首页 | 本学科首页   官方微博 | 高级检索  
相似文献
 共查询到20条相似文献,搜索用时 106 毫秒
1.
研究了共沉淀法制备Mo-Bi-Fe-Co-Mn 五组分催化剂过程中溶液的pH值对催化剂中物种存在状态的影响. 并考察其异丁烯选择氧化制备甲基丙烯醛(MAL)的反应性能. 结合粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附-脱附和H2程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对催化剂的结构进行了详细的研究. 结果表明, 溶液的pH值对催化剂结构和组成有明显的影响. 催化剂中某种特定物相MX随沉淀的pH值的提高而增加, 当pH=7时,催化剂中MX相的量达最大值. 此时,异丁烯的转化率和甲基丙烯醛的选择性分别为99.9%和95.6%. 进一步提高沉淀的pH值, 催化剂中MX相的量减少, 异丁烯的转化率和甲基丙烯醛的选择性也相应降低. 研究表明,催化剂上各组分间存在一定的相互作用, 催化剂中的特定物相MX是影响反应活性的关键因素之一.  相似文献   

2.
采用沉淀法制备了Mo-Bi-Co-Fe-Cs复合氧化物催化剂, 并用于异丁烯部分氧化制备甲基丙烯醛反应, 结合H_2-TPR、 XRD、 BET和TEM表征, 考察了焙烧温度以及焙烧时间对催化剂物理化学性质及催化性能的影响.研究结果表明, 随焙烧温度升高, 催化剂物相结构没有明显的改变, 而催化剂颗粒则逐渐增大, 氧化能力降低, 且组分之间的协同作用减弱;当焙烧温度提高到540 ℃时, 催化剂局部颗粒已出现烧结. 催化剂活性随焙烧温度提高逐渐下降, 而甲基丙烯醛选择性则在焙烧温度为520 ℃时达到最大值, 焙烧温度对催化剂性能的影响可能因催化剂表面活性位密度不同所致.合适的焙烧温度为520 ℃, 焙烧时间为5 h, 此时异丁烯转化率为98.4%时, MAL选择性可达到87.2%, 具有较好的反应效果.  相似文献   

3.
制备条件对异丁烯选择性氧化催化剂性能的影响   总被引:3,自引:0,他引:3  
通过正交实验设计,改变钼酸铵溶液的质量分数、pH值和催化剂焙烧温度,利用共沉淀法制备了一系列Mo-Bi-Co-Fe-Ce-Cs-K复合氧化物催化剂。借助于BET、TG-DSC、XRD等分析方法对催化剂的物理化学性质进行了表征。在常压连续流动固定床反应器中,系统地考察了上述三种制备条件对复合氧化物催化剂催化异丁烯选择性氧化生成甲基丙烯醛反应性能的影响。结果表明,大比表面积的催化剂具有较高的活性,而平均孔径小的催化剂选择性较差。 催化剂的最佳制备条件为: 钼酸铵溶液的质量分数10%、 pH值2~3、 焙烧温度500 ℃。在异丁烯∶空气=6∶94(体积比)、GHSV=3 600 h-1和360 ℃条件下,异丁烯转化率87.2%,甲基丙烯醛选择性72.0%,甲基丙烯醛收率62.7%。  相似文献   

4.
Sm对MoO3-Bi2O3催化剂性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
在MoO3-B i2O3催化剂中加入稀土氧化物Sm2O3,在固定床反应器中考查了Sm2O3添加量、反应温度、异丁烯浓度、原料气流量等对异丁烯转化为甲基丙烯醛反应的影响。实验表明,添加Sm2O3可明显提高异丁烯的转化率和甲基丙烯醛的选择性。用XRD技术研究了催化剂的组成,Mo-B i-O催化剂的成分主要是B i2O3和MoO3的混合物,添加Sm后出现了Sm2Mo3O12的衍射峰,且衍射峰的强度随着Sm添加量的增加而增强。  相似文献   

5.
用IR和XRD法研究了Mo-Te氧化物催化剂结构与组成的关系。结果表明,该催化剂由MoO3和Te2MoO7组成,后者随Te加入量的增加而增加,考察了异丁烯在该催化剂上的脉冲反应活性,发现异丁烯转化率和甲基丙烯醛的选择性与Te2MoO7组分有关,反应可能包含丙种不同的氧物种。  相似文献   

6.
M-Na-P-Mo-V/SiO2系列催化剂对异丁烯氧化反应的催化性能   总被引:10,自引:0,他引:10  
 以浸渍法制备了M-Na-P-Mo-V/SiO2系列催化剂,并用FT-IR和TPR对催化剂进行了表征,考察了催化剂上的异丁烯化反应.结果表明,在空速900h-1和345℃的反应条件下,过渡金属的引入可提高甲基丙烯醛的选择性.其中Cu对催化性能的改善最佳,甲基丙烯醛选择性可达65.7%;而在Na-P-Mo-V/SiO2催化剂上,乙酸选择性可达50%,但甲基丙烯醛选性仅为4.1%.在催化剂中引入过渡金属时,Cu在提高甲基丙烯醛选择性的同时,也抑制了完全氧化产物COx的生成;Fe提高双键断裂产物和完全氧化产物选择性的同时,使甲基丙烯醛选择性下降;Zn对反应的影响不很大.TPR结果表明,在入Cu的催化剂中,Cu与杂多酸阴离子之间可能存在“溢流”作用.  相似文献   

7.
采用共沉淀法制备了系列异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)Mo-Bi基复合氧化物催化剂,在常压固定床流动反应体系上考察了Mn助剂及其添加方式对催化剂性能的影响,并结合对相关催化剂物相结构的表征,探讨了Mn的作用机理.研究表明,以Mn(NO3)2为前驱体将Mn引入Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物可显著提高催化剂...  相似文献   

8.
在Bi2O3-MoO3复合氧化物催化剂中加入Yb2O3,可明显提高异丁烯转化率和生成甲基丙烯醛的选择性,用XRD、FT-Raman光谱和SEM技术研究了催化剂的组成和性质,Bi2O3—MoO3催化剂的成分主要是α-Bi2Mo3O12,添加镱后出现了Yb2Mo3O12的吸收峰;且Bi2O3-MoO3-Yb2O3催化剂的FT—Raman光谱图在363cm^-1处出现了Yb—O伸缩振动峰,同时既Bi2O3-MoO3催化剂的铝-氧振动发生红移,表明镱的加入使铝-氧键的振动减弱,使Bi2O3-MoO3-Yb2O3催化剂有较高传递晶格氧给予异丁烯的能力,导致异丁烯转化率和生成甲基丙烯醛的选择性均显著提高。  相似文献   

9.
刘涛  王奂祎  贺站锋  王丹  蒋毅 《合成化学》2013,(4):410-414,419
采用等体积浸渍法制备了系列WO3/Al2O3-TiO2催化剂(CatwT),其结构和性能经XRD,TG,N2-BET和NH3-TPD表征。以甘油气相脱水制备丙烯醛为探针反应,考察了CatwT的催化活性。结果表明,WO3负载量为20%(w=20%),于500℃焙烧4 h制得的催化剂Cat25000具有最佳的催化活性,甘油转化率和丙烯醛选择性分别为100%和82.2%;CatwT的催化性能与其表面积、总酸量具有很好的相关性,WO3促进了总酸量增加,WO3晶相为催化剂活性相。  相似文献   

10.
王希涛  王芬  蒋实  钟顺和 《催化学报》2011,32(2):352-356
采用溶胶-凝胶法制备了MoVO/AIPO4和MoVBiO/AIPO4催化剂,运用X射线衍射、激光拉曼光谱、X光电子能谱、程序升温还原对催化剂进行了表征,考察了Bi的添加对催化剂结构及其催化异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)反应性能的影响.结果表明,适量Bi的引入可显著提高MoVO-AIPO4上异丁烯选择氧化反应性能,...  相似文献   

11.
ZrO2添加方法对CuO-ZnO-ZrO2催化剂性能的影响   总被引:3,自引:1,他引:2  
研究了ZrO2的两种加入法所得CuO-ZnO-ZrO2催化剂对CO2加H2合成CH3OH反应催化活性的影响,得到催化剂的最佳含量组成及各种操作条件下的活性规律。采用BET、XRD、TPR、XPS等手段对催化剂表面晶相组成、活性组分存在状态进行了探讨。  相似文献   

12.
通过在初始凝胶中加入HF合成了骨架富含Si(4Al)配位结构的SAPO-34分子筛. 使用X射线衍射、扫描电镜、X射线荧光和核磁共振等表征手段研究了初始凝胶中HF的加入对合成SAPO-34分子筛的晶体结构、晶体形貌、元素组成以及骨架硅配位环境的影响. 结果表明,在初始凝胶中加入F离子后,合成的SAPO-34分子筛的晶体结构更加规整;随着初始凝胶中F离子含量的提高,合成的SAPO-34分子筛晶体骨架中Si(4Al)配位结构的数量增多, Si(nAl)(n=3~0)配位结构的数量减少. 将合成的SAPO-34分子筛催化剂用于甲醇制烯烃反应,结果显示, SAPO-34分子筛骨架中富含Si(4Al)配位结构可以有效提高反应产物中乙烯的选择性,同时能够延长催化剂的寿命.  相似文献   

13.
固体强酸;异丁烷-丁烯烷基化反应催化剂的研究  相似文献   

14.
The effect of promoter cobalt and the sequences of adding cobalt and molybdenum precursors on the performance of sulfur-resistant methanation were investigated. All these samples were prepared by impregnation method and characterized by N2-adsorption, X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed reduction (TPR) and laser Raman spectroscopy (LRS). The conversions of CO for Mo-Co/Al, Co-Mo/Al and CoMo/Al catalysts were 59.7%, 54.3% and 53.9%, respectively. Among these catalysts, the Mo-Co/Al catalyst prepared stepwisely by impregnating Mo precursor firstly showed the best catalytic performance. Meanwhile, the conversions of CO were 48.9% for Mo/Al catalyst and 10.5% for Co/Al catalyst. The addition of cobalt species could improve the catalytic activity of Mo/Al catalyst. The N2-adsorption results showed that Co-Mo/Al catalyst had the smallest specific surface area among these catalysts. CoMoO4 species in CoMo/Al catalyst were detected with XRD, TPR and LRS. Moreover, crystal MoS2 which was reported to be less active than amorphous MoS2 was found in both Co-Mo/Al and CoMo/Al catalysts. Mo-Co/Al catalyst showed the best catalytic performance as it had an appropriate surface structure, i.e., no crystal MoS2 and very little CoMoO4 species.  相似文献   

15.
采用共沉淀法并通过改变焙烧温度制备了一系列具有不同晶相结构的La2Zr2O7催化剂,在微型固定床反应器上评价其甲烷氧化偶联反应性能,并利用XRD、Raman、CO2-TPD、XPS等表征手段,探究催化剂的物相结构、表面碱性以及表面氧物种的变化规律。结果表明,随着焙烧温度从700℃逐渐升高到1200℃,La2Zr2O7催化剂结晶度不断提高,晶相发生明显变化,从无定形结构逐渐向缺陷萤石结构过渡,最终转变成烧绿石结构。焙烧温度提高促使La2Zr2O7晶相转变过程中,催化剂表面的碱性强度减弱,中等碱性位数量以及具有催化活性的表面氧物种O22-和O2-的相对含量不断减少,致使催化剂的CH4转化率和C2+选择性不断降低。其中,无定形LZO-CP-700催化剂表现出最佳的甲烷氧化偶联反应性能。  相似文献   

16.
PW/SBA-15负载型催化剂的性能研究   总被引:30,自引:0,他引:30  
合成、表征了一系列SBA-15负载H3PW12O40(PW)催化剂.负载量高达60%以上时,XRD仍未检测到催化剂上有PW晶相峰.负载后PW保持其Keggin结构,但与载体之间存在较强的相互作用.通过改变PW负载量可调变催化剂的酸性,制得适用于中强酸和弱酸性催化反应的介孔固体酸催化剂.  相似文献   

17.
浆态床F-T合成Fe/Cu/K/SiO2催化剂中K助剂作用的研究   总被引:1,自引:1,他引:0  
采用低温N2吸附、H2 TPR、CO2 TPD、MES、XRD,考察了K的加入顺序对两组微球状费托(F-T)合成Fe/Cu/K/SiO2催化剂的织构性质、还原行为、碳化行为、物相变化以及反应性能的影响。结果表明,K的加入顺序对催化剂的织构性质影响很小。先加Si后加K的催化剂具有较强的表面碱性,抑制催化剂在H2气氛下的初始还原,但促进了催化剂的碳化,且在浆态床F T反应中表现出良好的反应稳定性,较高的FTS反应活性,较低的甲烷选择性以及较高的重质烃和烯烃选择性,表现出良好的工业应用前景。  相似文献   

18.
Some Mo-V-Te-La catalysts with varied component were prepared by hydrothermal synthesis and dried with microwave method. The component of the catalyst were greatly affected the crystal structure and Raman spectrum. The phase in the catalysts was different when the Mo, V, and Te content varied. When the catalyst containing the same Mo, V content, due to the effect of dopant of Te element (V0.07 Mo0.93)5O14 became the main phase in the catalyst. The catalyst also showed good activity for the reaction of selective oxidation propane to acrolein and acrylic acid.  相似文献   

19.
通过液相还原法制备了具有不同原子比例的Pd-Ni/C催化剂,并且使用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS) 等表征手段对制备的催化剂进行了表征,总结了Ni的掺杂对Pd-Ni合金纳米粒子的尺寸及晶体结构的影响。电化学测试结果表明:适量的Ni的掺杂不但能够增强催化剂对甲酸催化氧化的活性,而且还能够提高催化剂的稳定性。因此,Pd-Ni/C催化剂是一类具有潜在应用前景的直接甲酸燃料电池阳极催化剂  相似文献   

20.
制备方法对钒磷氧复合氧化物晶相和比表面积的影响   总被引:3,自引:0,他引:3  
曾翎  祝巨 《分子催化》2003,17(5):367-370
采用水相、有机相及球磨法等不同方法制备了VPO催化剂,使用BET、XRD等测试手段对VPO催化剂的比表面积、晶相结构进行了表征,研究发现水相法制备时,比表面积较小,晶相较复杂,焙烧温度升高,结晶度增加,有机相和球磨法制备时,催化剂的比表面积较大,晶相几乎为(VO)2P2O7,在超临界条件下干燥,可使所有催化剂比表面积显著增大,晶相更完善。  相似文献   

设为首页 | 免责声明 | 关于勤云 | 加入收藏

Copyright©北京勤云科技发展有限公司  京ICP备09084417号