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本文报道一种水溶性Salen与Cu(Ⅱ)离子在水溶液中原位生成铜配合物后,催化双氧水氧化醇生成相应的醛和酮的反应。以苯甲醇为底物,通过对不同的铜盐和反应温度的考察,发现以硫酸铜为配合物的铜源,在40℃下反应3 h,就有93%的苯甲醇氧化成苯甲醛。在同一条件下,考察了该催化体系对苯甲醇衍生物、杂环芳香醇、烯丙醇衍生物以及饱和脂肪醇的氧化性能研究,该体系能很好地氧化苯甲醇衍生物和烯丙醇衍生物,对含O和S杂原子的芳香醇的氧化可获得中等的转化率,对芳香仲醇和脂肪族伯醇氧化效果很差。 相似文献
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分别以离子液体[Hex-mim]BF4, [Bmim]BF4, [Bmim]PF6和[Omim]BF4为溶剂, Co(Ⅱ), Mn(Ⅱ)或Ni(Ⅱ)/NHPI(AIBN)为复合催化剂, 考察了不同离子液体-催化剂体系中常压分子氧氧化芳烃侧链烷基的反应. 在[Hex-mim]BF4中, Co(Ⅱ)或Mn(Ⅱ)/NHPI可有效地催化芳烃侧链烷基的分子氧氧化. 在优化条件下, 乙苯、正丙苯和正丁苯分别以高达90%, 94%和93%的收率得到相应的芳香酮; 甲苯和对位取代甲苯以32%~47%的收率被氧化为相应的芳香酸. 离子液体及金属催化剂体系在减压下除水后, 可循环使用. 相似文献
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甲苯常压催化氧化制苯甲酸及其它芳烃的氧化反应的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以25%甲苯无水乙酸作反应液,钴、锰和铵的混合盐作催化剂,乙腈作促进剂,纯氧为氧化剂,在110℃±2℃下,常压反应15h,苯甲酸收率达85%。用该催化剂体系氧化其它芳烃时,亦可获得类似结果。若芳烃侧链烷基R=C1~C6时,首先起反应的是与苯环相邻的碳原子,伯碳由醛变为酸;仲碳由酮升温后断链变酸;叔碳或烯键则直接断键变为酸。 相似文献
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水溶性卟啉催化氧化1,5-萘二酚 总被引:1,自引:0,他引:1
合成并表征了系列水溶性卟啉配体[H2TPPS: 5,10,15,20-四-(4-磺酸基苯基)-21H,23H-卟啉, H2TMPyP: 5,10,15,20-四(4-吡啶基)-21H,23H-卟啉, H2TCPP: 5,10,15,20-四-(4-羧基苯基)-21H,23H-卟啉]及相应的铁、锌及钴配合物. 将水溶性卟啉作为光敏剂, 用于1,5-萘二酚的光催化反应, 产物为5-羟基-1,4萘醌. 利用UV-Vis方法对卟啉催化1,5-萘二酚的反应过程进行了监测, 探索了水相和水/二氯甲烷双相催化体系, 确定了较为理想的反应条件. 探讨了不同取代基和不同金属离子对卟啉催化性能的影响, 初步讨论了催化机理. 结果表明, 具有磺酸根阴离子取代基的水溶性卟啉具有最好的催化活性; 卟啉的催化活性与其在反应体系中的稳定性密切相关; 铁卟啉在反应初期呈现很高的催化活性, 但在光照条件下容易发生光解而导致催化活性的降低; 无金属的磺酸卟啉在催化体系中的催化活性和稳定性最好. 相似文献
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本文报道原位生成的水溶性Salen-Cu(II)配合物(N,N’-双(亚甲基-2-羟基-5-苯磺酸钠)缩-N,N’-二甲基乙二胺合铜)催化微波加热的水中的两步一锅法click反应。在优化反应条件之后,对碘苯及其衍生物、叠氮化钠与苯乙炔及其衍生物的两步一锅法click反应和卤代烷、叠氮化钠与苯乙炔的三组分两步一锅法click反应进行了考察。在所选择的条件下,这两类click反应都能获得很好的收率,与常规加热模式的三组分两步一锅法click反应相比较,微波加热的显示出了特别高的反应效率。 相似文献
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将一种水溶性Salen,N,N’-双[(5-磺酸基-2-羟基)苄基]缩N,N’-二甲基-1,2-乙二胺(L)与醋酸钯原位生成水溶性Salen-Pd配合物,该水溶性钯配合物应用于催化微波加热的水中的Heck和Sonogashira碳-碳偶联反应.在优化反应条件之后,对溴苯衍生物与乙烯衍生物的Heck偶联反应以及溴苯衍生物与苯乙炔及其衍生物之间的Sonogashira偶联反应进行了考察.发现,在优化的反应条件下,无论是Heck反应,还是Sonogashira偶联反应,都能得到很好的收率.在有机物分离之后,水相继续循环使用4次,在水相的前3次循环使用时,都获得了不错的收率. 相似文献
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以聚乙烯吡咯烷酮作为分散剂,柠檬酸三钠作为还原剂,液相还原法合成纳米银(AgNPs)溶胶。采用AgNPs催化溶液中溶解氧氧化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)后,生成蓝色的TMB氧化物(oxTMB),Hg~(2+)的存在会抑制AgNPs的催化效果,使体系蓝色变浅,从而达到监测水中Hg~(2+)的目的。方法对Hg2+具有良好的选择性。优化的条件如下:反应时间2min,反应温度20℃,2g·L~(-1) TMB溶液的用量200μL,AgNPs溶胶用量300μL。Hg~(2+)的线性范围为1×10~(-7)~1×10~(-6) mol·L~(-1),检出限为0.01 mg·L~(-1)。方法用于水样的分析,回收率为98.0%~102%,测定值的相对标准偏差(n=5)小于2.0%。 相似文献
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芳香族卤代物是非常重要的合成砌块, 卤化反应是有机合成中最基本也是最重要的反应之一. 本工作利用2-(吡啶基)异丙基胺(PIP胺)作为双齿导向基团, 以LiCl作为卤素来源, 通过电化学阳极氧化的策略成功实现了钯催化的芳烃邻位C(sp 2)—H键的氯代反应. 此反应条件官能团耐受性强, 底物适用范围广, 同时能兼容噻吩等杂芳环类底物, 为合成(杂)芳基氯代物提供了一种简洁高效的方法. 该反应可以安全的放大到克级制备, 显示了潜在的工业应用前景. 通过连续的邻位碳氢键溴代和氯代反应还能得到高度复杂的2,5,6-三取代的苯甲酰胺类化合物. 相似文献
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应用量子化学方法,分别在气相和水溶液中对氨基酸侧链与氧化鸟嘌呤碱基对(8-oxo-G∶C)形成的三体复合物的氢键键能、几何结构、电荷分布及二阶稳定化能进行了研究.结果表明,水溶液的存在削弱了复合物中的氢键强度,电荷分布变化明显,水溶液中形成氢键位点的电荷变化量约为气相中的10倍,而几何结构变化不明显、对于酶与DNA之间的相互作用的研究需在水溶液中进行.水溶液对带电三体复合物中8-oxo-G∶C与氨基酸侧链间的氢键有较大影响,键能平均减小了69.23 k J/mol,不带电复合物仅减小了3.60k J/mol.水溶液中三体复合物中8-oxo-G∶C间的氢键受侧链的影响不大,且与侧链带电与否无关,带电复合物和不带电复合物的氢键强度分别减小了24.57和30.05 k J/mol,且二阶稳定化能越大,其对应的氢键键长越短. 相似文献
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以乙酸氧钒为催化剂,过氧化氢为氧化剂,研究了α-蒎烯的氧化反应.考察了以4个碳原子的有机物丁酮、乙二醇二甲醚、乙酸乙酯、1,4-二氧六环、四氢呋喃、叔丁醇和二氯甲烷作为溶剂构成反应介质,以及溶剂用量、反应温度和反应时间等因素对催化性能的影响,发现在醚类和乙酸乙酯中乙酸氧钒对α-蒎烯与过氧化氢的烯丙位氧化具有优良催化作用.结果表明,在催化剂用量为10.0%、反应温度为40℃、乙二醇二甲醚为溶剂、反应8 h时α-蒎烯转化率达82.9%,主要烯丙式氧化产物的选择性达73.5%,其中马鞭草烯酮、马鞭草烯醇和龙脑烯醛的选择性分别为45.9%、17.3%和10.3%. 相似文献
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