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双功能金属卟啉催化环氧化合物与 CO2 偶联反应合成环碳酸酯 总被引:1,自引:0,他引:1
合成了新颖的双功能水溶性金属卟啉 催化剂 M(TTMAPP)I4(X) (M = Co, Fe, Mn 和 Cr; X = OAc, CF3COO, CCl3COO, OTs, Cl, Br 和 I), 研究了它们催化 CO2 与末端环氧化合物合成环碳酸酯的偶联反应. 分别考察了反应温度、不同金属的 Lewis 酸中心、抗衡离子和催化剂重复使用次数对反应性能的影响. 当以 Co(III)(TTMAPP)I4(OAc) 为催化剂, 底物与催化剂摩尔比为 1 000, 温度为 353 K, CO2 压力为 667 kPa 和无溶剂条件下, 反应 5 h 时丙烯环碳酸酯收率为 95.4%. 在 298 K, 底物与催化剂之比为 2 000 时, 加入 1 ml 甲醇, 反应 24 h 丙烯环碳酸酯收率为 19.4%. 催化剂可以用乙醚回收, 循环使用 5 次后催化剂活性没有明显降低. 相似文献
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现在全世界每年产生二氧化碳的量已超过百亿吨,预计到2010年全球二氧化碳的排放量将是278亿吨.二氧化碳是一种温室气体,它在大气中的含量不断增加会导致全球变暖,造成全球性气候异常,给生态环境带来严重影响,引发频繁的自然灾害.因此,如何控制二氧化碳的排放已经引起世界范围的广泛关注.2007年12月在印度尼西亚巴厘岛召开的联合国巴厘国际气候会议重点讨论了二氧化碳的排放问题,目前世界各国均投入大量人力物力进行二氧化碳的治理,如发达国家研发将二氧化碳收集并深埋地下,在治理的同时也限制企业二氧化碳排放量. 相似文献
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以4,4'-二取代联苯(或4,4'-二取代二苯甲烷)为原料合成了几种新的3,7-二取代二苯并环状溴(鎓)盐.对几种溴(鎓)盐与KBH4及与NaN3的反应进行了研究.结果表明,前一反应主产物为2-溴-4,4'-二取代联苯(或2-溴-4,4'-二取代二苯甲烷),后一反应的主产物为2-叠氮基-2'-溴-4,4'-二取代联苯(20a-20d).通过20a-20d的热反应合成几种新的多取代咔唑(21a-21d). 相似文献
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金鸡纳碱季铵盐促进的CO_2与环氧化合物的不对称环加成反应 总被引:2,自引:0,他引:2
开发了钴配合物/金鸡纳碱季铵盐催化剂体系用于催化 CO2 与环氧化合物的不对称环加成反应, 考察了催化剂和助催化剂中阴离子对反应的影响. 结果表明, 该反应可在 667 kPa CO2 压力和室温下进行. 催化剂中不同阴离子的活性次序为 2-硝基苯氧基 > 2,4,6-三硝基苯氧基 > NO3? > OAc? > 三氟乙酸根 ≈ B ? > Cl? >对甲苯磺酸根. 当助催化剂阴离子为 Cl?时反应的 ee 值较高, 而为 Br? 时反应速度较快. 当以 (S,S)-1,2-环己二胺缩 (N,N-双 (3,5-二-叔丁基水杨醛) 钴 (III) 乙酸盐 ((S,S)-A) 结合 N,O-二苄基氯化奎宁 (1a) 作助催化剂时, 得到了 ee 值为 73% 的手性丙烯环碳酸酯. 相似文献
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超临界二氧化碳介质中溴化钯催化炔烃环三聚反应 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了以超临界二氧化碳为反应介质溴化钯催化炔烃环三聚反应的新方法.研究结果表明:二氧化碳介质中使用溴化钯为催化剂可以顺利地催化炔烃发生环三聚反应,区域选择性生成含苯环芳香族化合物. 相似文献
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溴化锌-离子液体复合催化体系高效催化合成环状碳酸酯 总被引:3,自引:0,他引:3
随着全球“温室效应”和能源危机的加剧,用CO2作为某些化学品的Cl起始原料,既经济、安全,又能降低CO2对环境的危害,由于CO2的性质极不活泼,在固定CO2的反应中最典型的一个催化过程就是利用CO2和环氧化合物通过环加成反应合成环状碳酸酯: 相似文献
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氨基酸盐酸盐催化二氧化碳与环氧化物的环化反应 总被引:1,自引:0,他引:1
利用氨基酸盐酸盐作为催化剂,二氧化碳可以和环氧化物发生偶联反应,高产率和高选择性地生成环状碳酸酯,详细研究了反应条件如二氧化碳压力,反应温度,时间及催化剂用量对反应的影响。 相似文献
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Development of a Halide‐Free Aluminium‐Based Catalyst for the Synthesis of Cyclic Carbonates from Epoxides and Carbon Dioxide 下载免费PDF全文
Dr. Jose A. Castro‐Osma Prof. Michael North Dr. Xiao Wu 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2014,20(46):15005-15008
Kinetic studies of the synthesis of glycerol carbonate from glycidol and carbon dioxide have been carried out. These showed that under suitable reaction conditions, bimetallic aluminium(salen) complex 4 is able to catalyse the conversion of epoxides into the corresponding cyclic carbonates without the need for a co‐catalyst. 相似文献
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制备了聚合物负载的季鏻盐催化剂, 并用于 CO2 与环氧氯丙烷环加成反应中. 采用红外光谱、热分析、原子吸收光谱和扫描电子显微镜等手段测定了催化剂的结构、热性能、磷元素含量和表面形貌等. 考察了 CO2 压力、温度、催化剂用量和反应时间等对环加成反应性能的影响. 结果表明, 在催化剂用量为 0.09 g, CO2 压力为 4.5 MPa, 于 150 oC 反应 6 h 时, 3-氯甲基环碳酸酯收率可达 97.7%, 选择性大于 99%. 且催化剂易分离回收, 重复使用 5 次后产物收率和选择性没有明显下降. 同时探讨了该催化剂上 CO2 环加成合成环碳酸酯的可能机理. 相似文献
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The combination of magnesium hydroxyl chloride [Mg(OH)Cl] with KI could efficiently catalyze the coupling reaction of carbon dioxide with epoxides to give the corresponding cyclic carbonates in good to excellent yields (75.0% –98.3%) and high selectivity (99.6%) in the absence of organic solvents. The heterogeneous catalyst Mg(OH)Cl/KI could be reused at least six times almost without loss of the catalytic activity. The influence of some key factors (such as molar ratio of Mg(OH)Cl to KI, temperature, reaction time and CO2 pressure) on the reaction was also discussed. 相似文献
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综述了离子液体催化CO2与环氧化物的环加成反应制备环状碳酸酯的研究进展。目前报道的离子液体主要包括咪唑盐、季铵盐、季鏻盐等。对比了传统离子液体与功能化离子液体对CO2环加成反应的催化活性、选择性以及催化作用机制。与传统的离子液体相比,功能化离子液体的羟基或羧基等官能团与卤素离子等Lewis碱之间存在协同效应,使得其对CO2与环氧化物的环加成反应具有更好的催化活性;将功能化离子液体固载于无机材料(SiO2,SBA-15,MCM-41等)或聚合物所得的多相催化剂不仅保持了官能团与阴离子之间的协同效应,而且载体与离子液体活性组分之间也显示出协同效应,使得该类催化剂具有很好的催化活性,稳定性好,可以多次重复使用,具有较好的工业化前景,是值得深入研发的一类催化材料。此外,离子液体对于手性环状碳酸酯的合成也具有较好的催化活性和立体选择性。 相似文献