355nm激光作用下丁酮多光子电离质谱信号分析

为研究由氢键形成的超分子体系内的质子化构型,利用355nm共振增强多光子电离(REMPI)技术结合飞行时间质谱(TOF-MS)得到丁酮多光子电离系列团簇质谱.实验没有观测到丁酮母体的团簇信号,只测到丁酮解离、异构后的异丙醇团簇离子,为丁酮解离、异构提供了很有意义的实验数据.     

355 nm激光作用下质子化丙酮-水团簇的多光子电离质谱

为研究由氢键形成的超分子体系内的质子化构型,利用355 nm多光子电离(MPI)技术结合飞行时间质谱（TOF-MS）得到丙酮和水的系列团簇质谱.实验观察到的主要产物是质子化的丙酮水团簇.其团簇构型归纳为(CH3COCH3)n(H2O)n－2H+,(CH3COCH3)n(H2O)n－1H+和(CH3COCH3)n(H2O)nH+.利用Gaussian 98程序优化了团簇的离子态构型,通过频率验证了构型的稳定性,并给出了相关能量和零点修正能.     

355 nm激光作用下苯甲醚的多光子电离质谱研究

在355 nm激光作用下,利用多光子电离技术结合飞行时间质谱(TOF-MS)对苯甲醚分子进行了研究。实验结果表明苯甲醚分子的多光子电离机制属于母体分子电离-解离模型。通过对主要碎片离子的可能形成过程的讨论,得出该波长下母体分子离子解离的主要有两种通道,但是随激光能量的增强,甲基移除通道逐步占据优势成为主要通道。应用高斯软件采用HF/6-31G(d) 方法对苯甲醚分子和苯甲醚阳离子基态的几何构型进行优化得到其稳定构型,并计算了苯甲醚分子离子及其初级解离产物的能量。比较两条通道的碎片离子能量的变化,理论验证了实验中苯甲醚分子主要解离通道的合理性。     

丙酮分子的共振增强多光子电离解离过程的实验研究

报道了在280—286.5nm区域内，通过共振增强多光子电离-飞行时间质谱和质量选择光电离激发谱对丙酮分子的光电离和光解离通道进行了研究，并对部分碎片离子的分质量激发谱进行了归属和标识.实验结果表明，在280—286.5nm紫外光波段内，丙酮分子以母体分子的电离通道为主，即首先电离生成母体离子然后母体离子再吸收光子解离生成碎片离子. 关键词： 丙酮 共振增强多光子电离 飞行时间质谱     

532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离

利用飞行时间质谱仪在超声射流冷却条件下探讨了532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离(MPI)解离过程和机制,得到了分子的飞行时间质谱,质谱中包含较强的I 、CH3 离子信号和较弱的CH3I 、CHn (n≤2)、C 、H 离子信号.不同激光能量下的质谱信号在排布上相似,但在强度上有差别.在532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离包括两个过程:一是CH3I分子由双光子激发到A带解离,生成I原子和CH3基团,然后再吸收光子实现中性碎片电离;另一通道是CH3I分子由三光子共振激发到里德堡C态,处于激发态的母体分子继续吸收两个光子电离形成母体离子,碎片离子可由母体离子解离形成.     

355 nm激光作用下甲胺分子的多光子电离研究

利用飞行时间(TOF)质谱装置研究了甲胺分子在355 nm激光作用下的多光子电离情况,实验得到了清晰的质谱图,对其中的母体离子和主要产物离子(m/z=30,28)进行初步分析后,利用ab initio计算方法对各产物离子的产生过程和稳定构型进行了进一步的确认.特别是通过QST3方法找到了m/z=30到m/z=28的离子反应的过渡态构型,通过相应的IRC计算对此反应进行了很好的验证,从而进一步确定了m/z=28的离子就是CHNH .     

355 nm激光光电离甲醛飞行时间质谱的研究

利用脉宽为5 ns脉冲Nd: YAG 355 nm激光在功率密度为10¹¹–10¹² W/cm²条件下实现了甲醛含水团簇多光子电离, 并用飞行时间质谱对其电离产物和电离过程进行了研究. 实验中观测到了甲醛的质子化团簇系列 (CH₂O)_nH⁺(n=1–4), 甲醛的去质子化团簇系列(CH₂O)_nCHO⁺ (n=1–3), 以及两个起源于H₂CO去质子和质子化的含水团簇系列HCO⁺(H₂O)_n(n=1,3,5)和H₃CO⁺(H₂O)_n(n=1,3,5), 并对其中的一些团簇结构构型进行了猜测. 研究在不同的激光功率密度下甲醛团簇质谱峰的变换情况, 当激光密度达到9.3× 10¹¹ W/cm², 开始出现CH₂O和H₂O本体及其光致碎片的信号, 但对应的各质量峰没有明显地分辨开, 而是以包络的形式出现, 这是激光电离产生高能离子释放的一种表现, 提出认等离子体动力学鞘层加速机制(模型)来解释高能离子形成的物理机制. 关键词： 甲醛 团簇 飞行时间质谱 激光电离     

碘乙烷在532nm激光作用下多光子电离解离机理

利用５３２ｎｍ的激光对碘乙烷（Ｃ２Ｈ５Ｉ）分子作了多光子电离解离（ＭＰＩＤ）质谱（ＭＳ）研究。Ｃ２Ｈ３Ｉ分子吸收５３２ｎｍ激光双光子的能量激发跃迁至Ａ带后,碎裂成中性碎片Ｉ原子及Ｃ２Ｈ５自由基,中性碎片再吸收光子经一系列电离解离形成碎片离子,分析了不同激光强度及加速电压下的产物离子与总的碳氢离子哟度比值变化,从而更深地揭示了Ｃ２Ｈ５Ｉ分子在５３２ｎｍ激光作用下的ＭＰＩＤ机理。     

氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学

大气臭氧层因吸收太阳紫外光, 是人类必不可少的保护伞. 氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶之一. 本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm 飞秒光作用下的多光子电离解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了三氟三氯乙烷在该波长飞秒激光作用下发生多光子电离解离产生的碎片质谱. 通过荷质比对碎片质谱进行了详细的标定和分析. 在质谱上未发现母体离子, 所有观察到的离子都是由于激光脉冲作用下产生的碎片. 三个最主要的碎片离子是CFCl₂⁺, CF₂Cl⁺, C₂F₃Cl₂⁺. 通过飞行时间质谱标定, 发现并归属了多个解离通道. 三个主要的解离机理分别为: 1) C-Cl键断裂直接生产氯自由基的通道C₂F₃Cl₃⁺→C₂F₃Cl₂⁺+Cl; 2) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CFCl₂⁺+CF₂Cl; 3) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CF₂Cl⁺+CFCl₂. 利用离子速度成像技术对这三个主要通道产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂F₃Cl₂⁺, CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺离子的速度影像. 由C--Cl键断裂产生的碎片离子C₂F₃Cl₂^{+}的速度分布由两个高斯分布曲线拟合, 而由C--C键断裂产生的碎片离子CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺可以用一个高斯曲线拟合. 通过影像分析得到了解离碎片的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 结合高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.深入认识氟利昂的解离动力学可为进一步控制破坏臭氧层提供理论参考和实验依据.     

氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶. 本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱, 发现了两个主要碎片离子C₂Cl₃⁺和 C₂Cl₂⁺. 对应的解离机理分别为单个C-Cl键断裂直接生产氯自由基C₂Cl₄⁺→C₂Cl₃⁺ +Cl 和两个C—Cl 键断裂C₂Cl₄⁺→C₂Cl₂⁺+2Cl: 利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂Cl₃⁺ 和C₂Cl₂⁺ 离子的速度影像. 分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合, 说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道. 通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.     

355 nm纳秒激光作用下荧蒽的时间分辨荧光光谱特征

多环芳烃由于具有三致(致癌、致畸、致突变)特性,其在环境中的检测受到人们广泛关注。利用时间分辨光谱技术,研究了荧蒽乙醇溶液的荧光光谱随延时时间和门宽改变的特性。研究了不同浓度荧蒽的时间分辨荧光光谱特性,以原始浓度的荧蒽为初始溶液,通过逐级稀释的方式,最终将原始溶液稀释16倍,拟合了不同稀释倍数下的荧蒽荧光强度衰减随延时时间变化的动力学曲线,得到了不同浓度荧蒽的拟合荧光寿命。研究结果表明,荧蒽的荧光光谱特性与光谱仪探测器延时时间和门宽宽度密切相关。固定延时时间,随着光谱仪门宽宽度的变化,荧蒽的荧光强度随着门宽的增大而逐渐增强。固定门宽,改变延时时间的过程中,荧蒽的荧光强度随延时时间呈现先增大,后减小的趋势。荧蒽的荧光强度随延时时间的衰减过程符合指数衰减过程,将荧蒽乙醇溶液进行逐级稀释,荧蒽荧光强度与延时时间的衰减进行指数拟合后,得到不同稀释倍数的荧蒽乙醇溶液的衰减动力学参数,随着稀释倍数的增大,拟合得到的荧蒽荧光寿命增大。多环芳烃时间分辨光谱特征的研究,可以为环境中多环芳烃的检测提供技术基础,由于不同荧光物质具有特征的荧光寿命,因此,可以利用多环芳烃与环境中其他荧光物质的不同荧光寿命特性,准确识别环境中的多环芳烃污染物。     

高效率LD端面抽运准连续355nm激光器

报道了一台激光二极管(LD)端面抽运Nd∶YVO4晶体腔内倍频和腔外和频相结合的声光调Q准连续355 nm紫外激光器。采用LD端面抽运双侧翼键合YVO4基质的Nd∶YVO4晶体,在腔内置入Ⅰ类相位匹配的LiB3O5(LBO)晶体进行倍频实现1 064 nm和532 nm双波长准连续激光输出,通过消色差透镜将双波长激光聚焦耦合到Ⅱ类相位匹配的LBO晶体中进行和频,并采用双向和频光路,获得了高效率、高光束质量、高重复频率的准连续355 nm紫外激光输出。在抽运功率为28.6 W、重复频率为20 kHz时,355 nm激光最大输出功率4.2 W,脉宽为20.6 ns,光-光转换效率为14.7%,激光器光束质量因子Mx2和My2分别为1.29和1.23。     

高效率LD端面抽运准连续355 nm激光器

报道了一台激光二极管（LD）端面抽运Nd：YVO₄晶体腔内倍频和腔外和频相结合的声光调Q准连续355 nm 紫外激光器。采用LD端面抽运双侧翼键合YVO₄基质的Nd：YVO₄晶体,在腔内置入Ⅰ类相位匹配的LiB₃O₅（LBO）晶体进行倍频实现1 064 nm和532 nm双波长准连续激光输出,通过消色差透镜将双波长激光聚焦耦合到Ⅱ类相位匹配的LBO 晶体中进行和频,并采用双向和频光路,获得了高效率、高光束质量、高重复频率的准连续355 nm 紫外激光输出。在抽运功率为28.6 W、重复频率为20 kHz时,355 nm激光最大输出功率4.2 W,脉宽为20.6 ns,光-光转换效率为14.7%,激光器光束质量因子M_x²和M_y²分别为1.29和1.23。     

高能量高转换效率355 nm紫外激光器

为了得到一种三倍频效率高达60%的355 nm脉冲激光器,采用曲率半径分别为2 m的凹凸高斯镜和9 m的平凹全反镜组合作为谐振腔,加以电光调Q,得到1 064 nm高光束质量激光输出,再将其进行行波放大,获得重复频率10 Hz、脉宽7.3 ns、单脉冲能量1.01 J的1 064 nm基频光输出。利用Ⅰ类相位匹配LBO晶体进行二倍频、Ⅱ类相位匹配LBO晶体进行三倍频以得到波长为355 nm的紫外光输出。通过二倍频和三倍频输出特性和非线性晶体参数的分析和实验调试,最终获得了单脉冲能量为608 mJ、脉宽为5.7 ns、线宽为2 nm的紫外激光输出。通过优化二倍频的转换效率,可使1 064 nm基频光到三倍频得到的355 nm紫外光的转换效率达60%。     

用于355nm紫外激光器的消偏振二向色镜

采用离子束辅助电子束成膜,用双重膜厚监控方法监控各膜层厚度,制备了45°入射、808nm高反、1064nm高透的消偏振二向色镜,并用于全固态355nm激光器.将部分薄膜样品在250℃进行退火处理后,用Lambda950分光光度计测试该样品的光谱性能;用表面热透镜技术测量退火前后该样品的弱吸收值;用激光阈值损伤装置测试该样品在1064nm调Q激光下的损伤阈值;用NIKON显微镜观察样品在不同激光能量辐照下的破斑形貌.实验结果表明:波长为808nm和1 064nm时,薄膜透射率分别为0.04%和99.6%,符合设计要求,满足全固态355nm紫外激光器系统所要求的光学性能指标;退火后的弱吸收值较退火前有所降低;在激光作用下薄膜产生微破坏喷出,说明膜层不会向灾难性破坏演变.     

Characteristics of 355 nm Laser Damage in KDP and DKDP Crystals

We present the characteristics of bulk damage induced by the third harmonic of Nd：YAG laser irradiation in KDP and DKDP crystals. Bulk damage occurs as a few or a series of pinpoints consisting of a core and the deforming zone. The results of a 1-on-1 test reveal that the pinpoint size increases with incvreasing fluence, and the pinpoint density increases exponentially with increasing fluence. The results of an s-on-1 test indicate that the pinpoint density increases gradually with laser pulse number, but the size does not grow. These results are consistent with a model in which nanoabsorbers are assumed to exist in the crystal and the initiation of damage is determined by heating them to the critical temperature.     

355 nm紫外激光损伤阈值自动测量装置及实验

介绍了一套355nm紫外激光损伤阈值自动测量装置。该测量装置由一台Nd：YAG激光器产生紫外355nm激光,经过紫外激光传输系统,紫外激光聚焦形成测试激光。脉冲激光能量由激光能量计监测,Normaski显微镜判断样片的激光损伤。另外,整个测量装置和测量过程由计算机集成控制,具有良好的操作性和运行参数控制能力,可实现1—on-1,n-on-1,s—on—1,R-on-1等多种激光损伤测试。     

355 nm Nd:YAG激光在H2中的高效一级斯托克斯转换

对脉冲Nd:YAG激光(355 nm)在H2和H2:He-Ar混合气体中的受激拉曼散射(SRS)进行了研究.在0.5 MPa的氢气中,同时测量到从二级反斯托克斯到三级斯托克斯的多波长输出,其总转化效率达88%;而高压下只剩下一级和二级斯托克斯输出,其中二级斯托克斯最大能量转化效率达44%(对应量子效率为63%).由于高级斯托克斯的竞争,纯氢气中一级斯托克斯的最大能量转换效率不超过43%.通过向3 MPa氢气中掺入2 MPaAr气后,很好地抑制了二级斯托克斯的产生,从而获得了能量转换效率高达71%(对应量子效率为83%)的一级斯托克斯输出.对四波混频和级联受激拉曼散射在氢气多级斯托克斯产生中的作用以及惰性气体对它们的影响进行了讨论.     

三倍频Nd∶YAG激光抽运氧气中的受激拉曼和布里渊散射

报道了三倍频脉冲Nd∶YAG激光(355 nm)在两种不同带宽模式下抽运氧气中受激拉曼散射(SRS)和受激布里渊散射(SBS)的实验研究。在宽带(约1 cm-1)抽运模式下,只测到了前向受激拉曼散射,而没有观察到后向散射,其一级和二级斯托克斯最大能量转换效率可达22%和8%。在窄带(约0.003 cm-1)模式下,前向、后向受激拉曼散射和受激布里渊散射都测量到了,但大部分抽运能量都转换到受激布里渊散射,其转换效率可达67%。测量了两种带宽模式下各散射组分在它们最佳转换时的波形;窄带情况下后向受激拉曼散射和受激布里渊散射的脉宽分别可压窄至1.5 ns和2.3 ns,不到抽运脉宽的三分之一,使得受激布里渊散射峰值功率可大大高于抽运功率。对氧气中前向、后向受激拉曼散射和受激布里渊散射之间的竞争进行了讨论。     

三倍频Nd:YAG激光抽运氧气中的受激拉曼和布里渊散射

报道了三倍频脉冲Nd：YAG激光（355nm）在两种不同带宽模式下抽运氧气中受激拉曼散射（SRS）和受激布里渊散射（SBS）的实验研究。在宽带（约1cm^-1）抽运模式下,只测到了前向受激拉曼散射,而没有观察到后向散射,其一级和二级斯托克斯最大能量转换效率可达22％和8％。在窄带（约0．003cm^-1）模式下,前向、后向受激拉曼散射和受激布里渊散射都测量到了,但大部分抽运能量都转换到受激布里渊散射,其转换效率可达67％。测量了两种带宽模式下各散射组分在它们最佳转换时的波形;窄带情况下后向受激拉曼散射和受激布里渊散射的脉宽分别可压窄至1．5ns和2．3ns,不到抽运脉宽的三分之一,使得受激布里渊散射峰值功率可大大高于抽运功率。对氧气中前向、后向受激拉曼散射和受激布里渊散射之间的竞争进行了讨论。