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本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F4)的酸性,酸性为:H-F4〉Fe2O3/F4〉F4原粉〉水热处理的K-F4〉Li-F4〉Na-F4〉K-F4〉NaOH/F4。比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系。结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭 相似文献
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用XPS、DRS及Mossbauer谱对水热处理改性的FeZSM-5中Fe(Ⅲ)的化学状态进行了研究,并定量地考察了水热处理时间对骨架铁含量的影响,比较了不同水热处理时间及不同平衡阳离子交换的FeZSM-5上乙苯的吸附及扩散性质。水热处理将使骨架铁从骨架析出,但析出的骨架铁并不阻塞孔道,而是高分散在分子筛的表面上,乙苯的吸附量随水热处理时间增加而增大。阳离子交换的FeZSM-5上乙苯的扩散系数及吸附量均按H、Li、Na、K离子半径增大的顺序递减。乙苯的氧化脱氢活性主要取决于Fe(Ⅲ)活性中心的性质,也与乙苯的吸附量及扩散系数有关。 相似文献
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铁硅酸盐分子筛乙苯氧化脱氢催化性能研究—平衡阳离子性… 总被引:1,自引:0,他引:1
在823K和乙苯/O2=1.0的条件下考察了乙苯在FeZSM-5上的催化活性,比较了平衡阳离子性质,水热处理及Fe2O3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响,结合XPS、ESR及TPR测试结果讨论了FeZSM-5中铁的存在状态与乙苯氧化脱氢的关系,结果表明,FeZSM-5催化剂上作为L酸中心的骨架Fe(Ⅲ),水热处理产生的高分散非骨架Fe(Ⅲ)和适当强度的碱中心共同构成了乙七氧化脱氢活性中心。 相似文献
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在823K和乙苯/O2=1.0的条件下考察了乙苯在FeZSM-5上的催化活性。比较了平衡阳离子性质、水热处理及Fe2O3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响。结合XPS、ESR及TPR测试结果讨论了FeZSM-5中铁的存在状态与乙苯氧化脱氢的关系。结果表明,FeZSM-5催化剂上作为L酸中心的骨架Fe(Ⅲ)、水热处理产生的高分散非骨架Fe(Ⅲ)和适当强度的碱中心共同构成了乙苯氧化脱氢活性中心。 相似文献
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铁硅酸盐分子筛乙苯氧化脱氢催化性能研究:I.催化剂的表征及反应温… 总被引:1,自引:2,他引:1
本文合成了五种不同Si/Fe比的Fe-ZSM-5分子筛,并进行了离子交换改性。XRD和IR谱测试均表明Fe进入了分子筛骨架。用连续流动法考察了反应温度、EB/O2比对乙苯氧化脱氢活性的影响。结果表明,在823K和EB/O2=1的条件下苯乙烯有最大收率。 相似文献
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用XDPS、DRS及Mossbauer谱对水热处理改性的FeZSM-5中F(Ⅱ)的化学状态进行了研究,并定量地考察了水热处理时间对骨架铁含量的影响,比较了不同水热处理时间及不同平衡阳离子交换的FeZSM-5上乙苯的吸附及扩散性质。水热处理将骨架析出,但析出的骨架铁并不阻塞孔道,而高分散在分子筛的表面上,乙苯的吸附量随水热处理时间增加而增大。 相似文献
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乙苯氧化脱氢反应中铁酸镁,铁酸锌超微粉的催化行为 总被引:4,自引:0,他引:4
超微粉铁酸镁、铁酸锌对乙苯氧化脱氢反应具有良好的性能.300℃时能使乙苯分子活化,350℃时实现了对活性氧物种的稳定活化.反应活性氧物种被证明是O_2~-物种.其中,过量尿素爆炸分解法系本工作首创.由此法制得的D型样品具有最佳的反应性能.ESR分析表明D型样品的原子配置对称性较差. 相似文献
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采用四种不同的方法制备了系列铁酸铁超微粒子催化剂,考察了其对乙苯和环己烷的氧化脱氢反应性能.结果表明,(D)样品具有最佳的乙苯氧化脱氢反应活性:400℃,O2/C6H5C2H5(mol)=3.0时,乙苯转化率为50%,苯乙烯选择性为80%,苯乙烯单收达40%.催化剂对乙苯氧化脱氢反应的活性随样品的粒径变小而提高,对环己烷氧化脱氢反应则恰好相反,即活性随粒径变小而降低.这种差别归因于反应物分子结构与催化剂表面原子配位结构的匹配作用.ESR结果对比表明,粒径小的粒子的原子配位结构对称性较低. 相似文献
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首次考察了Dawson结构的钨磷酸对乙苯氧化脱氢制苯乙烯的催化行为,并与Keggin结构的钨磷酸进行了对比。结果表明,较短的增活期可能与表面积碳物具有更多的未成对电子有关。 相似文献
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采用红外光谱、程序升温脱附、原子吸收光谱、等离子光谱、Hammett指示剂非水滴定和催化活性测试等方法研究了经不同浓度的KOH溶液交换得到的(K,Na)ZSM-5的酸碱性质。结果表明,(K,Na)ZSM-5具有中等强度的L酸位(K~+,Na~+)及弱碱位(AlO_4~-或骨架O~(2-))和强碱位(OH~-).KOH浓度增大.酸性减弱,碱性增强.所得(K,Na)ZSM-5具有较高的异丙醇脱氢、脱水活性.催化性能与酸碱性密切相关. 相似文献
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ZSM-5分子筛的酸碱性质和其催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
本文合成了五种不同硅铝比的ZSM-5,并分别用Mg~(2+),Ni~(2+)和K~+离子进行了交换改性。用NH_3和CO_2的TPD技术测定了它们的酸碱性质,并与甲苯甲醇的反应活性进行了关联。实验结果表明,ZSM-5分子筛的酸性和碱性不仅与骨架铝的含量有关,且与其阳离子的性质有关。甲苯与甲醇之间的苯环烷基化反应以及伴生的甲苯歧化反应均发生在ZSM-5的强酸中心上,弱酸中心不呈活性。由于改性后ZSM-5的碱性位少,即使是KZSM-5的碱性位也只有10~(18)/g,故不足以引发甲苯的侧链烷基化反应。 相似文献
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TS分子筛催化性能研究Ⅰ.TS-2分子筛催化1,2-丙二醇液相氧化反应的研究①伏再辉尹笃林(湖南师范大学精细催化合成研究所,长沙410081)关键词TS-2分子筛1,2-丙二醇氧化催化氧化自1983年Taramasso[1]首次合成具有ZSM-5结构... 相似文献
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HZSM-5分子筛催化剂在催化苯氧化合成苯酚反应中的积炭和失活行为 总被引:1,自引:0,他引:1
在固定床反应器中进行了HZSM-5分子筛催化剂催化苯氧化生成苯酚时的积炭和失活实验,催化剂经高温水蒸气处理,反应条件为: 9.7%N2O-90.3%N2混合气流速115 ml/min,苯流速6 g/h,反应温度400 ℃. 采用TG,吸附吡啶的IR谱,13C NMR和低温N2吸附法对催化剂进行了表征,并用连续流动吸附法测定催化剂上正己烷和环己烷的吸附量. 结果表明,苯氧化生成苯酚的反应过程中,催化剂表面积炭导致分子筛微孔孔口堵塞是造成催化剂失活的主要原因. 与其他有机物在ZSM-5上的积炭相似,B酸中心是积炭的活性中心. 积炭物种主要为带有烷基的芳烃和多环芳烃,同时含有少量带有羟基的多环芳烃,这可能是由在L酸中心上生成的苯酚进一步氧化、脱氢和聚合形成的. 相似文献
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采用TG、XRD、SEM、EDAX和脉冲色谱技术,研究了Ni/Al2O3和Ni/ARM催化剂的甲烷脱氢积炭反应特征。结果指出,甲烷脱氢反应的积炭行为与催化剂上镍的分散状态有关。Ni-2催化剂上Ni的分散度小,晶粒大,甲烷脱氢形成的炭丝较长,主要以石墨型炭游离存在:而Ni/ARM催化剂上Ni的分散度大,镍晶粒小,甲烷脱氢形成的炭丝较短,主要覆盖在催化剂活性中心表面。甲烷脱氢主要产生无定型炭和石墨型炭,其中无定型炭可以被CO2部分消除。在催化剂制备时,通过提高镍在催化剂表面的分散度,减小镍的晶粒大小,不仅可以提高催化剂的活性,而且可以提高CO2对积炭的消炭性能。 相似文献