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相似文献
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1.
罗才武  晁自胜  雷波  汪弘 《合成化学》2018,26(5):360-363
以碱处理ZSM-5(ZSM-5-At)为载体,采用浸渍法负载多种活性组分MFx(M: Mg或K)和MOx(M: 单一或双元素)制得催化剂MFx/ZSM-5-At和MOx/ZSM-5-At,其结构经X-射线衍射(XRD)表征。以丙烯醛二乙缩醛、水和氨合成吡啶和3-甲基吡啶反应为评价活性对象考察了催化剂的活性。研究结果表明,与MgF2/ZSM-5-At相比,KF/ZSM-5-At表现出更好的催化活性;当KF/ZSM-5-At焙烧温度为700 ℃和KF负载量为1.0%时,吡啶和3-甲基吡啶总收率为最大值。在系列MOx/ZSM-5-At催化剂中,ZrO2/ZSM-5-At上获得的吡啶和3-甲基吡啶总收率为最高。  相似文献   

2.
用循环伏安法和计时电量法等电化学方法研究了配体2,6-二(5-甲基噁二唑)吡啶(DMOP)在玻碳电极(CCE)上的电化学行为.结果表明:在-0.3~-1.3 V电位范围内及0.1 mol/L四丁基高氯酸铵(TBAP)的N,N-二甲基甲酰胺底液中,DMOP于-0.8 V(vs.SCE)左右处产生一对准可逆的氧化还原峰,还原峰电流和氧化峰电流与扫描速率的平方根(v1/2)呈良好的线性关系,表明DMOP在GCE上的伏安行为是一受扩散控制的电化学过程,其电极反应过程是单电子转移,传递系数α为0.56,扩散系数为2.84×10-5 cm2/s,电极反应速率常数Kf为0.89 cm/s.利用循环伏安法研究了该化合物对过渡金属离子的识别作用,发现该化合物在一定浓度下对Pb2 有较好的选择识别性.  相似文献   

3.
2,6-二溴-4-氨基吡啶的合成   总被引:1,自引:0,他引:1  
从时间分辨荧光免疫分析双功能螯合剂合成需要出发,设计了2,6-二溴-4-氨基吡啶的合成路线.以2,6-二溴吡啶为起始原料,经过氧化、硝化和还原三步合成了该化合物,通过红外光谱、元素分析和熔点测定对其进行了表征.证明了该结构和合成方法的可靠性,并分别探讨了各步产物合成反应条件的影响,具有一定的参考价值.  相似文献   

4.
以3,5-二氯吡啶为原料, 通过取代、硝化合成了3-甲氧基-5-氯-2,6-二硝基吡啶, 由X射线单晶衍射, IR, 1H NMR, MS及元素分析对其进行了表征. 晶体结构分析表明, 化合物为单斜晶系, 空间群P21/n, 晶胞参数a=0.66490(13) nm, b=1.0842(2) nm, c=1.2715(3) nm, β=95.55(3)°, V=0.9123(3) nm3; Z=4, Dc=1.701 g•cm-3; F(000)=472; μ=0.426 mm-1.  相似文献   

5.
蒽酮1和氯甲基吡啶盐酸盐2在甲苯中回流反应生成10,10-二吡啶甲基-9(10H)蒽酮(3),收率63%~68%;3用硼氢化钠还原生成10,10-二吡啶甲基-9,l0-二氢蒽-9-醇(4),收率87%~90%;蒽醇4在酸催化下发生歧化反应,得到还原产物10,10-二吡啶甲基-9,10-二氢蒽(5)和氧化产物蒽酮3.该歧化反应受催化剂、溶剂和反应温度等影响.当蒽醇4用三氟化硼为催化剂、甲苯为溶剂、回流反应,5的收率达到74%.所合成的新化合物都经1H NMR,13C NMR,MS和元素分析表征确认.  相似文献   

6.
以2-氯-3-硝基-5-溴吡啶为起始原料,经取代反应、水解反应、Suzuki偶联反应得到6-甲基-5-硝基-3-吡啶硼酸频哪酯。反应总收率为51%,中间体及目标产物结构由IR和1H-NMR表征。  相似文献   

7.
采用尺寸较大的有机分子格式试剂(3,5-二甲基苯溴化镁)修饰ZSM-5催化剂,用乙苯歧化反应研究了修饰催化剂的择形性,并利用探针分子动力学扩散测试结合探针分子吸附红外等手段研究分子筛孔径和内外表面酸性性质等。结果表明,少量的3,5-二甲基苯溴化镁精确地中和了ZSM-5分子筛外表面的酸性中心,导致乙苯歧化反应中极高的对二乙苯选择性。而探针分子动力学结果表明,这种修饰并未引起分子筛孔道结构的变化。  相似文献   

8.
采用尺寸较大的有机分子格式试剂(3,5-二甲基苯溴化镁)修饰ZSM-5催化剂,用乙苯歧化反应研究了修饰催化剂的择形性,并利用探针分子动力学扩散测试结合探针分子吸附红外等手段研究分子筛孔径和内外表面酸性性质等。结果表明,少量的3,5-二甲基苯溴化镁精确地中和了ZSM-5分子筛外表面的酸性中心,导致乙苯歧化反应中极高的对二乙苯选择性。而探针分子动力学结果表明,这种修饰并未引起分子筛孔道结构的变化。  相似文献   

9.
研究了以2-羟基-4-甲氧基苯甲醛和2-氨基-6-甲基吡啶为原料合成新型席夫碱化合物5-甲氧基-2-[(E)-(6-甲基吡啶-2-亚氨基)甲基]苯酚的方法。当2-羟基-4-甲氧基苯甲醛与2-氨基-6-甲基吡啶摩尔比为1∶1.6,反应时间为6 h,反应温度为75℃时,反应产率最高。采用元素分析、UV-Vis、IR、1H NMR、X-射线单晶衍射等方法进行结构表征。该化合物为单斜晶系,空间群P21/c,a=1.1886(3)nm,b=0.65948(16)nm,c=1.6897(4)nm,β=108.505(3)°,V=1.2560(5)nm3,Dc=1.281 g·cm-3,Z=4,F(000)=512,μ=0.087 mm-1,R1=0.0477,wR2=0.1342。通过π···π堆积和分子内氢键O2-H2···N1、C8-H8A···N2形成较稳定的晶体结构,并具有蓝色荧光。  相似文献   

10.
采用间歇溶液聚合法制备了聚苯醚(PPO),对铜-二正丁胺络合体系催化的2,6-二甲基苯酚聚合反应进行了研究。探讨了络合反应对催化剂活性的影响,优化了二正丁胺用量以及单体的浓度和滴加速度。实验表明聚合反应适宜的条件是:温度为(32±2)℃,聚合反应时间为2.5-3.0h。  相似文献   

11.
通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等技术对复合分子筛进行表征,确定了最佳复合条件:pH=10.5~11.5,晶化温度170℃,晶化时间24 h.ZSM-5-L复合分子筛具有不同于ZSM-5沸石、L沸石及两者机械混合物的物性特征,且具有微-介复合孔结构.以正戊烷催化转化为探针反应,评价了ZSM-5-L复合分子筛轻烃芳构化反应性能.在相同反应条件下,ZSM-5-L复合分子筛具有优于2种单分子筛及二者机械混合物的正戊烷芳构化催化性能.  相似文献   

12.
郭春垒 《分子催化》2016,30(2):115-122
对比了水热处理后微米ZSM-5和纳米ZSM-5分子筛的物化性质和催化甲醇制汽油(MTG)的反应性能,发现采用纳米ZSM-5分子筛催化剂能得到较高的汽油收率和较长的寿命,但汽油中均四甲苯含量较高.对纳米ZSM-5分子筛进行硅烷化处理,利用低温N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)对改性前后的样品进行表征.在温度380℃、压力2.0 MPa、空速3.0 h~(-1)的反应条件下进行MTG反应,对硅烷化改性后的催化剂进行评价.结果表明,负载SiO_2后催化剂的强酸中心降低,比表面积和孔容降低.纳米ZSM-5分子筛合适的SiO_2负载量为2%,硅改性后用于MTG反应,催化剂的寿命和汽油收率分别由改性前的144 h和33.6%显著增加到180 h和34.4%.当SiO_2负载量继续增加时,催化剂寿命和汽油收率逐渐降低.另外,随SiO_2负载量的增加,其催化MTG所得汽油产品中的异构烷烃和芳烃含量降低,烯烃和正构烷烃含量增加,均四甲苯含量显著降低,改善了油品质量.  相似文献   

13.
ZSM-5/Y复合分子筛的酸性及其重油催化裂化性能   总被引:23,自引:0,他引:23  
 ZSM-5/Y是本研究组合成的一种新型复合分子筛材料. 用“两次交换,两次焙烧”和磷 酸氢二铵浸渍方法对该复合分子筛材料进行了改性,采用红外光谱表征了复合分子筛的酸性,研究了磷改性对复合分子筛样品羟基区谱学性质的影响,并与相应的机械混合分子筛样品进 行了对比. 红外光谱数据表明,磷改性后复合分子筛的B酸(主要是中强酸)增加,而机械混合分子筛在各个酸强度区域的B酸量和L酸量都减少. 以新疆重油为原料考察了改性后复合分子 筛样品和机械混合分子筛样品的催化裂化性能. 与相应的机械混合分子筛催化剂相比,磷改 性复合分子筛催化剂具有较高的柴油选择性,其柴油产率增加了4.1个百分点,柴汽比增加了0.11,总轻油产率与机械混合分子筛相当. 用气体产物中的CMR(裂化机理比)和C3/C4比 值分析了复合分子筛的催化性能与其聚集体结构的关系.  相似文献   

14.
硅烷化处理的纳米ZSM-5的结构表征及催化性能   总被引:2,自引:0,他引:2  
采用多次浸渍法和化学反应沉积法对纳米HZSM-5分子筛外表面进行了硅烷化处理,考察了改性后纳米ZSM-5对甲苯歧化的催化活性.采用改进的Hammett指示剂法和吡啶吸附红外光谱研究了催化剂的酸性位,采用X射线衍射和29Si MASNMR对催化剂的结构进行了表征.研究结果表明,硅烷化处理降低了纳米ZSM-5酸性位的浓度,从而降低了纳米ZSM-5的催化活性.硅烷化处理还减少了纳米ZSM-5中Si的Q4物种,降低了纳米ZSM-5的相对结晶度,同时硅烷化处理产生了脱铝作用.骨架铝含量的减少导致催化剂的酸性位减少,催化活性降低.  相似文献   

15.
利用硝酸、草酸和酒石酸溶液对ZSM-5分子筛进行改性,并采用XRD、SEM、NH3-TPD、XRF、27Al MAS NMR、吡啶吸附红外光谱和N2吸附-脱附对ZSM-5分子筛结构、酸量、比表面积及孔体积等物化性质进行表征分析。在反应温度为422℃,甲醇质量空速为4.74 h-1的条件下,考察了ZSM-5分子筛的催化活性。结果表明,采用不同酸改性ZSM-5分子筛,影响了分子筛的比表面积、酸性及孔体积,从而改变了催化剂的催化性能。在甲醇芳构化(MTA)反应中,酸改性后的分子筛表现出良好的催化活性,且草酸改性后的催化剂表现出较高的催化活性及选择性,反应8 h时,芳烃及BTX收率分别达到57.40%和39.40%。  相似文献   

16.
ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、 良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性, 是一种高效、 绿色的固体催化剂, 被广泛应用于石油催化裂化、 精细化工和环境保护等领域. 但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性, 导致由大分子参与的芳烃烷基化反应受到极大限制. 本文采用NaOH/四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合碱处理微孔ZSM-5, 制备了具备高结晶度、 高比表面积的等级孔微孔-介孔ZSM-5中空分子筛材料, 该材料在保持微孔孔道良好水热稳定性和大量活性中心的同时, 还通过介孔的引入进一步促进反应物及产物的扩散, 使间三甲苯苄基化反应的转化率提高了3.8倍. 通过在等级孔微孔-介孔ZSM-5中空材料上负载Fe, 开发出了具有双功能的等级孔微孔-介孔Fe2O3/ZSM-5中空催化剂, 该催化剂在苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能, 当Fe负载量(质量分数)为6.67%, 反应温度为75 ℃, 反应时间为15 min时, 转化率高达98.3%, 选择性为81.6%, 最终收率达到80.2%.  相似文献   

17.
富氧条件下 Mn/ZSM-5 选择催化 CH4 还原 NO   总被引:3,自引:0,他引:3  
 考察了富氧条件下 Mn/ZSM-5 催化剂上 CH4 选择催化还原 NO 反应, 并采用 H2程序升温还原、SO2程序升温表面反应和 NO程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 催化剂活性与制备方法和 Mn 负载量密切相关. 离子交换法制备的 Mn/ZSM-5 催化剂活性明显优于浸渍法制备的催化剂; NO 转化率随着 Mn 负载量的增加而增加, 至 2.06% 时达到最大值 (57.3%), 然后随着 Mn 负载量的增加而降低. 采用离子交换法或较低 Mn 负载量 (≤ 2.06%) 抑制了催化剂中非化学计量的 MnOx (1.5 < x < 2) 物种的形成, 减缓了 CH4 的氧化燃烧反应, 因而 CH4 还原 NO 的选择性提高. 在含 SO2 体系中, Mn/ZSM-5 活性在 550 oC 以下时明显下降, 但在 600 oC 以上基本不受影响. 这是由于在 550 oC 以下时 SO2 在 Mn/ZSM-5 表面形成了稳定的吸附硫物种, 覆盖了部分活性位, 导致催化剂活性降低; 而在 600 oC 以上时含硫物种基本脱附完全, 因而对催化剂活性影响不大.  相似文献   

18.
改性纳米ZSM-5催化剂脱除汽油中烯烃的性能   总被引:2,自引:1,他引:2  
 在考察ZSM-5沸石晶粒大小对脱除汽油中烯烃的影响的基础上,用纳米ZSM-5沸石作为活性组分负载Co-Mo氧化物制备了改性纳米ZSM-5沸石催化剂,并用XRF,NH3-TPD和TEM等方法对催化剂进行了表征.以脱除DCC汽油中的烯烃为探针反应,临氢条件下,在固定床反应器上对催化剂脱除烯烃的性能进行了评价,考察了反应温度、压力、质量空速和氢/油比对催化剂脱除烯烃性能的影响.结果表明,由于纳米ZSM-5沸石具有晶粒小、微孔短、扩散路程短以及表面酸中心数量多等特点,因而表现出较高的催化活性和较强的抗积碳性能.在V(H2)/V(oil)=300,WHSV=3h-1,p(H2)=3.0MPa和θ=350℃的适宜条件下,DCC汽油中烯烃的含量由60.7%下降到40%左右,芳烃和烷烃的含量增加;在脱除烯烃的同时可维持汽油的辛烷值不降低.催化剂连续运行1000h以上,其脱除烯烃的性能稳定.  相似文献   

19.
A series of binder‐free ZSM‐5 catalysts and a binder‐containing catalyst were prepared and characterized with X‐ray diffraction (XRD), X‐ray fluorescence (XRF), 27Al magic‐angle spinning (MAS) nuclear magnetic resonance (NMR), N2 sorption and ammonia temperature‐programmed deposition (TPD) methods. The catalytic activity and selectivity in the dehydration of crude methanol to dimethyl ether (DME) were evaluated in a fixed‐bed reactor for the catalysts. The outstanding structural characters such as high zeolite contents, sufficiently open channels and richness in mesopores have been proved on these binder‐free catalysts. The influence of the solid‐acidity, which is closely related to the framework silica alumina ratio (SAR) of the catalysts, on the catalytic properties has been discussed. A binder‐free catalyst with a better potential in application has been selected for its high activity and selectivity, long life‐time and non‐sensitivity to water contents in the feed. The reason for its excellent performance of the catalyst was discussed.  相似文献   

20.
无粘结剂ZSM-5沸石催化剂骨架脱铝改性的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
程晓维  汪靖  郭娟  龙英才 《化学学报》2008,66(19):2099-2106
对比了无粘结剂和有粘结剂ZSM-5沸石催化剂的吸附性质, 证实前者的优良品质. 以27Al固体核磁共振(MAS NMR)考察了盐酸处理、水蒸气处理及水蒸气-盐酸相结合处理后无粘结剂ZSM-5沸石催化剂的骨架脱铝行为以及非骨架铝的状态. 以X射线粉末衍射(XRD), X射线荧光光谱(XRF), 低温氮吸附, NH3-TPD和吡啶吸附原位红外光谱(in situ IR)等详细表征了骨架脱铝对其晶体、元素组成及孔结构、表面强(S)酸与弱(L)酸、Brönsted(B)酸与Lewis(L)酸酸量分布等影响. 揭示了水蒸气处理的深度骨架脱铝强烈地调变沸石的结构和表面酸性的本质, 证明了该处理方式对调变S酸和B酸起主导作用.  相似文献   

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