙相比于纯的TiO₂（101）表面明显变小,Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂异质结体系的禁带宽度也明显地减小,这导致光子激发能量的降低和光吸收能力的提高.通过计算Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂的差分电荷密度,发现光生电子与空穴积累在掺杂后的TiO₂（101）表面和单层MoS₂之间,这表明掺杂杂质体系可以有效地抑制光生电子-空穴对的复合.此外,我们计算了在不同压力下TiO₂/MoS₂异质结的几何、电子和光学性质,发现适当增加压力可以有效提高异质结的光吸收性能.本文结果表明,Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂异质结和对TiO₂/MoS₂异质结加压都能有效地提高材料的光学性能.     

Cr和W掺杂的单层MoS2电子结构的第一性原理研究

采用密度泛函理论框架下的第一性原理平面波赝势方法, 研究了Cr和W掺杂对单层二硫化钼(MoS₂)晶体的电子结构性质的影响. 计算结果表明: 当掺杂浓度较高时, W对MoS₂的能带结构几乎没有影响, 而Cr的掺杂则影响很大, 表现为能带由直接带隙变为间接带隙, 且禁带宽度减小. 通过进一步分析, 得出应力的产生是导致Cr掺杂的MoS₂电子结构变化的最直接的原因.     

LaTiO3(110)薄膜分子束外延生长的精确控制和表面截止层的研究

LaTiO₃ 是一种典型的强关联电子材料, 其(110) 薄膜为通过晶格对称性、应变等的设计调控外延结构的物理性质提供了新的机会. 本文研究了SrTiO₃(110) 衬底表面金属La 和Ti 沉积所引起的微观结构变化, 进而利用电子衍射信号对分子束外延薄膜生长表面阳离子浓度的灵敏响应, 发展了原位、实时、精确控制金属蒸发源沉积速率的方法, 实现了高质量LaTiO₃(110) 薄膜的生长和对阳离子化学配比的精确控制. 由于LaTiO₃中Ti³⁺ 3d 电子的库仑排斥作用, 氧原子层截止的(110) 表面更容易实现极性补偿, 因此生长得到的薄膜表面暴露出单一类型的氧截止面.     

单轴压力下Ge2X2Te5(X=Sb,Bi)薄膜拓扑相变的第一性原理研究

随着拓扑绝缘体的发现, 材料拓扑物性的研究成为凝聚态物理研究的热点领域. 本文基于第一性原理计算, 研究了化合物Ge₂X₂Te₅ (X=Sb, Bi) 的块体结构和二维单层和双层薄膜结构的拓扑物性, 以及单双层薄膜在垂直方向单轴压力下的拓扑量子相变. 研究发现, A型原子序列排列的这两种化合物都是拓扑绝缘体, 其单层薄膜都是普通金属, 而双层薄膜都是拓扑金属, 单层和双层薄膜在单轴加压过程中都没有发生拓扑量子相变; 这两种化合物的B型原子序列的晶体是普通绝缘体, 其所对应的薄膜, Ge₂Sb₂Te₅单层是普通金属, 双层薄膜和Ge₂Bi₂Te₅的单层和双层薄膜均为普通绝缘体, 但是在单轴加压过程中B 型原子序列所对应的单层和双层薄膜都转变为拓扑金属.     

ZnO·TiO2双层复合薄膜的制备及其光学性能的研究

采用溶胶-凝胶法(Sol-Gel),分别以乙酸锌(Zn(CH₃COO)₂H₂O)、钛酸酊酯(Ti(OC₄H₉)₄)为锌源和钛源,在玻璃衬底以及硅衬底上制备了不同浓度的、均匀的、结晶质量良好的单层ZnO、TiO₂薄膜及双层的ZnO·TiO₂复合薄膜。结果表明,所制备的单层本征ZnO、TiO₂薄膜分别沿(002)、(101)晶面生长,且当本征ZnO、TiO₂的浓度分别为0.45 mol/L、0.65 mol/L时,择优取向生长最明显。ZnO·TiO₂复合薄膜的(101)、(004)特征峰明显,且0.45 mol/L/0.55 mol/L的双层ZnO·TiO₂复合薄膜结晶质量最好;薄膜表面最为平整,粒子分布均匀,粘连现象最少;对紫外光的吸收最强,禁带宽度为3.39 eV。