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研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。 相似文献
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采用沉淀法制备了ZrO2,CeO2和Ce0.7Zr0.3O2载体,并用浸渍法制备负载型Pt催化剂。考察了500和900℃焙烧催化剂的丙烷完全氧化性能和水汽对丙烷氧化反应的影响。对于500℃焙烧的催化剂,催化剂的丙烷氧化活性顺序为:Pt/ZrO2-500>Pt/CeO2-500>Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500;而经900℃焙烧的催化剂活性顺序为:Pt/ZrO2-900>Pt/Ce0.7Zr0.3O2-900>Pt/CeO2-900。反应气氛中水汽的存在对两种Pt/ZrO2催化剂的活性均有抑制作用(T50温度均提高了10~15℃);而对于Pt/CeO2-500催化剂有抑制作用(T50温度提高10℃),但对Pt/CeO2-900催化剂活性有促进作用(T50温度下降25℃);对于两种Pt/Ce0.7Zr0.3O2催化剂活性具有促进作用(T50温度均下降5~25℃)。表征结果表明催化剂的活性与其表面Pt物种价态密切相关,催化剂表面上Pt0物种有利于活性的提高。Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂中只含有氧化态Pt物种(Pt^2+),而Pt/Ce0.7Zr0.3O2-900催化剂中则含有部分金属态Pt物种,因此其活性高于Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂。 相似文献
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对利用溅射技术制备的Pt/Al_2O_3和Pt-Sn/Al_2O_3模型催化剂,以透射电子显微镜研究了金属粒子在H_2气中加热过程的烧结情况。实验结果表明,随着加热温度的升高,催化剂品粒逐渐长大,但加热到700℃经2h后,Pt/Al_2O_3的晶粒比Pt-Sn/Al_2O_3的大,这可能是Sn对Pt晶粒烧结起抑制作用。如将晶粒已经长大的样品再在空气中于500℃加热2h,则晶粒发生再分散。另外,在H_2气中加热后的催化剂的电子衍射花样,在Pt/Al_2O_3样品中仍表现Pt的特征;而在Pt-Sn/Al_3O_3样品中则形成几种不同组成的合金,我们推测可能是在还原过程中Pt与Sn之间发生强相互作用。 相似文献
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利用沉积沉淀法制备了Pt/TiO2催化剂, 将其在不同温度下焙烧, 以得到不同颗粒尺寸的Pt. 并将这些样品用于CO催化氧化反应以及反应动力学研究. 结果表明: 焙烧温度对催化剂有明显影响, Pt 颗粒尺寸随着焙烧温度的升高而增加; 与此同时, CO催化活性随焙烧温度的升高呈先增加后降低的趋势, 其中, 400℃焙烧的样品表现出最高的催化活性. 反应动力学结果表明, 催化剂上CO氧化反应表观速率方程为r=5.4×10-7pCO0.17pO20.36,说明在该催化剂上CO氧化遵循Langmuir-Hinshelwood机理. 同时, 对催化剂进行了CO化学吸附红外光谱和O2化学吸附表征. 结果表明, 随着焙烧温度的升高, 催化剂上CO和O2吸附量均呈现先升高后降低的趋势, 这与反应结果和反应动力学方程一致, 说明反应受到催化剂表面上CO和O2吸附浓度的影响. 而在400℃焙烧的催化剂上, CO和O2吸附量均最高, 因此其反应活性也最好. 这可能是焙烧过程影响了Pt 和TiO2之间的相互作用引起的. 相似文献
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制备了以γ-Al2O3为载体的Ni-Mo催化剂,并用于FCC汽油的加氢硫转移反应。对Ni-Mo/Al2O3催化剂上的硫转移反应机理进行了研究,考察了不同反应条件对硫转移反应的影响。实验结果表明,硫醇与烯烃的反应在催化剂表面的加氢活性位上进行,小分子的硫醇发生加氢脱硫,生成吸附态H2S,吸附态的H2S与烯烃反应,生成大分子硫醇和硫醚;另外小分子硫醇还可直接与烯烃发生反应,生成硫醚。提高反应温度、压力、氢油比或降低空速,均可提高催化剂的硫转移反应活性,轻质硫转化率得到明显提高,且单烯选择性还能维持在98%左右。 相似文献
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Pt/Al_2O_3,Pd/Al_2O_3催化剂上CO氧化与表面氧脱出-恢复性能周仁贤,郑小明(杭州大学催化研究所,杭州310028)关键词铂,钯,氧化铝,氧化锆,负载型催化剂,一氧化碳,氧化,氧脱附AI。O。负载的贵金属(Pt,Pd或Rh等)催化剂对有... 相似文献
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考察了Ru助剂对Mo和Co-Mo/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响,发现少量Ru(NO_3)_3的引入可显著提高催化剂的HDS(加氢脱硫)和HYD(环己烯加氢)性能。测定了硫化态催化剂的化学吸H_2、O_3和CO量,表明Ru助剂的作用主要是促进催化剂上形成更多的活性中心。 相似文献
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Au/Fe2O3催化剂在CO低温氧化中的催化活性 总被引:4,自引:4,他引:4
制备了过渡金属氧化物分散的金催化剂,考察了该催化剂在CO低温氧化中的催化活性及其制备条件,如过渡金属氧化物的选择、沉淀剂、催化剂的预处理温度及处理时间、金含量、Cl- 、催化剂制备方法及催化剂前体等因素对催化活性的影响。最佳结果显示: 以K2CO3 为沉淀剂、采用共沉淀法制备的1 % Au/Fe2O3 催化剂,可使空气中含1% 的CO在257K的低温下完全转化成CO2 。 相似文献
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乙烷部分氧化超细Fe-Mo-O催化剂的研究 总被引:2,自引:2,他引:2
采用溶胶-凝胶法制备了Fe-Mo-O催化剂,用XRD、TEM、BET、IR、TPR、TPD和微反等技术研究了催化剂晶体结构、表面构造、晶格氧活泼性、化学吸附和乙烷部分氧化反应性能。Fe-Mo-O复合氧化物催化剂是由超细微粒组成,微粒粒径约10 nm~20 nm,比表面积为48.1 m2/g。催化剂表面由Lewis碱位(Mo=O键的端氧和Fe-O-Mo键中的桥氧)及Lewis酸位构成。乙烷能以甲基中的H原子吸附在催化剂表面Lewis碱位Mo=O的端氧上形成分子吸附态,其部分氧化产物主要是C2H4和少量的CH3CHO。 相似文献