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OH自由基是中高层大气中重要的氧化剂,决定着臭氧以及其他温室气体的浓度变化,甚至气候变化。为了实现中高层大气OH自由基的精细探测与精确反演,需要构造正演模型,模拟得到仪器接收到的大气中的A2Σ+-X2Π(0,0)309nm波段的太阳共振荧光发射信号。本文基于分子光谱能级跃迁理论计算得到OH(0,0)振动能级上的荧光发射率因子g,结合辐射传输模型SCIATRAN模拟出的太阳辐照度和观测视线路径上的OH柱量,模拟出OH荧光发射光谱,叠加上大气背景光谱并卷积仪器函数,最终模拟得到仪器接收的包含OH浓度信息的光谱。模拟结果与国外在轨仪器MAHRSI(Middle Atmosphere High-Resolution Spectrograph Investigation),SHIMMER(Spatial Heterodyne Imager for Mesospheric Radicals)的在轨实测结果一致性较好。还分析了影响模拟结果的因素,在之后的正演过程中加以修正,使正演模型更接近实际辐射传输过程。 相似文献
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大气OH自由基是大气中各组分光化学反应的重要媒介,对大气其他成分的形成和转化起重要作用。利用MLS传感器2005年-2009年的OH全球浓度数据产品构建OH浓度时空数据库和Lifbase光谱分析软件构建OH发射光谱数据库,改进了SCIATRAN辐射传输模型,计算了基于空间外差光谱(SHS)技术的探测仪的临边探测仿真图像,并提取了大气OH自由基荧光发射在观测能量中的贡献。基于辐射传输理论,通过定量计算分析了仿真过程中各个参量不确定度对仿真结果和OH荧光能量的定量影响。该研究结果不仅能为我国构建中高层OH自由基探测仪提供科学理论支撑,还能为探测仪器相关参数设计提供依据。 相似文献
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脉冲电晕放电中OH自由基的发射光谱研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用发射光谱法测量了在加湿的空气、氮气、氩气3种气体背景下脉冲电晕放电产生的OH自由基,通过对发射谱线的分析,研究了在3种背景条件下,脉冲峰值电压、脉冲频率等因素对OH自由基产生过程的影响,着重研究了气体湿度对OH自由基产生过程的影响以及OH自由基在放电电场中的分布特性。实验表明OH自由基的生成量随脉冲峰值电压和脉冲频率的增大而增大,而湿度变化对其影响则与放电背景环境有关,不同背景气体下其变化规律也不相同。空气中放电时产生的OH自由基数量随湿度的增大而增大,氮气中OH自由基的生成量随湿度增大呈先增大后减小趋势,而氩气中OH自由基数量随湿度的增大呈先减少后增大趋势。OH自由基在放电电场中的分布呈从针电极中心向四周逐渐减少趋势。 相似文献
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基于OH自由基的强氧化性(2.8 V)及脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)与活性炭(activated carbon, AC)联合体系的协同作用,依托于光谱检测技术简单、准确性高、灵敏度高等优点,利用发射光谱技术测量了以O2作为载气的PDP/AC联合体系中产生的OH自由基的相对发射光谱,用以表征体系中OH自由基相对生成量的变化。通过考察PDP水处理体系中不同AC添加量、脉冲峰值电压、电极间距对OH自由基相对发射光谱强度的影响,分析了影响OH自由基生成量的因素;通过比较,分析去离子水和酸性橙II(acid orange, AO7)溶液中OH自由基发射光谱强度的变化规律,表征了OH自由基生成量的变化,以说明PDP/AC的协同作用机理及OH自由基对有机物的氧化作用。研究结果表明,增加AC的添加量可以增强其在PDP体系中的催化效果,导致PDP/AC联合体系中OH自由基的相对发射光谱强度的增加;随着脉冲峰值电压的升高,注入PDP体系中的能量增加,从而增加了体系中OH自由基的产量;电极间距增加导致PDP体系能量效率降低,降低了OH自由基的产生量;无论是以去离子水还是以AO7溶液为溶液相,PDP/AC联合体系中OH自由基的产量均高于其在单独PDP体系中的生成量,且在PDP/AC联合体系和单独的PDP作用体系中,去离子水中OH自由基的相对发射光谱强度均高于其在AO7溶液中的强度值,这证明了AC对PDP体系中OH自由基生成的协同作用和有机物对OH自由基的消耗。 相似文献
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固体火箭发动机羽烟紫外辐射特性分析 总被引:2,自引:0,他引:2
为了研究推进剂类型和铝粉含量对固体火箭发动机羽烟紫外辐射特性的影响,采用二维流场和三维辐射传输相结合的方式建立羽烟紫外辐射模型,模型中可考虑热发射、CO+O化学发光、OH自由基化学发光、以及不同状态和直径Al2O3颗粒辐射特性等紫外辐射机理。利用模型计算了双基、改性双基和复合推进剂羽烟的紫外辐射分布,并以复合推进剂为例,研究了铝粉含量对羽烟紫外辐射特性的影响。研究结果为紫外预警系统判断导弹的类型,以及导弹紫外隐身性能的提高提供了参考。 相似文献
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通过OH自由基A2Σ+→X2Πr电子带系分子发射光谱测温法,实现了对氩气、氮气、空气三种大气压微波等离子体气体温度的测量。探究了不同微波功率、不同气体流量下气体温度的变化规律,测量了氮气、空气微波等离子体羽流的轴向温度分布。实验结果表明,不同工作条件下微波等离子体核心温度普遍超过2 000 K,空气微波等离子体可超过6 000 K;同样工作条件下三种微波等离子体气体温度满足:TAr<TN2<TAir;气体温度总体上随微波功率增加而小幅增加,随气体流量下降而小幅降低;氮气与空气等离子体羽流温度沿轴向迅速降低。为验证分子发射光谱测温法的准确性,以热电偶测温作为比对,对温度较低的介质阻挡放电氩气等离子体进行了温度测量,实验表明,分子发射光谱法与热电偶所测结果十分接近。 相似文献
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掠射X射线荧光分析技术是实验室分析薄膜特性的一种重要工具。文章简述了利用掠出射X射线荧光技术分析薄膜厚度的原理和方法,介绍了一种可在实验室里实现薄膜特性测试的掠发射X射线荧光分析装置,该装置采用波长色散方式结合超薄窗流气正比计数管,可实现对轻元素的探测。最后从理论上计算了Si片上不同厚度的几种单层薄膜的X射线荧光强度和掠出射角的依赖关系。证明了掠发射X射线荧光分析是一种精确的分析薄膜厚度等特性的方法。 相似文献
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减压氩气环境下激光显微光谱分析再现性和灵敏度的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以金属合金光谱分析标样为样品,采用激光显微发射光谱分析系统在减压氩气环境下,实验研究了光谱分析再现性和灵敏度。以原子线作为分析线的RSD减压氩气环境好于常压空气环境,以离子线作为分析线的RSD基本相同,样品的组成和元素的浓度对分析线的RSD有较大的影响。测定的铝合金样品Cu,Zn,Mg浓度曲线斜率是空气环境下的1.5-2倍,表明分析灵敏度得到明显改善,有利于激光显微光谱分析范围的扩展。 相似文献
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基于发射光谱检测方法的优越性以及在高级氧化降解体系中·OH和·O的重要作用,本研究采用发射光谱检测技术测定载氧环境下脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)修复污染土壤体系中·OH和·O相对发射光谱强度的变化。研究建立了针-网式PDP修复污染土壤体系,利用光谱仪检测该PDP体系在载氧环境下所生成的·OH和·O的相对发射光谱强度。通过对比实验分别考察了不添加土壤、添加原土、添加有机污染土壤和添加有机-重金属复合污染土壤的PDP体系中·OH和·O的相对发射光谱强度变化,同时考察了脉冲峰值电压、电极间距和O2体积流量变化对·OH和·O的相对发射光谱强度的影响。研究结果表明:添加土壤有利于放电的发生,进而提高了PDP体系中·OH和·O的生成;添加有机污染土壤的PDP体系中·OH和·O发射光谱强度较原土体系中低,证明了PDP体系中·OH和·O对有机物的氧化作用;重金属离子的加入对于PDP体系中有机物的降解有积极的促进作用。同时,脉冲峰值电压和O2体积流量的增加有利于PDP体系中·OH和·O的产生,而电极间距的增加不利于PDP修复污染土壤体系中·OH和·O的生成。本研究在说明PDP用于污染土壤修复体系中·OH和·O的关键作用的基础上,分析了PDP用于污染土壤修复过程中体系主要因素变化对体系中主要自由基含量的影响规律。 相似文献
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Hongjiang Ren 《Molecular physics》2013,111(23):3663-3672
The mechanism of H abstraction reactions for Isoflurane with the OH radical was investigated using density functional theory and G3(MP2) duel theory methods. The geometrical structures of all the species were fully optimised at B3LYP/6-311++G** level of theory. Thermochemistry data were obtained by utilising the high accurate model chemistry method G3(MP2) combined with the standard statistical thermodynamic calculations. Gibbs free energies were used for the reaction channels analysis. All the reaction channels were confirmed throughout the intrinsic reaction coordinate analysis. The results show that two channels were obtained, which correspond to P(1) and P(2) with the respective activation barriers of 63.03 and 54.82 kJ/mol. The rate constants for the two channels over a wide temperature range of 298.15–2000 K were predicted and the calculated data are in agreement with the experimental one. The results show that P(2) is the dominant reaction channel under 800 K and above 800 K, it can be found that P(1) will be more preferable reaction channel. 相似文献
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不同病虫害危害程度下云南松针叶光谱模拟及其生化参数敏感性分析 总被引:1,自引:0,他引:1
明确植被叶片反射率对生化参数敏感程度是遥感定量反演生化参数含量的前提。本文以不同健康状态下的云南松针叶光谱为例,基于查找表法(LUT)对针叶光谱模型LIBERTY的叶绿素和水分吸收系数进行了标定。提出了一种新的光谱合成方法和枯黄指数YI,解决LIBERTY模型不能有效拟合严重受害程度的云南松针叶反射光谱曲线的问题。并应用EFAST全局敏感性分析方法,利用标定后的LIBERTY模型定量分析了不同受害程度的针叶生化参数敏感性变化。结果表明:(1)标定后的LIBERTY模型能有效拟合健康针叶光谱(R~2=0.999,RMSE0.01)、轻度(R~2=0.991,RMSE0.02)和中度受害针叶光谱(R~2=0.992,RMSE0.03);但是严重受害针叶光谱模拟能力很差(R~2=0.803,RMSE0.1)。(2)新光谱合成方法能有效拟合严重受害光谱(R~2=0.991,RMSE0.03);枯黄指数(YI)能够定量分析受害程度。(3)随着受害程度加深,针叶反射率对叶绿素、水分参数敏感度降低,而基吸收、白化吸收等参数敏感度增大,且存在敏感波段。如在505~565和705~850 nm范围白化吸收对针叶反射率作用明显;对于严重受害针叶,除了叶绿素之外白化吸收对可见光区针叶反射率影响也非常显著;通过引入白化吸收先验知识,发现如果能进一步确定白化吸收情况,能够提高严重受害针叶叶绿素反演的精度。 相似文献