Cs(6DJ)+Cs(6S1/2)非弹性碰撞转移截面的测定

在9×1014～2.1×1015cm-3 Cs密度范围内,利用脉冲激光双光子激发Cs(6S1/2)到Cs(6D5/2)态,使用原子荧光光谱方法,通过三能级模型的速率方程分析,由对直接荧光和转移荧光的时间积分强度的测量,得到6D5/2→6D3/2精细结构转移截面为(2.1±0.4)×10-14cm2,而6D3/2态向6D以外态的转移截面为(1.6±0.4)×10-14cm2,它应是过程Cs(6 D3/2)+Cs(6S)→Cs(6P)+Cs(6P),6D3/2→7P3/2和6D3/2→7 P1/2碰撞转移截面之和.第二个实验可以得到6 D3/2→7P3/2和6D3/2→7 P1/2的碰撞转移截面.在1×1012～6×1012cm-3的低密度Cs蒸气中,激光双光子激发6S至6D3/2或6D5/2态,测量6DJ→6PJ'与7PJ"→6S1/2的时间积分荧光强度比,得到6D3/2→7P1/2与6D5/2→7R3/2的碰撞转移截面分别为(7.6±2.4)×10-15cm2与(1.6±0.5)×10-15cm2.由此得到碰撞能量合并的逆过程即[Cs(6D3/2)+Cs(6S1/2)→Cs(6P)+Cs(6P)]的转移截面为(1.3±0.4)×10-14cm2.     

Cs(6P)+(Ne,N2)碰撞能量转移

在气体样品池条件下,研究了Cs(6P3/2) (Ne,N2)碰撞能量转移过程.用调频半导体激光器激发Cs原子至Cs(6P3/2)态,在不同的Ne或N2气压下,测量了直接6P3/2→6S1/2荧光和转移6P1/2→6S1/2荧光,对于6P3/2与Ne的碰撞,电子态能量仅能转移为Ne原子的平动能.在与N2的碰撞中,向分子振转态的转移是重要的.利用速率方程分析,可以得到碰撞转移速率系数,对于Ne,6PJ精细结构碰撞转移速率系数为1.45×10-12cm3·s-1.对于N2,测量6P Ne和6P N2二种情况下荧光的相对强度比,确定精细结构速率系数为1.64×10-12cm3·s-1,6P态猝灭速率系数为4.88×10-12cm3·s-1.     

K-Cs混合蒸气中K(4P)+Cs(5D)碰撞能量合并

测量了K- Cs混合蒸气中碰撞能量合并过程K(4P) +Cs(5D)→Cs(6S) +K(4D ,6S)速率系数,测量是相对于已知速率系数的过程[即Cs(6P) +Cs(5D)→Cs(6S) +Cs(7DJ) ]进行的。利用激光光解K2 和Cs2分子,得到Cs(6P ,5D)和K(4P)态原子,探测直接由光解离产生的原子发射的与由碰撞转移而布居的原子激发态发射的荧光的相对强度,结合Cs(6P)和K(4P)态的有效寿命,得到异核碰撞能量合并速率系数分别为2. 6×10 -9和3 .6×10 -9cm3 ·s-1。讨论了其他过程对速率系数的影响。     

Cs(8S)态的碰撞转移和高位原子态的激发

在Cs蒸气中,二步激发Cs原子至8S态,研究了其碰撞转移和高位原子态的产生过程.在1016～1017 cm-3密度范围内,测量了碰撞激发转移8S 6S→6D 6S的速率系数.由测得的荧光强度随密度的变化关系,得到k6D=(2.4±0.5)×10-10 cm3·s-1.同时研究了碰撞能量合并过程5D 5D→nL 6S(nL=9D,11S,7F),5D态是由8S→7P→5D的辐射跃迁产生的.由以前测量过的6P 5D 6S 7D的转移速率系数以及6P态的原子密度,结合荧光强度比得到碰撞能量合并过程的速率系数,对于9D,11S和7F各态,其平均值分别为(6.4±3.2)×10-10,(1.0±0.5)×10-10和(8.4±4.2)×10-10 cm3·s-1.     

Cs(8S -4F)-Ar，H2的碰撞能量转移

利用脉冲激光器双光子激发Cs-H2（或Ar）样品池中的Cs原子至8S态,研究了Cs(8S)+M→Cs(4F)+M ,(M= H2,Ar)碰撞能量转移和Cs(4F)+H2→CsH+H反应过程,建立了二能级模型的速率方程组。在不同的Ar密度下测量直接8S→6P与敏化4F→5D积分荧光强度比,得到8S→4F转移速率系数5.3×10-12cm3s-1和4F态的猝灭速率系数4.4×10-13cm3s-1。用相同的方法测得Cs－H2中8S→4F的转移速率系数为1.0×10-9cm3s-1,而4F态的猝灭速率系数1.3×10-10cm3s-1比Cs－Ar中大得多,它是反应与非反应速率系数之和。利用实验数据确定非反应速率系数为8.3×10-11cm3s-1,得出Cs（4F）与H2的反应截面为(2.0±0.8)×10-16cm3s-1。与已有的其它实验结果比较,Cs各激发态与H2的反应活动性顺序为7P>4F>6D>8S。     

Cs(6D_J)+(H_2,H_e)的反应与非反应碰撞能量转移

在样品池条件下,利用原子荧光光谱方法,测量了Cs(6DJ)与H2,He碰撞中的反应与非反应能量转移截面.利用脉冲激光886nm线双光子激发Cs(6S)到Cs(6D3/2)态,原子荧光中除含有6D3/2→6P的直接荧光外,还含有6D5/2→6P的转移荧光.利用三能级模型的速率方程分析,在不同的He和H2密度下,分别测垦直接荧光与转移荧光的时间积分荧光强度比,得到了6D3/2与H2和He碰撞的精细结构转移截面分别为σ=(55±13)×10-16和(16±4)×10-16 cm2,同时确定了6D5/2与H2和He的碰撞猝灭速率系数.6D5/2态与H2的碰撞猝灭速率系数比6D5/2与He的大,它是反应与非反应速率系数之和,利用实验数据确定非反应速率系数为6.3×10-10 cm3·s-1,得到6D5/2与H2的反应截面为(2.0±0.8)×10-16 cm2.利用不同H2(或He)密度下6D5/2→6P3/2时间积分荧光强度,得到6D3/2与H2反应截面为(4.0±1.6)×10-16 cm2,6D3/2与H2反应的活性大于6D5/2.     

激发态Cs(5D)原子间碰撞能量转移

用激光二步激发Cs原子至8S态,从谱线的波长及强度可以确定Cs原子的辐射及碰撞过程,5D态主要是由8S→7P→5D跃迁布居的.在1016-1017Cs密度范围内,测量了碰撞能量合并5D 5D→nL 6S(nL=9D,11S,7F)速率系数,因5D→6P(3.0-3.6μm)处于红外本实验不能探测,利用一个已经测量过的过程(即6P 5D→6S 7D)作相对测量,对于9D,11S和7F态,其平均速率系数分别为(8.4±4.2)×10-10,(7.3±3.6)×10-10和(9.7±4.8)×10-10cm3s-1.讨论了碰撞转移过程11S 6S 7F 6S对速率系数的影响.     

Rb(5 P_J)+(He、N_2)碰撞能量转移

在气体样品池条件下,研究了Rb(5PJ) (He、N2)碰撞能量转移过程.调频半导体激光器稍微调离共振线,激发Rb原子至Rb(5P3/2)态,在不同的He或N2气压下,测量了直接5P3/2→5S1/2荧光和转移5P1/2→5S1/2荧光.对于5PJ与He的碰撞.电子态能量仅能转移为He原子的平动能.在与N2的碰撞中,向分子振转态的转移是重要的.利用速率方程分析,可以得到碰撞转移速率系数,对于He,5P3/2→5S1/2转移速率系数为2.23×10-12cm3s-1.对于N2,测量5PJ He和5PJ N2二种情况下荧光的相对强度比,利用最小二乘法确定5P3/2→5S1/2转移速率系数为4.38×10-11cm3s-1,5PJ态猝灭速率系数为5.45×10-11cm3s-1.与其他实验结果进行了比较.     

碰撞能量转移Cs(6P)+Cs(5D)→Cs(6S)+Cs(nL=9S,5F)的截面测量

二步激发Cs原子至8S态,测量了碰撞转移过程Cs(6P)+Cs(5D)→Cs(6S)+Cs(nL=9S,5F)的截面,测量由7D,9S和5F态发射的荧光强度,从荧光强度比和σ(7D)值得到了σ(9S)和σ(5F),而σ(7D)已经进行过绝对测量,截面值σ(9S)和σ(5F)分别为8.7×10-15和1.3×10-14?cm2.讨论了能量转移过程9S+6S5F+6S对σ(9S)和σ(5F)的影响.     

高位K2(1∧g) 与基态原子的碰撞转移

在K原子密度约为0.5－5×1016cm-3的样品池中,脉冲激光710nm线双光子激发K2基态到高位1∧g 态,研究了K2( 1∧g)+ K(4S)碰撞转移过程。K原子密度由测量KD2线蓝翼对白光的吸收得到。测量不同K密度下 1∧g态发射的时间分辨荧光强度,它是一条指数衰减曲线,由此得到1∧g态的有效寿命,从描绘出的有效寿命倒数与K原子密度关系直线的斜率得到1∧g 态总的碰撞猝灭截面为 ,从截距得到的辐射寿命为 。测量了K的6S →4P3/2和4D→4P3/2 在不同K密度下的时间积分荧光强度,得到了K2( )+K→K2( )+K（6S,4D）碰撞转移截面为 （对转移到6S）和 （对转移到4D）。     

激发态Cs原子间碰撞能量转移截面

在Cs蒸气密度为1013?cm-3量级范围内,研究了6P3/2+6P3/2→6DJ+6S碰撞能量合并过程.利用单模半导体激光器共振激发6P3/2态,利用另一与泵浦激光束反向平行的单模激光束作为吸收线探测激发态原子密度及其空间分布,吸收线调至6P3/2→8S1/2跃迁,并可平行于泵浦激光束移动.由激发态原子密度和谱线的荧光强度比得到碰撞能量合并的截面.碰撞转移到6D5/2和6D3/2的截面分别是(4.1±1.8)×10-15和(2.2±1.0)×10-15?cm2.与其它实验结果进行了比较.     

Cs_2(B~1Π_u)态与基态Cs原子间的碰撞激发转移

在Cs2密度约为2×1013 cm-3的纯Cs样品池中,脉冲激光激发Cs2(X1 Σg+)至B 1Πu态,利用原子和分子荧光光谱方法研究了Cs2(B 1Πu)+Cs(6S)的碰撞激发转移过程.用736 nm激发Cs2到B 1Πu(v＜10),这时预解离不发生.由B 1Πu→X1 Σg+时间分辨跃迁信号得到B 1Πu态的辐射寿命为(35±7)ns,B1Πu态与Cs原子碰撞转移总截面为(4.0±0.5)×10-14 cm2.用705 nm激发至B 1Πu(v＞30)态,这时发生预解离,在不同的Cs密度下,测量了I(D1),I(D2)和分子带的时间积分荧光的相对强度,得到了预解离率为(4.3±1.7)×105 s-1(对预解离到6P3/2)和(4.7±1.9)×106 s-1(对预解离至6P1/2);碰撞转移截面为(0.45±0.18)×10-14 cm2(对转移到6 P1/2)和(4.3±1.7)×10-14 cm2(对转移到6P3/2).结果表明,如果B 1Πu(v)是束缚的,6P原子由碰撞转移产生;如果B 1Πu(v)是预解离的,则6P原子由预解离和碰撞转移产生.     

激光激发Cs+H_2系统形成CsH分子机理的实验研究

在Cs-H2混合系统中用激光将Cs原子激发到6P3/2能级,研究了CsH分子的形成机制.利用光学吸收法得到6P3/2态的密度及其空间分布,能量合并过程6P3/2+6P3/2→6D+6S1/2产生6D态原子;猝灭过程Cs(6P3/2)+H2(v=0)→Cs(6S1/2)+H2(v=2)产生H2(v=2)态.由6P3/2态原子密度及6D→6P3/2与6P3/2→6S1/2的荧光比得到碰撞能量合并速率系数,在不同的H2密度下,测量了转移荧光强度I895,得到了H2(2,J)态的产生速率系数kH2(2,J)=1.     

Cs2分子的光解光谱

利用He-Cd激光器的441.6 nm线光解Cs2分子, 使Cs(n2L)(nL=7P, 6D)态得到布居, 在Cs密度1到9×1015 cm-3范围内测量原子荧光对分子荧光强度比, 得到碰撞转移率系数对解离率之比分别为2.9×10-17和7.4×10-18 cm3. 测定Cs nLJ对nLJ'荧光分支比, 得到72P, 62D态精细结构解离率之比分别为0.53和0.43. 从远翼激发得到的精细结构转移截面与从其他激发过程得到的截面结果相符, 给出了碰撞转移到6D态外(即Cs(6D)+Cs(6S)→Cs(6D)以外的态)的截面为1.9×10-14 cm2.     

Cs蒸气中的碰撞能量合并和6P3/2和6P1/2间的激发转移

通过激发转移和碰撞能量合并研究了Cs(62P)精细结构混合.单模半导体激光器激发基态Cs原子至6P3/2态,直接荧光是由6P3/2态发射的,敏化荧光是由精细结构碰撞转移和碰撞能量合并产生的.由相对荧光强度得到了转移截面σ(6P3/2→6P1/2)=(1.5±0.5)×10-15cm2,与其它实验结果进行了比较.     

碰撞诱导振动能量转移：Cs2[B1∏u(v′=5)]+ N2→Cs2[B1∏u(v′=4，6)]+ N2

利用激光诱导荧光方法研究了Cs2[B1∏u(v′=5)]与N2的碰撞能量转移。脉冲激光激发Cs2基态至[B1∏u(v′=5)]态,池温保持在410K ,N2气压在1.5×102Pa至2.5×103Pa之间变化。荧光中含有直接荧光和碰撞转移荧光成分,记录直接荧光B1∏u(v′=5)→X1∑+g(v〞=0)的时间分辨强度。从荧光强度的对数值给出的直线斜率得到B1∏u(v′=5)→X1∑+g(v〞=0)的有效寿命,由Stern-Volmer方程,得到B1∏u(v′=5)→X1∑+g(v〞=0)的辐射寿命为（45±9）ns。B1∏u(v′=5)态与N2碰撞的猝灭总截面为（9.8±1.5）×10-15cm2。用类似的方法得到B1∏u(v′=4,6)能级的辐射寿命。在不同的N2气压下,测量B1∏u(v′=5,4,6)→X1∑+g(v〞=0)的时间积分荧光强度,首次得到v′=5→v′=4及v′=5→v′=6的碰撞转移截面分别为(3.9±0.8)×10-15cm2和(4.1±0.8)×10-15cm2。     

Rb(5PJ)与He,N2的碰撞精细结构混合和猝灭

在气体样品池条件下,研究了Rb(5PJ) (He,N2)碰撞能量转移过程.用调频半导体激光器激发Rb原子至Rb(5P3/2)态,在不同的He或N2气压下,测量了直接5P3/2→5S1/2荧光和转移5P1/2→5S1/2荧光.对于Rb(5PJ)与He的碰撞,只发生精细结构转移(略去碰撞猝灭效应),电子态能量仅能转移为He原子的平动能.在与N2的碰撞中,向分子振转态的转移是重要的.本实验中,Rb的密度为4.5×1011 cm-3,由辐射陷获理论得到5P1/2→5S1/2的有效辐射率为2.47×107 s-1.利用速率方程分析,可以得到碰撞转移速率系数,对于He,5P3/2→5S1/2转移速率系数kHe21=2.61×10 12 cm3·s.对于N2,测量5PJ He和5PJ N2两种情况下直接荧光与敏化荧光的相对强度比,利用最小二乘法确定5Pa/2→5S1/2转移速率系数kN212=2.36×10-11 cm3·s,5PJ态猝灭速率系数kN2=1.44×10-11 cm3·s-1.由实验结果证实了Cs-N2主要是直线式碰撞传能机制,与其他实验结果进行了比较.     

Cs2分子的光解离和碰撞能量转移

利用He-Cd+激光器的441.6 nm线光解Cs2分子,使Cs(6D)态得到布居,在Cs2密度为1～9×1015 cm-3范围内,测量原子荧光对分子荧光强度比,得到碰撞转移率系数对解离率之比为9.6×10-18 cm3.测定Cs(6D3/2)对6D5/2荧光强度分支比,得到62D态精细结构能级解离率之比为0.41.从翼激发得到的精细结构转移截面与从共振激发得到的截面结果相符.     

Cs(6P)激发态的辐射及与N2碰撞的能量转移

应用激光吸收和荧光方法,测量了Cs(6P)态与N2碰撞的精细结构转移和碰撞猝灭截面。Cs原子被激光激发到6P3/2态,将与泵浦激光束反向平行的检测激光束调到6PJ→8S1/2的跃迁,测量了6PJ激发态的密度及空间分布,由此计算了6PJ→6S的有效辐射率。在T=337 K(蒸气压公式给出Cs密度N0=1.25×1012cm-3)和N2密度2×1016相似文献   

RbH(X1∑+,v=O～2)能级与H2碰撞振动能量转移

利用积分时间分辨荧光光谱方法,研究了RbH(X1Σ+,v=0～2)与H2间的振动碰撞能量转移。在Rb-H2混合样品池中,泵浦激光双光子激发Rb原子至6D态,Rb(6D)与H2反应生成RbH(X1Σ+)分子,探测激光延迟泵浦激光20ns,通过激光感应荧光光谱(LIF)的测量,确定了X1Σ+(v=0～2,J)原生态的转动布居分布。增加检测激光与泵浦激光的延迟时间,测量了0～10μs延迟时间内各振动态时间分辨LIF强度,v=0,1能级荧光信号先增加后缓慢减弱,这是因为RbH在瞬间形成后通过碰撞转移和扩散而减少所致。通过速率方程分析,并利用振动能级上布居数变化与积分时间分辨荧光强度的关系,得到v=1→v=0和v=2→v=1的碰撞转移速率系数分别为(2.8±0.6)×10-11cm3·s-1和(3.4±0.8)×10-11cm3·s-1。而v=0,1,2的扩散率分别为(4.9±1.1)×105,(1.0±0.3)×105,(0.6±0.2)×105s-1。实验表明,v=2能级上布居数衰减率最大。