锗合金准二维钙钛矿发光二极管EI北大核心CSCD

钙钛矿由于其出色的光电特性,在显示和照明领域具有潜在的应用价值。为降低重金属Pb含量,本文采用锗离子(Ge^(2+))部分取代Pb^(2+)进行合金化,并探索提高其电致发光性能的途径。由于Ge合金化可以使钙钛矿容忍因子更趋近于1,有望提高器件的发光稳定性。结果表明,Ge合金钙钛矿薄膜的光致发光性能在一定水氧条件下可以得到较大幅度提高,器件发光稳定性也同时得到提升。这主要归因于水氧共同作用使合金钙钛矿表面形成了GeO_(2),一定程度上钝化了钙钛矿薄膜表面缺陷,阻止了水氧的进一步渗透。得到的绿光PeLED器件最大外量子效率(EQE_(max))为11.8%,亮度为8×10^(3)cd/m^(2),较非合金化器件的发光寿命延长了3倍,在100 cd/m^(2)初始亮度下稳定性T50从~2 h提升至~6 h,这是目前文献报道Ge合金钙钛矿发光二极管最长的发光寿命。     

基于共价有机聚合物空穴注入层的钙钛矿发光二极管EI北大核心CSCD

卤化物钙钛矿(ABX)量子点及其发光器件具有色纯度高、外量子效率高以及在可见光范围内可调等特点,近年来在照明、显示等领域中展现出巨大潜力。然而,钙钛矿量子点发光二极管(PeQLEDs)的稳定性正成为制约其商业应用的最大障碍,除了钙钛矿发光层本身的稳定性问题之外,传输层的水氧稳定性问题也不可忽略。为了解决这一发展过程中的难题,我们提出了基于氮唑类单体构筑共价有机聚合物材料(COP-N)替代传统的PEDOT∶PSS作为空穴注入层材料的新型PeQLEDs。我们发现COP-N具有本征的水氧稳定性,且与PVK之间的空穴注入势垒更小。这些特性使得基于COP-N的PeQLED在取得比PEDOT∶PSS更好发光效率的同时实现了近2倍的稳定性提升。我们认为,这种共价有机聚合物有望成为新型的空穴注入材料,实现高效稳定的钙钛矿电致发光,促进钙钛矿发光器件的发展。     

无铅钙钛矿发光二极管的实现及研究进展EI北大核心CSCD

金属卤化物钙钛矿材料由于具有高光致发光量子效率、高色纯度、波长可调和可溶液加工等优异的性能,近年来广泛用于制备发光二极管、太阳能电池、激光器、探测器等半导体器件。其中,铅基钙钛矿发光二极管(Perovskite light emitting diode,PeLED)的外量子效率已经突破了28%。然而,重金属铅的毒性阻碍了其大规模的生产和商业化发展。因此,开发高性能的无铅PeLED成为新的研究热点,在下一代显示和照明领域展现出重要的应用前景。本文综述了无铅PeLED的实现及研究进展,首先介绍了无铅PeLED中的相关基本概念,包括无铅钙钛矿材料特性、器件结构、发光机理等;然后从无铅钙钛矿材料种类的角度出发,阐述了无铅钙钛矿的制备方法,包括旋涂法、热注入法、配体辅助再沉淀法、气相沉积法等;接着总结了实现高性能Sn基、Bi基、Sb基、Cu基等无铅PeLED的方法,包括对材料选取、结构设计、器件性能、工作机理以及发光过程的分析;最后探讨了无铅PeLED目前面临的挑战及其未来的发展机遇。     

基于LiF修饰层的喷墨打印钙钛矿发光二极管EI北大核心CSCD

金属卤化物钙钛矿材料由于具有高光致发光量子产率、高色纯度、带隙可调等优良光学性能,作为发光材料广泛用于制备钙钛矿电致发光二极管(PeLEDs)。虽然已经取得了较好的研究进展,但是其大面积商业化的进程还比较缓慢,尚需进一步研究。为了实现钙钛矿薄膜发光二极管的大面积制备,本文使用喷墨打印技术,研究了不同基板结构对于钙钛矿前驱液的铺展与结晶成膜的影响及器件性能的比较,引入了具有空穴阻挡能力的无机小分子材料氟化锂(LiF)作为缓冲层沉积于空穴传输层TFB上,获得了像素化的均匀分布的钙钛矿薄膜,从而得到发光均匀的最高亮度为4861 cd/m2且最大电流效率为5.41 cd/A的印刷钙钛矿发光二极管。研究表明,LiF修饰层对于空穴的注入具有阻挡作用,并且有效阻止了钙钛矿发光层与TFB接触后所导致的激子猝灭现象。     

苯乙胺钝化钙钛矿埋底界面提高太阳能电池性能EI北大核心CSCD

采用有机小分子钝化钙钛矿下表面(埋底界面)可以有效抑制钙钛矿埋底界面缺陷形成,降低载流子复合几率。本工作通过预先沉积钝化分子苯乙胺(PEA)的方法来钝化钙钛矿埋底界面。钝化后的钙钛矿晶粒大小与表面形貌无明显变化,吸收边和发光波长稍有红移,最高分子占据轨道能级略有提高。“Pb”元素结合能向高能级移动,而“N”元素结合能向低能级移动,并且钙钛矿中PbI2的残留量明显减少,表明钝化分子PEA通过“N”原子与钙钛矿下表面悬挂的“Pb”以及残留PbI2相互作用。基于PEA钝化的钙钛矿电池的开路电压、短路电流密度、填充因子和转换效率分别从1.041 V、21.29 mA/cm2、74.09%和16.41%提高到1.102 V、22.44 mA/cm2、79.28%和19.6%。器件性能的显著提高主要由于载流子的复合降低,归因于:(1)PEA钝化未饱和配位“Pb”引起的缺陷;(2)PEA钝化卤化铅微晶组成的复杂相引起的缺陷;(3)钙钛矿与空穴传输层之间的电荷转移速率的提高。钝化的钙钛矿电池器件稳定性明显增强。这种简便、有效的埋底界面钝化策略可以应用于未来大面积钙钛矿太阳能电池的制备。     

准二维钙钛矿太阳能电池的研究进展

目前,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已超过25％,飞速提升的效率使得人们越来越期待商业化的应用,但钙钛矿材料的稳定性问题却是其商业化所面临的最大挑战,准二维钙钛矿有望解决这一问题.利用大的有机间隔阳离子的疏水性和热稳定性,以及更高的晶体形成能和更加稳固的结构,准二维钙钛矿能够有效提高钙钛矿的稳定性.此外,准二维钙钛矿对...     

采用硫氰酸铵添加剂的高效天蓝色钙钛矿发光二极管

金属卤化物钙钛矿发光器件具有可溶液加工、高发光效率和良好色纯度等诸多优良特性,受到了广泛的关注,但蓝色钙钛矿发光器件发光效率和光谱稳定性等方面的问题限制了钙钛矿材料在照明和显示领域的进一步发展.本工作研究硫氰酸铵添加剂对准二维混合卤化物钙钛矿薄膜形貌、结晶度、光物理和电致发光特性的影响.结果表明硫氰酸铵能有效钝化准二维...     

次磷酸增强的准二维钙钛矿天蓝色发光器件

提高蓝光器件的性能是钙钛矿发光器件实用化进程中亟待解决的问题。本文研究了次磷酸添加剂对混卤素二元长链胺准二维钙钛矿材料形貌、结晶性和光物理特性的影响。结果表明:次磷酸添加剂能改善钙钛矿薄膜的结晶性,促进发光相的形成,有效钝化缺陷和促进电荷传输。制备的准二维钙钛矿天蓝色发光器件的最大外量子效率为7.9%,最大亮度为7300 cd/m²,分别约为未添加次磷酸器件的4.2倍和2.9倍,同时器件的驱动稳定性也有一定程度的提高。     

钙钛矿发光:多学科深度交叉融合EI北大核心CSCD

现代科学既高度分化又高度融合,多学科交叉极大地推动了科学的进步,不断孕育出新的研究范式和变革性科技。本文基于作者自身的研究经历,以钙钛矿发光器件的构筑和出光结构为切入点,阐述多学科深度交叉融合在钙钛矿发光的发展中所起的推动作用。     

调控空穴传输层的分子取向提高有机发光二极管性能EI北大核心CSCD

有机发光二极管(OLED)器件性能的提高一直是有机电致发光领域备受关注的研究课题之一,通过优化OLED器件中的载流子平衡是提高OLED器件性能的一个非常重要的手段。但是,调控空穴传输层或电子传输层中的分子取向,从而优化器件中的载流子平衡未被关注。本文通过对空穴传输层进行不同温度的退火处理来改变空穴传输层中的分子取向,研究分子取向对其空穴迁移率和OLED器件性能的影响。研究发现,退火温度的升高使得空穴传输层中具有垂直取向的分子的比例增加,促进了空穴迁移率的提高。当把具有不同分子取向的空穴传输层应用于OLED器件时,可以清楚地观察到载流子平衡因子对器件性能的影响。     

半透明钙钛矿太阳能电池的技术关键EI北大核心CSCD

基于ABX3晶体结构材料的新型钙钛矿太阳能电池具有光电转换效率高、可溶液加工以及低温工艺兼容等优势。与此同时,利用钙钛矿材料合成方法简单、带隙可调以及膜厚和透过率可控等优点制备的半透明钙钛矿太阳能电池为薄膜光伏的发展带来了新的契机,在建筑集成光伏和叠层光伏等领域应用前景广阔。开发高效且高稳定的半透明钙钛矿太阳能电池已成为目前光伏领域的研究重点。本文系统综述了半透明钙钛矿太阳能电池的各功能层(钙钛矿光活性层、电荷传输层和电极)材料选择、光学特性调控、电学特性优化以及制备工艺调控等技术策略,同时提出了对半透明钙钛矿太阳能电池未来发展的一些展望。     

基于芳香族配体的二维钙钛矿太阳能电池研究进展

近年来,钙钛矿太阳能电池（PSCs）的效率得到了快速的发展,目前已经获得25.7%的认证效率,可与硅基太阳能电池相媲美。然而,PSCs的稳定性却远不如硅基太阳能电池,这限制了PSCs的使用。与此同时,二维（2D）或准二维钙钛矿材料受到了越来越多的关注,主要是因为大体积有机配体的引入明显地改善了材料的结构和环境稳定性。在2D PSCs领域,有机配体离子的设计和选择会直接影响材料的光电性能和器件的效率。目前,2D PSCs中所使用的有机配体主要分为脂肪族配体和芳香族配体。芳香族配体由于具有较大的介电常数、改善的电荷传输和可调控的组装结构等优点得到越来越多的关注。本文系统地总结了芳香族配体材料对2D钙钛矿性能的影响及其在2D PSCs领域的应用。     

通向钙钛矿电泵浦激光的研究进展EI北大核心CSCD

可溶液法制备的钙钛矿拥有优异的光学、电学性能,是一类极具潜力的电泵浦激光增益介质。近年来,基于钙钛矿材料的室温连续光泵浦激光以及大电流电致发光器件陆续被报道,在通向钙钛矿电泵浦激光的研究上取得了可喜进展,本文以此为主题展开综述。首先,介绍了钙钛矿材料实现电泵浦激光的优势。接着,梳理了现阶段通向钙钛矿电泵浦激光的两大问题,即非辐射复合损耗高和热效应严重,同时给出了改善这两大问题可采取的一些有效策略。然后,给出了电荷注入平衡化、降低光学损耗、促进粒子数反转等补充手段,它们有力推动了通向钙钛矿电泵浦激光研究向前发展。此外,还介绍了钙钛矿表面等离激元激光、钙钛矿激子极化激元激光等有望实现低阈值钙钛矿电泵浦激光的新机制。最后,总结全文,并对电泵浦钙钛矿激光未来研究做出了展望。     

基于硅氧烷修饰的苝二酰亚胺氟离子荧光传感器EI北大核心CSCD

通过简单的一步反应合成了一种新型含硅氧烷基团的苝二酰亚胺(PDI-TES)荧光传感器。结合小角X射线衍射、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱和动态光散射等实验方法,阐明了PDI-TES的晶体结构、自组装行为和检测性能。实验结果表明,PDI-TES具有良好的热稳定性和有序的晶体结构。此外,由于Si—O键的断裂,PDI-TES对氟离子具有较高的选择性和灵敏度,检出限低至1.58×10^(-6) mol/L。这些优良的检测性能和简单、低成本的合成方法,有望使PDI-TES成为一种实用的氟离子检测荧光传感器。     

二维氟代苯甲胺钙钛矿结构和光电性能的理论研究

二维铅卤钙钛矿太阳能电池以其高稳定性等优良性质展现出重要的应用价值,越来越多的二维铅卤钙钛矿材料被用作太阳能电池的光吸收层,但是关于二维铅卤钙钛矿材料构效关系的理论研究十分匮乏.本文以苯甲胺铅碘、邻氟苯甲胺铅碘和对氟苯甲胺铅碘二维钙钛矿为出发点,通过第一性原理计算比较了它们的晶体结构、形成能、激子结合能、载流子迁移率以及对应器件的光电性能,以考察不同间隔基阳离子对钙钛矿结构、性质以及光电器件性能的影响.结果表明,二维钙钛矿的形成能绝对值越大,光电器件的稳定性越高;钙钛矿的激子结合能越小,光电器件的短路电流密度越大,归纳总结出预测器件短路电流密度的关系式.在间隔基末端使用吸电子基团修饰有望同时提高光电器件的寿命和短路电流密度.本研究对于二维钙钛矿材料有机间隔阳离子的设计和筛选具有指导意义.     

Ruddlesden-Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究

准二维Ruddlesden-Popper(R-P)卤化物钙钛矿具有优越的光电特性,在太阳能电池、发光二极管、激光器等光电器件中受到广泛关注,但严重影响载流子的弛豫和传输特性的激子-声子之间的相互作用还未得到充分揭示。与广泛研究的三维钙钛矿结构相比,准二维钙钛矿存在天然形成的量子阱结构,具有更大的激子结合能,激子效应更加明显,但对其激子-声子相互作用的研究仍然较少。因此,我们通过溶液法制备了准二维R-P型钙钛矿(PEA)₂Cs_n-1Pb_nBr_3n+1薄膜,其增益系数高达～1 090.62 cm^-1,获得了低阈值(～12.48μJ/cm²)的放大自发辐射。基于此,我们通过变温荧光光谱(77～300 K)和瞬态吸收光谱技术研究了(PEA)₂Cs_n-1Pb_nBr_3n+1薄膜随温度变化的发光特性,以阐述其内部的激子-声子相互作用对其发光性能的影响。发现在低温域内(77～120 K...