石墨烯低温热膨胀和声子弛豫时间随温度的变化规律

考虑到原子非简谐振动和电子-声子相互作用,用固体物理理论和方法研究了石墨烯格林艾森参量和低温热膨胀系数以及声子弛豫时间随温度的变化规律,探讨了原子非简谐振动项对它们的影响.结果表明:1)在低于室温的温度范围内,石墨烯的热膨胀系数为负值,随着温度的升高,其热膨胀系数的绝对值单调增加,室温热膨胀系数为-3.64×10~(-6)K~(-1);2)简谐近似下的格林艾森参量为零.考虑到非简谐项后,格林艾森参量在1.40-1.42之间并随温度升高而缓慢增大,几乎成线性关系,第二非简谐项对格林艾森参量的影响小于第一非简谐项;3)石墨烯声子弛豫时间随着温度的升高而减小,其中,温度很低(T10 K)时变化很快,此后变化很慢,当温度不太低(T300 K)时,声子弛豫时间与温度几乎成反比关系.     

太赫兹波段石墨烯等离子体的增益特性

基于麦克斯韦方程组和物质本构方程对石墨烯表面等离子体进行了研究.从理论上探索了石墨烯表面等离子体激元在太赫兹波段的增益特性曲线,并且讨论了石墨烯表面等离子体增益与石墨烯中载流子浓度、石墨烯所处温度以及载流子动量弛豫时间的关系.研究结果表明:在太赫兹波段增益峰值随着石墨烯载流子浓度的增加而发生蓝移,并且在所讨论的温度范围内,由于增益峰所对应的频率都大于1 THz,因此温度的变化对增益峰值以及相应频率的影响不大,即在不同的温度下,相同载流子浓度所对应的增益曲线上峰值的位置和强度几乎相同;增益与石墨烯载流子动量弛豫时间相关,随着载流子动量弛豫时间的增加,使得激发态激励的电子增加,从而导致石墨烯表面等离子体增益变得更大,但这种动量弛豫时间的增加却因弛豫时间对受激辐射频率影响较小而并未对增益峰值位置产生影响.     

固体氩的晶格热导率的非简谐晶格动力学计算

用一种非简谐晶格动力学方法, 使用相互作用势作为惟一的输入参数, 准确地计算了固体氩的各个声子的频率和弛豫时间. 并将这些结果进一步和玻尔兹曼输运方程相结合, 预测了固体氩从10 K 到80 K 区间的热导率, 并得到了与实验值非常符合的结果. 分析了运用非简谐晶格动力学方法进行数值计算过程中的各个相关的计算参数, 包括布里渊区中倒格子矢量的选取, δ 函数的展宽的选择等对热导率和声子弛豫时间预测结果的影响. 通过对各个声子模式对热导率贡献的分析, 发现随着温度升高, 高频声子对于热导率的贡献率也逐渐变大, 结果和理论预测完全一致. 关键词： 热导率 固体氩 非简谐晶格动力学 声子     

硅纳米薄膜中声子弹道扩散导热的蒙特卡罗模拟

通过建立声子散射概率函数描述声子在输运过程中的散射,提出了一种模拟声子弹道扩散导热的蒙特卡罗方法,并将其应用于硅纳米薄膜中的稳态和瞬态弹道扩散导热过程的研究. 提出的蒙特卡罗方法对边界发射的声子束进行跟踪,根据散射概率函数模拟声子束在传播区域内经历的散射过程,并通过统计声子束的分布得到温度分布. 稳态导热过程的模拟发现,尺寸效应会引起边界温度跳跃,其值随着Knudsen数的增大而增大;计算的硅纳米薄膜的热导率随着厚度的增大而增大,与文献中的实验数据和理论模型相符. 通过瞬态导热过程的模拟得到了纳米薄膜内的温度分布随时间的变化,发现瞬态导热过程中的热波现象与空间尺度相关,材料尺寸越小,弹道输运越强,薄膜中的热波现象也越显著. 关键词： 纳米薄膜 弹道扩散导热 蒙特卡罗模拟 尺寸效应     

β型锑烯热电输运性质的第一性原理研究

利用第一性原理与半经典玻尔兹曼方程，计算并分析β型锑烯的声子色散、声子群速度、声子弛豫时间、晶格热导率及不同温度下的塞贝克系数、电导率和电子热导率随化学势的变化；结果表明：β型锑烯由于非平面六角结构，三支声学声子在Γ点附近均呈线性变化；声学声子对整个晶格热导率的贡献高达96.68%，而光学声子仅仅占到3.32%；由于较大的声光带隙（a-o gap）导致LA支在声子群速度和弛豫时间中占据主导地位，从而增大了LA支声子对整个热导的贡献；热电优值随温度的升高而增大，在费米面附近其绝对值最大可达0.275.     

Mo2C二维材料晶格热导率的第一性原理研究

Mo₂C是构建Mxene基器件的重要材料之一,对Mo₂C二维材料声子输运的理解非常必要.文章结合第一性原理方法和声子玻尔兹曼输运方程,研究了二维Mo₂C材料的晶格热导率.研究表明,室温下二维Mo₂C导热系数非常低,其锯齿方向和扶手椅方向的晶格热导率分别为7.20和5.04 W/mK.计算了声学振动和光学振动模式对晶格热导率的贡献,揭示总热导率主要由面内声学横波的振动模式所贡献.还进一步计算了声子群速度、声子弛豫时间、三声子散射空间和模式格林艾森参数,发现二维Mo₂C中的声子群速度和声子弛豫时间对晶格传输有重要的影响.     

声子水动力学和Ziman区瞬态导热MC模拟研究

热波现象揭示出热量传递过程的波动性,对该现象的研究有助于增进对瞬态导热机理的认识。本文基于Callaway双弛豫时间近似模型,利用散射概率的概念,发展了解决R散射与N散射耦合的声子蒙特卡洛(MC)模拟方法,对处于声子正规散射主导的声子水动力学区域的热波现象和声子Ziman区域的导热现象进行了研究。研究指出,热波的基础是声子传递过程中的动量守恒,并发现,定向的边界条件与Lambert边界条件相比较,可以更为集中地传递能量,而随着散射概率的增加,R散射的影响逐渐增强,声子导热由水动力学导热模式过渡到扩散导热模式。     

声子气的黏度

声子是介电固体中导热过程的主要载体,研究声子的黏性对正确预测纳米材料中的非傅里叶导热等现象有着重要意义.本文从热质理论出发,基于涨落耗散理论导出了声子气黏度的表达式:ηh=hv/3πλα,其中ηh表示声子气的黏度,v_a为声子平均频率,λ为声子波长,α为材料热扩散系数。预测了单晶硅在300 K时的声子气黏度,其参考值为4.8×10~(-9)Pa·s。并且与基于声子水动力学模型和气体动理论模型的声子气黏度结果进行比较,发现本文模型的结果比声子水动力学模型的结果大2个量级,而比动理论模型小5个量级。     

包含倾斜晶界的双晶ZnO的热输运行为

用嵌入位错线法和重合位置点阵法构建含有小角度和大角度倾斜角的双晶氧化锌纳米结构.用非平衡分子动力学方法模拟双晶氧化锌在不同倾斜角度下的晶界能、卡皮查热阻,并研究了样本长度和温度对卡皮查热阻和热导率的影响.模拟结果表明,晶界能在小角度区域随倾斜角线性增加,而在大角度区域达到稳定,与卡皮查热阻的变化趋势一致.热导率随样本长度的增加而增加,卡皮查热阻表现出相反的趋势.然而随着温度的增加,热导率和卡皮查热阻都减小.通过比较含5.45°和38.94°晶界样本的声子态密度,发现声子光学支对热传导的影响不大,主要由声子声学支贡献,大角度晶界对声子散射作用更强,声学支波峰向低频率移动.     

二维Mo2C的晶格热导率的第一性原理研究

Mo2C是构建Mxene基器件的重要材料之一,对Mo2C二维材料声子输运的理解非常必要。文章结合第一性原理方法和声子玻尔兹曼输运方程,研究了二维Mo2C材料的晶格热导率。研究表明,室温下二维Mo2C导热系数非常低,其锯齿方向和扶手椅方向的晶格热导率分别为7.20 和 5.04 W/mK。计算了声学振动和光学振动模式对晶格热导率的贡献,揭示总热导率主要由面内声学横波的振动模式所贡献。还进一步计算了声子群速度、声子弛豫时间、三声子散射空间和模式格林艾森参数,发现二维Mo2C中的声子群速度和声子弛豫时间对晶格传输有重要的影响。     

Two-dimensional phonon transport in graphene

Properties of phonons-quanta of the crystal lattice vibrations-in graphene have recently attracted significant attention from the physics and engineering communities. Acoustic phonons are the main heat carriers in graphene near room temperature, while optical phonons are used for counting the number of atomic planes in Raman experiments with few-layer graphene. It was shown both theoretically and experimentally that transport properties of phonons, i.e. energy dispersion and scattering rates, are substantially different in a quasi-two-dimensional system such as graphene compared to the basal planes in graphite or three-dimensional bulk crystals. The unique nature of two-dimensional phonon transport translates into unusual heat conduction in graphene and related materials. In this review, we outline different theoretical approaches developed for phonon transport in graphene, discuss contributions of the in-plane and cross-plane phonon modes, and provide comparison with available experimental thermal conductivity data. Particular attention is given to analysis of recent results for the phonon thermal conductivity of single-layer graphene and few-layer graphene, and the effects of the strain, defects, and isotopes on phonon transport in these systems.     

孔洞缺陷对二维石墨烯/氮化硼横向异质结热传导的调控

本文采用孔洞缺陷来实现对二维石墨烯/氮化硼横向异质结热导率的调控.平衡态分子动力学(EMD)计算结果表明,界面孔洞的引入会降低二维石墨烯/氮化硼横向异质结的热导率.相较于有序的孔洞分布,无序的孔洞分布能够更有效地降低异质结的热导率,这一现象可通过声子安德森局域化来解释.孔洞缺陷的存在导致声子的频率和波失发生变化,从而使声子散射变得更加频繁,孔洞随机分布时,则导致声子波在材料中发生多次反射和散射,最终形成局域振动模式.本研究揭示了孔洞缺陷降低二维石墨烯/氮化硼横向异质结热导率的物理机制,对二维热电材料的结构设计有一定的指导意义.     

Phonon Excitation and Energy Redistribution in Phonon Space for Energy Dissipation and Transport in Lattice Structure with Nonlinear Dispersion

We first propose fundamental solutions of wave propagation in dispersive chain subject to a localized initial perturbation in the displacement. Analytical solutions are obtained for both second order nonlinear dispersive chain and homogenous harmonic chain using stationary phase approximation. Solution is also compared with numerical results from molecular dynamics(MD) simulations. Locally dominant phonon modes(k-space) are introduced based on these solutions. These locally defined spatially and temporally varying phonon modes k(x, t) are critical to the concept of the local thermodynamic equilibrium(LTE). Wave propagation accompanying with the nonequilibrium dynamics leads to the excitation of these locally defined phonon modes. It is found that the system energy is gradually redistributed among these excited phonons modes(k-space). This redistribution process is only possible with nonlinear dispersion and requires a finite amount of time to achieve a steady state distribution. This time scale is dependent on the spatial distribution(or frequency content) of the initial perturbation and the dispersion relation. Sharper and more concentrated perturbation leads to a faster energy redistribution and dissipation. This energy redistribution generates localized phonons with various frequencies that can be important for phonon-phonon interaction and energy dissipation in nonlinear systems.Depending on the initial perturbation and temperature, the time scale associated with this energy distribution can be critical for energy dissipation compared to the Umklapp scattering process. Ballistic type of heat transport along the harmonic chain reveals that at any given position, the lowest mode(k = 0) is excited first and gradually expanding to the highest mode(kmax(x, t)), where kmax(x, t) can only asymptotically approach the maximum mode kBof the first Brillouin zone(kmax(x, t) → kB). No energy distributed into modes with kmax(x, t) k kBdemonstrates that the local thermodynamic equilibrium cannot be established in harmonic chain. Energy is shown to be uniformly distributed in all available phonon modes k ≤ kmax(x, t) at any position with heat transfer along the harmonic chain. The energy flux along the chain is shown to be a constant with time and proportional to the sound speed(ballistic transport).Comparison with the Fourier's law leads to a time-dependent thermal conductivity that diverges with time.     

双层石墨烯位于1800—2150cm~(-1)频率范围内的和频拉曼模

文章利用拉曼光谱研究了双层石墨烯在1800—2150 cm-1范围内的和频拉曼模.基于双共振拉曼散射理论,利用多波长激光拉曼散射结合声子色散曲线分别从实验上和理论上分析发现,双层石墨烯在此频率范围内主要存在4个拉曼模,它们主要由LO和LA或iTA按不同共振散射方式所组成的4个和频模,而iTO和oTO参与和频的可能性很小.文章澄清了学术界在1800—2150 cm-1频率范围内和频模的解释,有助于进一步深入理解多层石墨烯在此范围内的和频模.     

多空穴错位分布对石墨纳米带中热输运的影响

利用非平衡格林函数方法研究了石墨纳米带中三空穴错位分布对热输运性质的影响.研究结果发现:三空穴竖直并排结构对低频声子的散射较小,导致低温区域三空穴竖直并排时热导最大,而在高频区域,三空穴竖直并排结构对高频声子的散射较大,导致较高温度区域三空穴竖直并排时热导最小;三空穴的相对错位分布仅能较大幅度地调节面内声学模高频声子的透射概率,而三空穴的相对错位分布能较大幅度地调节垂直振动膜高频声子和低频声子的透射概率,导致三空穴的相对错位分布不仅能大幅调节面内声学模和垂直振动模的高温热导,也能大幅调节垂直振动模的低温热导.研究结果阐明了空穴位置不同的石墨纳米带的热导特性,为设计基于石墨纳米带的热输运量子器件提供了有效的理论依据.     

晶格振动声学支的边界耦合效应

在计入最近邻二体和三体作用的简谐近似下,解出了N×N正方简单格子的振动模。边界效应使通常将声子分支和用波矢量来标注的物理图象完全改变了。只能按空间型将声子分类。数字计算表明共价结构性质的加强可导致出现边界耦合软模。还给出了旋转模、内旋转模、公度非公度结构模,以及表面波声子模等一些新结果。边界耦合作用消除了声子的一些简并,使其频谱向高端和低端散开。理论被推广到三维一般情况,说明了边界耦合效应的主要结果。 关键词：     

晶格振动声学支的边界耦合效应

在计入最近邻二体和三体作用的简谐近似下, 解出了N X N 正方简单格子的振动模.边界效应使通常将声子分支和用波矢量来标注的物理图象完全改变了. 只能按空间型将声子分类.数字计算表明共价结构性质的加强可导致出现边界藕合软模. 还给出了旋转模、内旋转模、公度非公度结构模, 以及表面波声子模等一些新结果. 边界祸合作用消除了声子的一些简并, 使其频谱向高端和低端散开.理论被推广到三维一般情况, 说明了边界藕合效应的主要结果. 关键词：     

利用同位素掺杂与分形结构调控石墨烯热导率

本研究采用非平衡分子动力学方法对用Rectangle Carpet(RC)和Sierpinski Carpet(SC)分形结构布局的同位素掺杂石墨烯的热导率进行系统研究.研究表明,RC和SC结构的热导率均随分形数(m)的增加先减小后略微升高,且SC结构的热导率要低于RC结构的热导率.同时,我们通过计算声子谱、声子群速度...     

Phonon thermal conductance of disordered graphene strips with armchair edges

Based on the model of lattice dynamics together with the transfer matrix technique, we investigate the thermal conductances of phonons in quasi-one-dimensional disordered graphene strips with armchair edges using Landauer formalism for thermal transport. It is found that the contributions to thermal conductance from the phonon transport near von Hove singularities is significantly suppressed by the presence of disorder, on the contrary to the effect of disorder on phonon modes in other frequency regions. Besides the magnitude, for different widths of the strips, the thermal conductance also shows different temperature dependence. At low temperatures, the thermal conductance displays quantized features of both pure and disordered graphene strips implying that the transmission of phonon modes at low frequencies are almost unaffected by the disorder.