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《无机化学学报》2016,(4)
通过引入菲咯啉衍生物配体并改变反应体系中的金属盐,得到了3个新的含有杂多酸的金属-有机配合物(MOCs),{[Cu_2(Do)_2(H_2O)_4(SiW_(12)O_(40))]·10H_2O}_n(1),[Ag_3(Do)_5][Ag(Do)_2](SiW_(12)O_(40))(2),[Cu_2(Do)_4(H_2O)_2Cl](PMo_(12)O_(44))·2CH_3OH(3)(Do=1,10-菲咯啉-5,6-二酮)。在配合物1中,Keggin型杂多酸与Cu(Ⅱ)连接形成了二维网状结构。配合物2中的Ag(Ⅰ)显示了多种不同的配位模式,构建了一个新颖的线性三核簇状结构。在配合物3中,Cu(Ⅱ)通过氯原子连接形成了一个双核结构。结构多样性表明金属离子与第二配体Do在构建不同结构的POMs中起到很重要的作用。光催化研究表明,配合物3不仅能在UV光照射下有效地催化降解罗丹明B(RhB),而且很稳定,能够从反应体系中分离以循环利用。 相似文献
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在桥式双核配合物中,金属中心之间的磁交换作用的研究对阐明金属酶的活性和寻找新功能材料均具有重要意义。前报我们已合成 相似文献
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分别以配合物Pd/PPh3和Ni/PPh3为催化剂,二氯乙烷和乙醇的混合物为介质,非均相催化加氢裂解木质素,产物分为溶解组份和不溶解组份,反应后溶解组份明显增加;当催化剂前体为Ni(OAc)2和NiCl2时,催化活性没有Pd(OAc)2和PdCl2的高;对产物进行粘度测试、热重分析和分子量测定,溶解组份分子量大幅降低;考察反应温度、时间、溶剂、催化剂前体及其用量对催化活性的影响,得到较优化的反应条件:木质素0.5000 g,氯化钯0.0809 g,三苯基膦0.2322 g,温度150℃,时间15 h,介质为1,2-二氯乙烷和乙醇的混合物,体积比为2∶1. 相似文献
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《无机化学学报》2017,(7)
合成、表征了8个半三明治结构环戊二烯基金属铱配合物[(η~5-Cpx)Ir(C^N)Cl],其中Cpx分别为四甲基环戊二烯基(C5Me4H),五甲基环戊二烯基(Cp*),四甲基(苯基)环戊二烯基(Cpxph),四甲基(联苯)环戊二烯基(Cpxbiph),C^N为苯亚甲基甲胺(BIMA),N-(4-甲氧基苯亚甲基)苯胺(MBIA)。测定了其中3个配合物的单晶结构。所有配合物对Hela人宫颈癌细胞显示出很强的细胞毒性,IC50值为1.7~32.9μmol·L-1。经检测Cpx铱配合物的抗癌活性顺序为CpxbiphCpxphC5Me4HCp*。配合物[(η~5-Cpxbiph)Ir(BIMA)Cl](A4)和[(η~5-Cpxbiph)Ir(MBIA)Cl](B4)表现出了最高的抗癌活性,比临床铂类药物顺铂活性高4倍以上。经检测,铱配合物A1~B4不与9-甲基腺嘌呤和9-乙基鸟嘌呤反应,与p BR322 DNA也没有作用,但这些配合物能够作为氢转移催化剂,将辅酶NADH转化为NAD+。机理研究表明配合物A4、B4处理Hela细胞时会引起明显的细胞凋亡和细胞周期的变化,并大幅增加细胞内活性氧(ROS)的水平。 相似文献
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吡啶羧酸铕(Ⅲ)配合物发光性能的研究 总被引:5,自引:1,他引:4
本文应用红外、紫外吸收光谱、稳态和时间分辨的荧光光谱研究了四种吡啶羧酸与铕离子配合后配合物的发光性能;探讨了配位体结构,以及溶剂、pH值对发光强度和寿命的影响。 相似文献
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利用二亚胺配体和双齿膦配体成功合成了一种新的中性一价铜配合物,通过~1HNMR、~(13)CNMR、~(31)PNMR和X-射线单晶衍射等手段对配合物结构进行了表征。该配合物为典型的扭曲四面体构型,在固态具有较高的稳定性。理论计算显示,中心金属离子对最高电子占据轨道(HOMO)和最低电子未占轨道(LUMO)贡献很小,且配合物的最低能量电子跃迁主要是配体间的电荷跃迁(LLCT)。该配合物在固态表现出了较高效率和长寿命的室温发光。通过对比298K和77K温度下的光物理数据,确定了该配合物的室温发射光为磷光。 相似文献
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《无机化学学报》2016,(9)
在醇溶剂中合成了2个铜配合物[Cu(Ⅱ)(phen)2Br]2[Cu(Ⅰ)4Br6](1)和[Cu(Ⅱ)(phen)2Br]Br·CH3OH(2)(phen=菲咯啉),并采用红外光谱、元素分析、热重和X射线单晶衍射对其进行了分析。1是Cu(Ⅰ)-Cu(Ⅱ)混价态化合物,并通过π-π作用和C-H…Br氢键作用形成了一个超分子网络结构。该化合物的结构单元包括2个[Cu(Ⅱ)(phen)2Br]+阳离子和1个[Cu(Ⅰ)4Br6]2-四核阴离子;阴离子中的4个铜原子组成四面体结构,而6个溴原子分别沿铜四面体的6个边桥联铜原子,形成八面体结构。2由[Cu(Ⅱ)(phen)2Br]+、Br-和CH3OH组成,并通过π-π作用也形成了一个超分子网络结构。当它们催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)时,2仅显示了5.9的DMC转化数,而1中的[Cu(Ⅰ)4Br6]2-阴离子能为甲醇的氧化羰基化反应提供适宜的合成环境,DMC的转化数达到54.7。 相似文献
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以刚性配体1,3-bib(1,3-二(1H-咪唑-1-基)苯)与[Ru(η6-p-bip)Cl2]2(p-bip,联苯基团)为原料,合成了3种双核芳基钌配合物[Ru_2(η~6-p-bip)_2(1,3-bib)_2XY]X_2(X=Y=Cl-(1),X=Y=Br-(2),X=I-和Y=Cl-(3),并用核磁和质谱等对配合物进行了表征。配合物1的单晶衍射结果表明其具有一种刚性双核M2L2碗状结构,空腔中心有一个阴离子Cl-。配合物3对A549细胞有较高的抗癌活性(IC50=13.9μmol·L-1),与顺铂细胞毒性(IC50=15.2μmol·L-1)相当。紫外吸收光谱、圆二色谱、凝胶电泳法研究表明配合物1~3与DNA发生强烈的相互作用并且诱发DNA发生解旋。 相似文献
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《无机化学学报》2020,(3)
合成了一种含4,5-二氮-9,9-螺二芴(sb)配体的三齿磷铱配合物Ir(tpit)(sb)Cl(tpitH_2=亚磷酸三苯基酯),通过核磁共振氢谱和磷谱及高分辨质谱对其结构进行了确定。X射线单晶衍射分析表明,sb配体的存在扭曲了分子结构,有助于降低分子聚集及发光淬灭。与存在分子内π-π堆积的模型配合物Ir(tpit)(bpy)Cl(bpy=2,2′-联吡啶)对比进行了光电性能的研究。结果表明在聚甲基丙烯酸甲酯(质量分数1%)中配合物Ir(tpit)(sb)Cl的发光波长为512 nm,相对配合物Ir(tpit)(bpy)Cl的波长(520 nm)有了8 nm蓝移。配合物Ir(tpit)(sb)Cl的发光量子效率为30%,与配合物Ir(tpit)(bpy)Cl的94%相比有明显降低,说明了分子内π-π堆积作用在降低柔性基团非辐射跃迁率方面的重要作用。基于配合物Ir(tpit)(sb)Cl的有机电致发光器件,最大电流效率和外量子效率分别为14 cd·A~(-1)和4.5%。而由于分子内π-π堆积作用,基于配合物Ir(tpit)(bpy)Cl器件的最大电流效率和外量子效率分别高达60 cd·A~(-1)和18.2%。 相似文献
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《无机化学学报》2019,(12)
在水热条件下,制备出3个配位聚合物,即{[Zn(ca)(iimb)]·0.75H_2O}_n(1),{[Cd(ca)(iimb)(H_2O)]·0.75H_2O}_n(2)和{[Zn(ca)(bpe)_(0.5)(H_2O)]·H_2O}_n(3)(H_2ca=柠康酸,iimb=1-(1-咪唑基)-4-(咪唑基-1′-甲基)苯,bpe=1,2-二(4-吡啶基)乙烯),并通过单晶X射线衍射、红外光谱和元素分析进行结构表征。配合物1是含有一维金属羧酸链的二维网状层。2是具有羧酸桥连双核的一维准梯形链状结构。3是二维波浪层。其中2和3的三维超分子结构由丰富的氢键相互作用形成;而1的三维超分子结构通过范德华力堆积而成。研究了3个配合物的热重分析(TGA),粉末X射线衍射(PXRD)和荧光性质。固态荧光光谱表明3个配合物的发射光谱与相应的辅助配体相似。此外,配合物3在紫外光照射下,在H_2O_2存在时对亚甲基蓝(MB)的降解表现出良好的光催化活性。 相似文献
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采用具有优良电子传输特性的铍金属配合物二合铍(Ⅱ)(Bempp)作为磷光客体材料二(2-苯基吡啶)(N,N'-二异丙基苯甲脒)合铱(Ⅲ)(PPP)的主体材料制备磷光电致发光器件. 与经典的空穴传输型主体材料4,4'-二(N-咔唑)联苯(CBP)相比, Bempp更有利于空穴、 电子的注入及传输的平衡, 与PPP间存在更高效的能量转移. 该器件的各项性能指标, 包括最大效率和流明效率(63.1 cd/A和54.0 lm/W), 均明显高于采用CBP作为主体材料的磷光器件. 相似文献