水中振动能量的分子间转移

生命体通过接受光辐射可以获得所需的能量.光合作用将空气中的CO2和土壤中的NH+4结合成有机碳水化合物,从而促进了植物的生长.用红外线治疗仪照射人体的局部,可以增强微循环,从而起到舒筋活血的作用--光辐射通过耗散弛豫转化成热能, 并散布到周围的人体组织中.紫外光的光子能量很大,它足以将各种物质的电子激发到较高能态,从而可能造成生命体的损伤.     

双色激光共振增强的气相C_6H_6分子的光电离谱

本文给出了双色激光共振增强的气相苯的光电离谱结果。激发光子首先把分子从基态选择激发到s-1电子单态中一个确定的振动态,然后第二台激光器输出的离化光子把这个激发分子离化。实验证明离子的产额不但与中间电子能级~1B_(2u)的振动态有关,且依赖于离化激光的波长。从所得到的离子谱的结构和强度可以求得离子的电子基态~2E_(1g)的振动频率及分子参数,精度较高。自离化里德堡能级对离化截面的贡献非常显著。某些自离化共振峰可以确认为是这些里德堡态的振动能级。     

基于共振增强多光子电离技术的慢电子速度影像应用

利用激光共振增强多光子电离技术,我们既可以观察中性物种激发态的振动结构也可以获得相应正离子的高分辨电子能谱.采用自行研制的双静电透镜系统对Xe原子在258.00 nm激光束下的三光子电离过程展开研究,优化得到飞行时间质谱的质量分辨率(m/Δm)达到1300,慢电子速度成像的电子能量分辨率(ΔE/E)为2.4%,阈值电子能量分辨优于1 me V.在该条件下,开展了分子的电子谱研究,研究了苯的激发电子态共振增强双光子电离光谱和振动态选择的苯正离子的慢电子速度成像谱,通过对谱线归属,获得了1B2u激发态的振动序列和苯正离子的振动能级结构信息.     

碘分子高激发态光学双共振多光子离化光谱

本文利用双色双共振多光子离化技术（ＯＯＤＲ－ＭＰＩ）,对Ｉ２分子离子对态Ｆ０＋ｕ态进行了较为仔细的研究,利用已知的分子常数,对所得谱线进行了标识和归属,将Ｔｅ＝５２４００ｃｍ－１,间隔为３７ｃｍ－１的振动序列归属为Ｆ０＋ｕ态的高振动激发态,并确定了多光子激发及离化的跃迁通道     

基于共振增强多光子电离技术的慢电子速度影像应用

利用激光共振增强多光子电离技术,我们既可以观察中性物种激发态的振动结构也可以获得相应正离子的高分辨电子能谱。采用自行研制的双静电透镜系统对Xe原子在258.00nm激光束下的三光子电离过程展开研究,优化得到飞行时间质谱的质量分辨率(m/Δm)达到1300,慢电子速度成像的电子能量分辨率（ΔE/E）为2.4%,阈值电子能量分辨优于1 meV。在该条件下,开展了分子的电子谱研究,研究了苯的激发电子态共振增强双光子电离光谱和振动态选择的苯正离子的慢电子速度成像谱,通过对谱线归属,获得了1B2u激发态的振动序列和苯正离子的振动能级结构信息。     

强激光场中对称三原子分子多光子振动激发的动力学李代数计算

用分子的内坐标给出的动能加上用动力学代数方法给出的用内坐标表示的分子势能得出对称三原子分子的总的能量表达式,给出了时间演化算子并计算了对称三原子分子在强激光场中振动激发.作为例子,计算了H2O分子在频率wF=3652 cm-1的激光场中的激发,通过讨论可以发现H2O在激光场中的跃迁几率随时间的变化是周期性的,水分子从激光场中吸收的能量由吸收的平均光子数确定,被吸收的平均光子数随时间的变化也是周期性的.     

臭氧分子在激光场中的多光子激发

采用二次量子化方法和酉变换讨论了O3 分子在激光场中的多光子激发 .推导出了O3 分子的振动Hamiltonian算子、从基态到各激发态的跃迁几率公式 ,以及O3 分子从激光场中吸收的光子数公式 ,并分析了计算结果 .这包括对O3 分子伸缩振动能谱的计算及与实验结果的比较 ,跃迁几率随外场频率的变化、随时间的变化 ,以及O3 分子在辐射场中的能量吸收情况 (取光场强度为 5× 10 -2 W /cm2 ) .建立讨论所有具有C2v对称分子从基态到第四激发态以下各态多光子激发问题的模型     

芳香族化合物的斯托克斯位移

在分子发光体系中,除具有能量很低的振动能级和容易被热激发电子占据的某些分子外,在大多数情况下,分子是处于基态的零振动能级。当分子吸收了某特定能量被激发到激发态的高振动能级之后,由于不断地与邻近分子碰撞,很快地把多余的振动能转移给邻近分子,最终到达最低的振动能级。因此在电子跃迁中,分子的荧光发射通常是在电子的最低激发态零振动能级与电子基态能级之间进行。     

甲苯酚第一激发态的共振多光子电离谱

测量了间位甲苯酚和甲酚异构体混合物能量在３５１８０－３６００２ｃｍ＾－１范围的双光子共振四光子电离谱。对第一电子激发态振动带做了分析和归属，并对苯分子的不同取代对振动模的影响做了比较和分析。     

强激光场中对称三原子分子多光子振动激发的动力学李代数计算

用分子的内坐标给出的动能加上用动力学代数方法给出的用内坐标表示的分子势能得出对称三原子分子的总的能量表达式,给出了时间演化算子并计算了对称三原子分子在强激光场中振动激发。作为例子,计算了H2O分子在频率 的激光场中的激发,通过讨论可以发现H2O在激光场中的跃迁几率随时间的变化是周期性的,水分子从激光场中吸收的能量由吸收的平均光子数确定,被吸收的平均光子数随时间的变化也是周期性的。     

单分子瞬时带电态中电子-振动耦合特性的亚纳米荧光成像研究

分子内的电子-振动耦合特性对电子跃迁和分子光谱特征有重要影响,是分子光谱学研究的中心课题之一.本文利用具有亚纳米分辨的扫描隧道显微镜诱导发光成像技术,通过高度局域的隧穿电子来充电激发单个苝四甲酸二酐分子,研究该分子的瞬时带电态(–2价态)的电致发光特性以及相应的电子-振动跃迁的实空间成像特征.具有亚分子分辨的光谱成像结果表明, 0-0纯电子跃迁的光子图“两点”亮斑特征是沿分子短轴的,而某些电子振动峰的光子图“两点”亮斑方向却沿着分子长轴,相对于0-0跃迁光子图的图案旋转了90°.这表明这些振动态所对应的跃迁偶极取向是沿着分子长轴的,相对于0-0的纯电子跃迁的偶极取向发生了明显的变化,说明这些分子振动模式在电子的跃迁过程中对电子态空间分布产生了重要扰动.理论计算表明,这种跃迁偶极的变化源自于与Herzberg-Teller贡献相关的电子-振动耦合.反对称的振动模式对纯电子跃迁的跃迁密度、特别是具有较大跃迁密度的原子产生了强烈的动态扰动,或者说对分子波函数进行了“整形手术”,从而诱导出沿分子长轴方向的跃迁电荷振荡,引发沿分子长轴的跃迁偶极.本文结果为从实空间的视角来直观理解分子瞬时带电态中...     

超二代像增强器多碱阴极光电发射特性研究

通过测量超二代像增强器多碱阴极的光谱反射率和透射率,根据能量守恒定律计算得到了多碱阴极的光谱吸收率.结果表明,只有当光子的能量大于1.333 eV以后,多碱阴极的吸收率才开始快速增大.这说明多碱阴极的光谱吸收存在一个1.333 eV的长波吸收限,入射光的光子能量如果小于该吸收限,多碱阴极将不吸收.在多碱阴极的表面电子亲合势进一步降低的情况下,多碱阴极光电发射的长波理论阈值由长波吸收限所决定.多碱阴极在吸收光子之后的电子跃迁过程中,跃迁电子的能量增加小于所吸收入射光子的能量,即存在一个"能量损失".光子的能量越高,所激发的跃迁电子所处的能级越高,能量损失越大.同时光子的能量越高,跃迁电子所处的能级越高,电子跃迁的几率越低.多碱阴极的量子效率由吸收率、跃迁几率和跃迁能级、扩散过程中的能量损失等因素共同决定,因此多碱阴极的量子效率存在长波阈的同时也存在短波阈.多碱阴极的量子效率在2.11 eV达到最大值之后,随着光子能量的增加而单调减小,在3.6 eV时,量子效率减小到零.多碱阴极在3.6 eV时的吸收系数仍然很高,但由于电子跃迁的几率低,同时电子扩散过程中的能量损失大,导致尽管多碱阴极对短波具有较高的吸收系数,但量子效率仍然较低.因此对多碱阴极所吸收的光子能量中,转换成为光电导、晶格热振动等其他非光电发射形式能量的比例而言,短波较长波高,对光电发射的贡献率而言,短波较长波低.     

基于时间相关单光子计数的荧光寿命成像技术

采用时域法中的时间相关单光子计数方法记录荧光寿命,时间相关单光子计数采用多波长通道同时记录荧光光子数,可以提高计数效率和信息量,还可以在稳态图像中分离不同荧光团,形成4维图像。并采用多光子激发技术,利用长波长光源发出的两个或多个光子可以激发出一个短波长的光子。多个光子必须几乎同时到达激发点, 才能提供被激发分子足够的能量以产生荧光。多光子激发波长较长, 生物组织对其散射减小,因而可以穿透到更深层的组织,从而提高荧光成像深度和空间分辨力,并减少对活体样品的损伤。     

基于时间相关单光子计数的荧光寿命成像技术

采用时域法中的时间相关单光子计数方法记录荧光寿命,时间相关单光子计数采用多波长通道同时记录荧光光子数,可以提高计数效率和信息量,还可以在稳态图像中分离不同荧光团,形成4维图像。并采用多光子激发技术,利用长波长光源发出的两个或多个光子可以激发出一个短波长的光子。多个光子必须几乎同时到达激发点,才能提供被激发分子足够的能量以产生荧光。多光子激发波长较长,生物组织对其散射减小,因而可以穿透到更深层的组织,从而提高荧光成像深度和空间分辨力,并减少对活体样品的损伤。     

重复频率脉冲大气放电中氮气的振动温度

氮气分子的振动自由度在大气放电低温等离子体中会被高度激发。从振动能级的简谐振子模型和Boltzmann分布近似出发,研究重复频率脉冲放电中振动温度的变化行为。结果表明,决定重频条件下振动温度的主要过程是电子碰撞振动激发和振动-平动弛豫,而在振动能级高度激发的情形下其与氧原子的化学反应也会产生影响。对于振动激发过程,通过跃迁反比相似率推导出的特征弛豫时间与动理学模型符合较好。在振动-平动弛豫中占主导贡献的为干燥大气中的氧原子或潮湿大气中的水分子。当氧原子数密度为1014 cm-3时,若初始振动温度在5000 K,在化学反应过程中振动能量的特征弛豫时间在0.1~1 s量级。     

重复频率脉冲大气放电中氮气的振动温度

氮气分子的振动自由度在大气放电低温等离子体中会被高度激发。从振动能级的简谐振子模型和Boltzmann分布近似出发,研究重复频率脉冲放电中振动温度的变化行为。结果表明,决定重频条件下振动温度的主要过程是电子碰撞振动激发和振动-平动弛豫,而在振动能级高度激发的情形下其与氧原子的化学反应也会产生影响。对于振动激发过程,通过跃迁反比相似率推导出的特征弛豫时间与动理学模型符合较好。在振动-平动弛豫中占主导贡献的为干燥大气中的氧原子或潮湿大气中的水分子。当氧原子数密度为1014 cm-3时,若初始振动温度在5000 K,在化学反应过程中振动能量的特征弛豫时间在0.1~1 s量级。     

甲胺分子的紫外光解离动力学实验研究

在280—287.5 nm区域内,通过实验测定共振增强多光子电离-时间飞行质谱、碎片离子的分质量激发谱以及光强指数等对甲胺分子的光解离通道进行了研究.实验结果证实甲胺分子在单光子能量范围内存在一个电子排斥态,主要的光解离过程为甲胺分子共振吸收1个光子到达该电子排斥态后解离成中性碎片,然后是中性碎片经多光子共振电离形成碎片离子和碎片离子的进一步解离.     

氢及其同位素分子的电子碰撞解离反应截面研究

在边界等离子体中氢及其同位素分子与电子碰撞可以发生解离反应。对于尚无反应截面的氢及其同位素分子电子碰撞激发到三重态然后发生解离反应,作者基于莫尔斯函数、弗兰克－康登原理,采用半经典的Gryzinski方法计算了这一反应截面。得到了解离反应截面的影响因素、反应截面随电子能量的变化情况以及分子的振动能级对反应截面的影响。通过比较表明到排斥态的激发然后发生解离反应的反应截面占据主导地位,比激发到其它三重态激发然后发生解离的反应截面要大一个量级。     

弱电离大气等离子体电子碰撞能量损失的理论研究

在前期计算电子能量分布函数的基础上, 求出弱电离大气等离子体中各碰撞反应过程的电子能量损失. 由于在弹性碰撞中电子-重粒子能量交换很少, 同时氮气、氧气分子又有很多能量阈值较低的转动、振动能级存在, 因此在大气等离子体中弹性碰撞电子能量损失所占份额很小(直流电场下小于6%). 研究发现, 弱电离大气等离子体中在不同能量区间占主导的能量损失过程不同. 随着有效电子温度(或约化场强)增加, 占主导的电子能量损失过程依次为转动激发、振动激发、电子态激发、碰撞电离、加速电离产生的二次电子. 在约化场强E/N=1350 Td (或有效电子温度为14 eV)附近, 平均电离一个电子所需的能量最小, 约为57 eV. 因此可以根据不同的需求调节电场强度, 从而达到较高的能量利用率. 关键词： 弱电离大气等离子体 碰撞反应过程 电子能量损失     

Cd+离子5s2S1/2→5p2P3/2电子碰撞激发截面和退激辐射光子极化度的理论研究

本文采用全相对论扭曲波方法计算了Cd⁺离子5s²S_1/2 → 5p²P_3/2电子碰撞激发总截面、磁能级的激发截面以及退激辐射光子极化度. 详细讨论了电子关联效应对激发截面以及退激辐射光子极化度的影响. 我们发现, 在低能碰撞部分(<10 eV), Core-价关联对电子碰撞激发截面的贡献非常重要, 与不考虑Core-价关联的结果相比, Core-价关联的计算结果使得激发截面降低了1/2到2/3; 在高能碰撞部分(>80 eV), Core-价关联的贡献不是非常明显, 但与不考虑Core-价关联的结果相比, 其激发截面也降低了15%. 然而, 对于退激辐射光子极化度, Core-价关联的贡献非常小, 其影响是可以忽略的.