星型低聚物线性和非线性光学性质

利用稳态吸收和发射光谱、瞬态吸收光谱、双光子荧光和z扫描技术,系统地研究了一系列星型芴乙烯撑三聚茚低聚物(Tr-OFV_n,n=1～4)的光物理性质. 结果显示,芴乙烯撑单元的增加会导致吸收光谱和荧光谱的带边发生红移,同时也缩短了激发态物种的寿命. 伴随着π共轭长度的增加,三聚茚低聚物的双光子荧光效率和双光子吸收截面也逐渐增强. 基于态求和方法数值模拟了材料的双光子吸收截面,同实验值吻合较好.     

一种新型双共轭链分子非线性光学性质的理论研究

对实验室合成的双共轭链分子1,4-二(4-二乙胺基苯乙烯基)-2-［4-(N-甲基-N-羟乙基)氨基-4′-硝基偶氮苯］-5-己烷氧基苯(BSBAB)及合成它的单共轭链分子的单光子和双光子吸收特性在从头计算的基础上利用密度泛函理论进行了研究.分子BSBAB的优化结构显示，组成该分子的横链和纵链除了保持各自的共轭面外，几近相互垂直.因此，分子BSBAB较好地继承了两个单共轭链分子的光学特性.计算结果表明，在低能量范围内，分子BSBAB具有三个双光子吸收峰，分别来自于两个单共轭链分子以及两者的耦合作用.从理论上证明了双共轭链分子BSBAB是一种具有宽带强双光子吸收的分子材料.理论结果和实验结果符合得较好.在HF水平上的响应函数方法进一步证实了有限态求和方法计算结果的可靠性.还给出了电荷转移态的电荷迁移过程. 关键词： 双光子吸收 双共轭链有机分子 非线性光学     

以低聚(芴-亚乙烯基)为官能团的蒽基线型低聚物光学性质的实验和理论研究：π延展的作

通过实验和理论方法系统地研究了以低聚(芴-亚乙烯基)为官能团的蒽基线型低聚物(An-OFV_n (n=1～4)) 的光物理性质. 稳态光谱测量表明：芴-亚乙烯基单元的增加会导致吸收光谱的红移,并抑制低聚物间激基缔合物的形成. 量化计算表明：随着芴-亚乙烯基单元的增加,HOMO,LUMO能级及带隙逐渐趋于常量. 支臂上的电子云分布也逐渐增强,使得低聚物吸收光谱的形状逐步趋向于支臂本身吸收光谱的形状. 时间分辨荧光测试表明,当低聚物中芴-亚乙烯基单元的数目≥2后,激基缔合物的辐射寿命几乎是不变的. 在非线性光学测试中,双光子荧光产率和双光子吸收截面都会随着芴-亚乙烯基单元的增加逐渐增强,并于芴-亚乙烯基单元的数目为4时接近一个极值.     

D-π-A-π-D型小分子红光材料的制备及其性能

开发新型有机红光材料对于制备高性能红光有机电致发光器件具有重要的研究意义。本文采用SUZUKI偶联反应,以芴酮为受体(A)、3,4,5-三甲氧基苯为给体(D)合成了新型D-π-A-π-D结构的有机红光材料(3MeFO)。通过¹H NMR谱、¹³C NMR谱和X单晶衍射确认了分子结构,该化合物展示了较强的电荷转移作用和良好的共轭结构,其晶体的发射峰达到620 nm。从单晶结构中看出甲氧基的引入有利于在分子间形成大量的氢键,有效地增强了分子间的相互作用。同时,该材料表现出良好的热稳定性能和电化学性能,使得其在OLED中展示了良好的电致发光性能。     

三苯胺衍生物分子非线性光学性质的理论研究

在密度泛函理论水平上,利用响应函数方法,研究了1-{(1E)-2-[4-(二苯胺基)苯基]乙烯基}-4-[4-N,N-二甲胺]苯(PVMB)和1-[(1E)-2-(4-(1E)-2-{4-[4-N,N-二甲胺]苯基}乙烯基)苯基]苯胺}苯基)乙烯基]-4-[4-N,N-二甲胺]苯(DPVMB)两分子的双光子吸收特性.计算结果表明,这两个化合物都具有较好的双光子吸收特性,且具有两分支结构的DPVMB分子比具有单支结构的PVMB分子有更强的双光子吸收强度.计算数值结果和实验结果符合地较好.     

一新型金属有机化合物在皮秒激光下的三阶非线性光学性质研究

利用皮秒激光光源,采用z扫描技术研究了一种新型金属有机化合物的三阶非线性光学性质以及光限幅特性.z扫描研究结果表明,这种化合物在1064 nm波长激光激发下的三阶非线性极化率χ(3)为3.8×１０-14 esu,并且存在双光子吸收.光限幅实验结果显示双光子吸收和非线性折射两种不同机制决定了该化合物的光限幅特性.     

两个新合成化合物EPVPC和OPVPC非线性光学特性的理论研究

在杂化密度泛函理论（DFT/B3LYP）的水平上，研究了最新实验室合成的两个化合物分子9-乙烷基-3-{2-[4-2-吡啶-4-乙烯基苯]-乙烯基}-9氢咔唑（EPVPC）和9-十八烷基-3-{2-[4-2-吡啶-4-乙烯基苯]-乙烯基}-9氢咔唑（OPVPC）的非线性光学特性。理论结果与现有的实验测量结果符合得的较好。利用扩展的少态模型方法计算了分子的双光子吸收截面，结果表明三态模型可以很好地描述它们的最大双光子吸收截面。数值模拟显示这两个化合物都具有较大的双光子吸收截面，并且，在低频范围内，OPVPC分子比EPVPC分子显示出较强的双光子吸收特性。     

新型多共轭链有机分子双光子吸收特性的理论研究

在密度泛函理论水平上,利用解析响应函数方法研究了以（4-{2-［4-（2-吡啶-4-乙烯基）-苯基］-乙烯基}-苯基）-胺为基本结构单元的单支、双支和三支共轭链有机分子的单光子和双光子吸收特性.计算结果表明,这三种有机分子都具有较大的线性和非线性吸收强度.在紫外-可见光区域,它们的单光子吸收谱都存在两个峰,这与实验结果符合较好.在近红外区域,多共轭链有机分子呈现出宽达300 nm的宽带双光子吸收,单支、双支和三支分子的最大双光子吸收截面比约为1.0∶2.3∶4.0,其中三支分子具有最大的双光子吸收截面101.73×10^-48 cm⁴·s.从理论上进一步证实,增加分子的共轭链可有效提高分子的双光子吸收特性.同时还给出了电荷转移态的电荷迁移过程. 关键词： 双光子吸收 响应函数方法 多共轭链有机分子     

不同激光脉冲宽度下甲苯的光学非线性特性的研究

在不同激光脉冲激发下,用Z 扫描法测量了甲苯的三阶光学非线性,发现其非线性折射率随着脉冲宽度增加而增大（从150 fs时的3.7×10－16 cm2/W到4 ns时的2.6×10－14 cm2/W）.在波长532 nm、光强4.73×1014 W/m2 和21 ps的脉冲作用下,甲苯溶液呈现反饱和吸收现象.结果表明,该吸收效应主要来自于导致该分子中苯环结构π－π电子跃迁的双光子吸收的贡献.     

一种侧链共轭噻吩共聚物增强的三阶非线性光学特性

侧链共轭的聚噻吩衍生物具有拓宽的共轭程度,有望成为一类性能优良的三阶非线性光学材料.合成了一种侧链共轭的噻吩共聚物:聚 -噻吩(POTVTh-Th),该聚合物与其均聚物相比,吸收光谱发生了明显的红移,禁带宽度为1.72eV.采用Z扫描技术在800nm下用飞秒激光器研究了该聚合物溶液和薄膜的三阶非线性光学特性,结果表明该共聚物四氢呋喃溶液中的三阶非线性极化率为8.84×10^-10esu,聚合物薄膜的三阶非线性极化率为7.25×10^-9esu,分别是其 关键词： 侧链共轭 噻吩共聚物 三阶非线性极化率 非线性吸收     

CdSeS量子点的光学非线性特性

以脉冲宽度为35 ps,基频为1064 nm的Nd:YAG锁模激光器二倍频532 nm的激光作激发,利用Z-扫描技术研究了CdSeS量子点的光学非线件特性.实验结果表明CdSeS量子点在532 nm光激发下具有很大的非线性吸收效应,该吸收效应来自于光学三阶效应引起的双光子吸收.在不同的入射光强下观测了CdSeS量子点的Z-扫描曲线,实验表明,CdSeS具有大的非线性折射率1.9×10-8esu和大的双光子吸收截面25283 GM,比现在使用的ZnS量子点高出近2个数量级.     

GaAs在光通讯波段的超快非线性光学研究

采用Z-扫描和泵浦-探测技术,在光通讯波段对砷化镓(GaAs)单晶进行了非线性动力学以及非线性光学的实验研究.飞秒泵浦-探测实验结果表明,三阶非线性光学效应源于砷化镓单晶对飞秒激光的瞬态双光子吸收,而五阶非线性光学效应源于砷化镓单晶双光子吸收诱导的自由载流子吸收效应.通过Z扫描实验,得到了关于GaAs单晶所有的非线性光学参数,包括双光子吸收系数、三阶非线性折射系数、双光子吸收诱导的自由载流子吸收截面以及双光子吸收诱导的自由载流子折射截面.结果表明,砷化镓单晶在制造光限幅器件和光电探测器方面具有良好的发展前景.     

掺染料向列型液晶薄膜的光学相位共轭性质

用简并四波混频的实验手段,分析了掺染料5CB液晶分子转动的机理.给出了简明的物理图象,理论与实验是自洽的.在应用领域中将有重要的作用. 关键词：     

纳米GaSb-SiO2复合薄膜的非线性光学特性

利用射频磁控共溅射的方法制备出纳米GaSbSiO2镶嵌复合薄膜.用Cary5E分光光度计分析研究了复合薄膜的室温透射光吸收特性.用Z扫描方法测量了复合薄膜在6328nm处大的双光子吸收系数β≈0082mW,非线性折射率γ≈376×10-9m2W及非线性系数χ(3)≈784×10-9esu. 关键词： 纳米GaSb 双光子吸收 光学非线性     

用于红外探测的极度非简并非线性光学

半导体中的双光子吸收(2PA)与能隙的三次方的倒数(Eg-3)成正比,这一关系限制了在宽带隙半导体中获得双光子吸收系数。但是已知在输入波长迥异的高度非简并情况下,双光子吸收率较简并状态会有大幅提升。在飞秒和皮秒脉冲下的泵浦探测传输实验中证实了几种直接能隙半导体具有这种性质。发现在许多直接能隙半导体中,非简并双光子吸收率较简并情况下可增强约100倍。在GaAs中,观察到双光子吸收系数达到1cm/MW,这么大的系数以前只在窄带半导体如InSb中观察到过。基于这种作用可以利用传统的半导体光电二极管获得敏感的选通探测。采用标准的GaN和GaAs光电二极管和高达14∶1的能量比的极度非简并光子证实了此技术。此外,还采用强紫外选通脉冲探测弱红外辐射,如采用GaN光电二极管,最小可探测红外脉冲能量可低至20pJ,而现有的标准制冷型MCT探测器的最小可探测能量为200pJ。我们现在还证实这种方法也可在连续波探测中应用。值得注意的是,这个过程没有用到类似χ(2)上转换的红外晶体或相位匹配。在本报告中将介绍怎样将这种探测技术用于其他半导体,以及如何优化器件的几何结构以满足实用化探测要求。     

D-A型二噻吩并磷杂茂衍生物分子的双光子吸收性质

在密度泛函理论理论水平上,采用响应理论方法计算了一系列2,6-donor-acceptor二噻吩并磷杂茂衍生物分子的单、双光子吸收性质.理论计算结果表明该系列分子都具有较大的双光子吸收截面,并且分子中心的磷原子无论被氧化还是金属配合,其双光子吸收截面几乎保持不变.此外,还考虑了溶剂效应对分子光学性质的影响,研究表明分子能级发生了溶剂化蓝移,并且分子的单光子和双光子吸收性质随着溶剂极性表现出非单调变化.     

非线性反馈法控制相位共轭波的光学时空混沌

相位共轭振荡器由一个标准镜和一个具有快速响应的无损耗Kerr介质作为相位共轭介质的相位共轭镜组成.利用非线性反馈方法，对相位共轭振荡器中的时间混沌和耦合相位共轭波映象系统中的时空混沌进行了控制，得到了稳定的控制结果.数值实验表明，该控制方法不需预先了解动力学系统，只需调整反馈系数，在实际系统中容易实现.控制结果为相位共轭波的混沌研究提供了理论依据. 关键词： 非线性反馈控制 相位共轭振荡器 混沌 时空混沌     

D-A型二噻吩并磷杂茂衍生物分子的双光子吸收性质

在密度泛函理论理论水平上,采用响应理论方法计算了一系列2,6-donor-acceptor 二噻吩并磷杂茂衍生物分子的单、双光子吸收性质. 理论计算结果表明该系列分子都具有较大的双光子吸收截面,并且分子中心的磷原子无论被氧化还是金属配合,其双光子吸收截面几乎保持不变. 此外,还考虑了溶剂效应对分子光学性质的影响,研究表明分子能级发生了溶剂化蓝移,并且分子的单光子和双光子吸收性质随着溶剂极性表现出非单调变化.     

有机染料HEASPS在不同波长时的激发态吸收和双光子吸收性质研究

提出了有机染料反式 4 [4′ (N 羟乙基 N 乙基胺基 )苯乙烯基 ] N 甲基吡啶对甲苯磺酸盐 (简称HEASPS)非线性吸收的三态模型。认为在较短波长 (<1 0 0 0nm)时 ,双光子吸收和激发态吸收同时存在。成功地解释了该染料双光子吸收峰相对线性吸收峰的两倍的明显蓝移 ,以及最高上转换效率波长相对最强吸收波长的明显红移。提出了一种新的计算方法 ,利用不同波长的非线性透过率和不同波长的上转换效率 ,求出了该染料的双光子吸收截面和激发态吸收系数。     

DFT研究给/吸电子取代基对D-π-A型苯并噻唑衍生物光电性质及非线性光学性质的影响

采用密度泛函理论(DFT)B3LYP方法计算了苯并噻唑及其三种D-π-A型衍生物的电子结构、电子光谱及重组能,同时结合有限场(FF)方法计算了它们的二阶非线性光学系数βtol值,从而探索取代基与分子的电荷分布、电子光谱及非线性光学性质的关系.计算结果显示,在母体分子的2,5位同时引入给/吸电子基团,2位碳原子的电荷布居发生较大变化,且分子的HOMO能级升高,LUMO能级降低,能隙减小,吸收和发射光谱发生显著的红移,增大了二阶非线性光学系数βtol.随着取代基吸电子能力的增强,分子的电子重组能逐渐变大,而空穴重组能的变化却不大,同时分子的偶极矩有所增加,有利于产生二阶非线性光学活性.