级联三能级模型下超短脉冲激光与分子相互作用的动力学研究

通过求解麦克斯韦-布洛赫方程，研究了超短脉冲激光和一维对称π共轭分子材料(4,4′-二甲氨基二苯乙烯分子)的相互作用.该分子材料具有较强的非线性光学性质，其分子的电子结构和电偶极矩是在密度泛函理论水平上利用从头计算方法得到的.研究结果表明，慢变幅近似和旋波近似不能很好地描述超短脉冲在该分子介质中的传播.在单光子共振情况下，保持入射脉冲的脉冲宽度不变，当小面积脉冲在该分子介质中传播时，二能级模型可以较好地描述脉冲激光与该分子体系的相互作用过程.但对于大面积脉冲激光，由于较明显地产生了分子的二次激发，此时分子 关键词： 超短脉冲激光 4′-二甲氨基二苯乙烯分子 三能级模型 麦克斯韦-布洛赫方程     

脉冲激光在有机分子材料中的共振传播

利用麦克斯韦-布洛赫耦合方程,研究了激光脉冲在4,4′-二甲氨基二苯乙烯分子材料中的共振传播,探讨了激光脉冲在传播中的时空演化情况.在数值计算中考虑了各种阻尼效应.     

含时电离对分子动态双光子吸收截面的影响

通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解麦克斯韦-布洛赫方程,研究了含时电离对分子材料4,4'-二甲氨基二苯乙烯的动态双光子吸收截面的影响.研究结果表明,对周期量级的飞秒脉冲,介质发生的主要是一步共振双光子吸收,入射光强较高时出现双光子吸收饱和现象,入射光强小于双光子吸收饱和光强时介质的双光子吸收截面随入射光强的增大线性减小.在不同的传播距离处,分子的双光子吸收截面有较大的差别,因此,在对不f川的实验条件下测得的双光子吸收截而数值进行比较时,需要考虑样晶厚度对实验结果的影响.在同一传播距离处,随光电离截面取值的增人介质的双光子吸收截面减小.利用匕秒脉冲测量分子的双光子吸收截面时,通过数值模拟,讨论了已有解析结果的适用条件.     

超短脉冲激光在有机分子材料中的动力学过程研究

利用从头计算方法，在密度泛函理论上，计算了分子的电子结构和电偶极矩.通过求解麦克斯韦-布洛赫方程，研究了超短脉冲激光与硝基苯胺分子材料的相互作用，着重分析了分子的固有偶极矩对脉冲激光波形、频谱成分以及分子能级占有率产生的影响.研究结果表明，慢变幅近似和旋波近似不能很好地描述超短脉冲在PNA分子介质中传播.分子的固有偶极矩进一步使脉冲传播背离面积定理，引起了脉冲更快地分裂.当脉冲激光在PNA分子介质中以电荷转移态的激发能共振传播时，脉冲激光频谱中明显地出现了二次谐波成分，显示了该分子具有较强的双光子吸收性质. 关键词： 超短脉冲激光 硝基苯胺分子 麦克斯韦-布洛赫方程     

超短脉冲激光在硝基苯胺分子材料中的非共振传播

通过严格求解麦克斯韦-布洛赫方程,研究了超短脉冲激光与硝基苯胺分子材料的非共振相互作用.研究结果表明,当脉冲激光在该分子介质中以电荷转移态的激发能的二分之一非共振传播时,脉冲激光频谱中明显地出现了二次谐波成分,显示了该分子具有较强的双光子吸收性质.     

两色超短脉冲激光与级联三能级分子体系相互作用的动力学研究

在不采用旋波近似和慢变幅近似的条件下,采用时域有限差分法和预估矫正法求解Maxwell-Bloch方程,对两色2π超短脉冲激光在级联三能级有机分子体系(4,4′-二甲氨基二苯乙烯分子)中传播的动力学过程进行了数值模拟.该有机分子属于一维对称体系,其电子结构和电学参量在密度泛函水平上给出.在低能量范围内,该分子可以简化为三能级体系.我们研究了在不同共振条件下,两色超短脉冲的时空演化特性和三能级体系各个能级粒子数占有率的分布情况.     

飞秒脉冲在共振介质中长距离演化过程研究

为研究飞秒脉冲在共振二能级原子介质中传播较长距离时的演化规律,用时域有限差分的方法数值模拟了5 fs脉冲载波与共振介质相互作用的麦克斯韦布洛赫方程。结果表明,5 fs脉冲的包络与载波的形状基本吻合,变化趋势大体一致,慢变振幅近似和旋转波近似不影响基本结论。在脉冲的谱宽远大于原子介质跃迁线形增宽的条件下,3.2π脉冲演化成2π双曲正割脉冲所经历的过程非常复杂,达到稳态所通过的空间长度大约是面积演化成稳态值所需要的长度的5×104倍。因此,在短距离的面积演化过程中,飞秒脉冲无法保持双曲正割的脉冲形状,只有经过很长的传播距离才能最终到达稳态,形成孤子解。同时,通过比较5 fs和50 fs脉冲的演化情况,得出结论,脉宽越短的脉冲达到稳态所经历的过程越复杂,需要通过的空间距离越长。     

飞秒脉冲激光在V型有机分子介质中的动力学表征

在不采用旋波近似和慢变幅近似的条件下,通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解Maxwell-Bloch方程,模拟了飞秒激光脉冲在V型三能级有机分子介质中的传播过程,研究了介质密度对单色脉冲共振传播的影响以及两色飞秒脉冲在该分子体系中的传播情况。有机分子的电子结构和电偶极矩是在密度泛函理论水平上利用从头计算方法得到的。研究结果表明,介质密度对脉冲演化产生较大的影响,随介质密度的增大,非线性效应增强,面积定理逐渐失效;两色脉冲的相对强度及初始相位对各能级的粒子数分布有很大的影响。     

少周期脉冲激光在稠密的Λ型三能级原子介质中传播时的频谱分析

利用由预估校正法和时域有限差分法求解全波Maxwell-Bloch方程得到的数值解,研究了超短脉冲激光在稠密的三能级原子系统中的频谱演化规律.研究发现:不管是在稀疏介质中还是在稠密介质中,由于自相位调制作用,频谱均被展宽,而在稠密介质中频谱的宽度要远大于稀疏介质中的情况,这主要是由于近偶极-偶极作用导致的.在稠密介质中...     

少周期脉冲在稠密V型三能级介质中传播时的粒子布居演化

利用由预估计校正-时域有限差分(PC-FDTD)法求解Maxwell-Bloch方程得到的数值解,研究少周期激光脉冲在稠密V型三能级原子介质中传播时各能级粒子数布居的演化特性.结果表明,两跃迁偶极矩的比值(γ)对稠密介质中粒子数布居反转出现的时间和振荡的次数具有显著的影响,γ=1时,考虑洛仑兹局域场修正(LFC)时,粒子数反转出现的较晚,近偶极-偶极(NDD)相互作用延缓了粒子数的反转;γ>1时,考虑LFC时,粒子数反转出现的较早,NDD相互作用加快了粒子数的反转;电偶极矩不同时,粒子数布居振荡的次数比相同时多.粒子数布居在稠密介质中的演化特性与稀疏介质中显著不同,在入界处,稀疏介质中粒子数布居可以实现长时间的反转;随着介质密度的增大,粒子数布居产生准周期性的振荡,但考虑LFC时,振荡的次数比不考虑LFC时少.     

Dynamics of cooperative emissions in a cascade three-level molecular system driven by an ultrashort laser pulse

This paper investigates the dynamics of cooperative emissions in a cascade three-level system driven by an ultra, short laser pulse by solving numerically the full-wave Maxwell-Bloch equations. The 4, 4＇-bis（dimethylamino） stilbene molecule is used as the model molecule because of its strong two-photon absorption property. The two-colour cooperative emissions are studied as functions of molecular number density and dephasing rate of the dipole coherence. The propagation effects on the evolution of the cooperative radiations are also taken into account. The cooperative radiations are enhanced for large number density of the molecule, while the fast dephasing of the dipole coherence reduces the intensity of the cooperative radiations and delays the emission times or even inhibits the formation of the emissions. The delay time of the radiation decreases with the increase of the molecular number density and the propagation distance.     

4,4''-二甲氨基二苯乙烯双光子吸收理论研究--溶剂效应

对最近实验室合成的分子材料 4 ,4 ' 二甲氨基二苯乙烯的双光子吸收特性在从头计算的基础上进行了理论研究。理论模型是建立在密度泛函理论的基础上的。利用含时的密度泛函理论来计算分子的非线性光学性质 ,而溶剂效应则通过自洽响应场方法的极化连续模型来模拟。计算结果表明 ,三态模型可以很好地给出该分子在低激发态范围内的双光子吸收截面。随着溶剂极性的增加 ,单光子波长红移 ,双光子吸收截面增加。双光子吸收截面的大小和实验给出的结果符合得较好。     

Hysteresis of the spectral components of a femtosecond pulse propagating in a nonlinear medium

Numerical simulation based on the one-dimensional nonlinear Maxwell equations is used to study the frequency that provides the maximum spectral intensity in a selected time interval versus the amplitude of an incident femtosecond pulse. The hysteretic variation of this frequency with amplitude is shown to be a possibility. Analysis is performed in the approximation of an optically thick layer for a medium with a saturating restoring force.     

Resonant propagation of femtosecond laser pulse in DBASVP molecule：one-dimensional asymmetric organic molecule

We have investigated the resonant propagation of femtosecond laser pulse in 4-trans-[p-（N, N-Di-n-butylamino）- p-stilbenyl vinyl] pyridine medium with permanent dipole moments. The electronic structures and parameters for the compound have been calculated by using density functional theory. In the optical regime, there is one charge-transfer state, and the molecule can thus be simplified as a two-level system. Both the one- and two-photon transitions occur between the ground and charge-transfer states. The numerical results show that the permanent dipole moments have an obvious effect on the propagation of the ultrashort pulse laser. The ideal self-induced transparency disappears for 2π pulse, and second harmonic spectral components occur significantly due to the two-photon absorption process. For the 6π pulse, continuum frequency generation is produced and a shorter duration pulse in time domain with 465 as is obtained.     

飞秒啁啾Gauss型脉冲在稠密Λ型三能级原子介质中的传播

利用由预估校正(PC)- 时域有限差分(FDTD)法求得的不含慢变包络近似(SVEA)和旋转波近似(RWA)的全波Maxwell-Bloch方程的数值解, 研究了飞秒啁啾Gauss型激光脉冲(以下简称啁啾脉冲)在稠密Λ型三能级原子介质中的传播.研究表明,啁啾系数(C)的正负及大小的变化对脉冲传播特性有显著的影响,而且这个影响与脉冲面积的大小密切相关.面积小于4π的啁啾脉冲,在介质中传播时不发生分裂,且啁啾脉冲逐渐演化为一个近似的无啁啾(C=0)脉冲,这一特点不随啁啾系数的改变而