液相硝基甲烷分子振动特性的相干反斯托克斯拉曼散射光谱

构建时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）光谱系统,从微观层次研究硝基甲烷的分子相干振动动力学特性.实验中采用超连续白光作为斯托克斯光,通过调整斯托克斯光的时间延迟,得到不同振动模式的CARS光谱.通过对振动弛豫曲线的拟合,获得硝基甲烷分子不同振动模式的振动失相时间.结果表明C–H键伸缩振动比C–N键伸缩振动更容易受热声子的影响.在热加载下,硝基甲烷分子的C–H键有望首先被激发并引起初始化学反应.     

近海微塑料含量的相干反斯托克斯拉曼光谱成像研究

由于塑料工业的发展,微塑料成为一种主要的环境污染物.它在自然界中不易降解,对人类的生存环境及健康都存在不可忽视的潜在危险.因此,环境中微塑料的检测和分析,成为了近年来研究的热点问题.目前人们大多数采用浮选法、密度分离法、离心法等方法提取微塑料,然后放在显微镜下进行目视观察,并结合拉曼光谱分析、傅里叶红外光谱分析、高光谱...     

相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术研究

基于全量子理论对相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)过程进行了分析, 在此基础上搭建了单频CARS显微成像系统, 获得了不同尺寸聚苯乙烯微球高对比度的CARS显微图像. 为了标定成像系统的空间分辨率, 采用逐点扫描方式对直径为110 nm聚苯乙烯微球成像, 从而重构出系统的点扩展函数. 结果表明: 该CARS显微成像系统的横向空间分辨率约为600 nm, 而由阿贝衍射极限决定的理论空间分辨率约为300 nm. 分析了导致分辨率降低的原因, 并提出了解决方案. 为实现纳米分辨的CARS显微成像打下了坚实的基础.     

相干反斯托克斯拉曼及相干反斯托克斯超拉曼光谱微观极化率张量元的简化方案-C∞v对称性

相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)和四阶相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)广泛应用于分子界面和生物膜表面的研究。然而,高阶非线性光学过程中分子微观极化率张量元数量众多,关系复杂,使研究者对CARS和CAHRS很难进行定量分析。采取以下方案对属于C_∞v对称性的分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元进行简化。首先将CARS微观极化率张量元β_{i′j′k′l′}表示成拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′的乘积,CAHRS微观极化率张量元β_{i′j′k′l′m′}表示成超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′和拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′的乘积,再利用α′_i′j′之间的比值及β′_i′j′k′之间的比值得到β_{i′j′k′l′}和β_{i′j′k′l′m′}之间的比值。使用这些CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系,能够得到CARS和CAHRS光谱的广义取向泛函及其广义取向参数,进而对界面分子取向信息进行定量分析。     

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术的实验研究

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射同属于三阶非线性效应,二者之间的差异与联系是一个值得研究的问题.本文基于自行搭建的超连续谱近红外宽带相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统进行光谱成像,同时通过理论与实验对比分析了双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射图像存在差异的原因.结果表明,具有亚微米以上横向分辨率的相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,可以使用较大尺寸的荧光珠进行双光子荧光成像,通过解卷积得到双光子荧光成像的系统分辨率,并将它近似等效于相干反斯托克斯拉曼散射成像系统的当下分辨率.如果需要得到相干反斯托克斯拉曼散射成像系准确的分辨率结果,就必须使用尺寸比相干反斯托克斯拉曼散射成像系统实际分辨率小的球形样品进行实验测量.     

相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性

对自身不发荧光且不便于荧光标记的化学或生物学样品，集相干反斯托克斯拉曼散射与激光共焦扫描显微镜于一身的相干反斯托克斯拉曼散射显微镜是一种好的选择。因为相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性过程，相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的显微成像特性与一般的共焦显微镜非常不同。首先计算了焦点附近相干反斯托克斯拉曼散射激发场的偏振分布，然后，利用格林函数方法，得到了以赫兹偶极子为源的波动方程的精确解，发现对于不同的成像配置和样品形状，像场的相干反斯托克斯拉曼散射场分布非常不同，因此传统的显微镜成像表征方式（如点扩展函数）将不再能描述相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性。     

宽带相干反斯托克斯光谱显微成像技术的实验研究

由于该成像系统采用的超连续谱光源,可以满足所观测样品本源分子在0～4 000 cm-1内的所有拉曼振动活性模式同时共振增强,在探测光的作用下,同时产生宽带相干反斯托克斯拉曼散射信号。然后,根据不同的化学键进行光谱图像重构,可以获得反映不同化学键在样品中的分布的图像。对110 nm的纯的聚苯乙烯珠所形成的具有一定厚度的薄膜,通过改变探测激光与超连续谱脉冲之间的时间重合度,测量形成的相干反斯托克斯拉曼散射信号的时间分布迹线图,通过其中的1 000 cm-1的化学键强度信号进行指数衰减曲线拟合,得出具体的退相时间,与文献中已报道的三色CARS的退相时间相比,判断是否属于三色CARS。为了检验系统在实际生物学成像中存在的问题,我们开展了活体小鼠组织生物学应用成像实验,对记录的数据在2 940 cm-1的CARS信号进行图像重构,获得CH化学键在组织中的分布,然后,对重构图像直接使用小波变换的去噪方式进行图像去噪,去噪后的图像具有比较清晰的轮廓,结果表明,对于对比度比较强的CARS共振信号,直接使用小波变换的去噪方式就可以获得比较好的图像效果。但是,对于信噪比比较差的共振信号,使用这种处理方法是不合适的,需要使用别的方法,先获取好的信号对比度,再根据感兴趣的化学键进行图像重构,然后,再经过小波变换对图像去噪,图像不仅会变得清晰平滑,而且,具有较好的视觉感官效果。     

纳米分辨相干反斯托克斯拉曼散射显微成像

采用附加探测光声子耗尽法来实现超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像. 此方法引入一束环形分布的附加探测光来消耗点扩展函数周边的相干声子, 实现点扩展函数的改造, 从而达到超越衍射极限的空间分辨率. 为了获得更高的空间分辨率和更佳的相位匹配条件, 通常需采用高数值孔径物镜对抽运光、斯托克斯光和探测光进行聚焦, 此时标量衍射理论不再成立. 基于矢量衍射理论, 分析了线偏振光、圆偏振光先后经过螺旋相位片和高数值孔径物镜后的光强分布, 结果表明: 圆偏振光在高数值孔径物镜后焦平面的光强分布呈中心对称状, 较线偏振环形光更适合作为附加探测光. 此外, 采用全量子理论分析了附加探测光声子耗尽法. 结果表明: 当附加探测光与探测光强度比为80时, 成像系统的横向空间分辨率可以达到45 nm; 继续提高附加探测光强度, 空间分辨将进一步提高.     

利用数值模拟研究表面增强相干反斯托克斯拉曼散射增强基底

为表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(surface enhancement coherent anti-Stokes Raman scattering,SECARS)提供具有高增强、稳定性好的等离激元增强基底是十分重要的.本文从实际出发,在理论上设计了一种新的SECARS基底,其可以利用结构自身的杂化共振与额外激发的电荷...     

基于光强传输方程相位成像的宽场相干反斯托克斯拉曼散射显微背景抑制

相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)显微能够对样品的特殊化学组分进行选择性成像,无需荧光标记,在生物医学领域被广泛应用.然而,传统的CARS图像往往存在非共振背景信号.本文将基于光强传输方程的单光束相位成像技术用于CARS显微成像,来抑制CARS的非共振背景信号.该方法通过记录样品在三个相邻平面上的CARS图像,然后利用光强传输方程获取CARS光场的相位分布,最后利用共振CARS信号和非共振背景信号在相位上的差异,实现了对背景噪声的抑制.该方法无需参考光,通过三次测量可完成CARS的背景噪声抑制,具有良好的应用前景.     

多色宽带相干反斯托克斯拉曼散射过程的理论与实验研究

宽带相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering,CARS)光谱技术能够同时获取完整的分子CARS光谱信息,以准确识别和定量分析混合物中的不同成分或未知成分.在宽带CARS光谱技术中,由于超连续谱激光有效光谱范围内各光谱成分的作用不同,分别会产生双色和三色CARS过程.这里我们在理论上分析了宽带激发条件下两种CARS过程的产生条件,以及不同CARS光谱信号强度与各激发光功率之间的关系.在此基础上,搭建了基于SC激光的宽带CARS光谱系统,分别实现了双色和三色CARS过程.通过对获得的苯甲腈样品的CARS光谱信号进行函数拟合分析,实验验证了上述两个过程中CARS信号的强度与各激发光强度之间的函数关系.理论和实验研究结果为进一步优化宽带时间分辨CARS光谱探测和显微系统,实现同时获取物质分子完整的CARS光谱信号提供了指导.     

紧聚焦条件下相干反斯托克斯拉曼散射信号场的矢量分析

在相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering,CARS)显微镜中,共线传输的紧聚焦高斯光束激发具有不同形状和尺寸的待测样品所产生的CARS信号场的空间分布决定了整体系统的结构特点.建立了紧聚焦条件下球形样品产生CARS信号场的理论模型.利用矢量波动方程分析了紧聚焦条件下线偏振的高斯光束的光场强度和相位分布.利用格林函数求解该模型中CARS信号场的矢量波动方程,模拟计算得到了不同直径球形样品的远场CARS信号场的空间分布.理论分析和模拟计算结果表明,对于小体积的球形样品,前向和背向传输的CARS信号场强度接近,因此采用大数值孔径物镜背向探测方式即可获得高对比度图像.对于大体积球形样品,CARS信号场的强度大幅增强,且发射方向主要集中在前向的一定立体角内.因此,采用小数值孔径物镜即可有效收集前向传输的CARS信号.     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术及其探测极限分析

理论上提出一种突破衍射极限限制的相干反斯托克斯拉曼散射显微成像方法, 并对其探测极限进行分析.通过引入环形附加探测光与艾里斑周边的声子作用, 实现点扩展函数的改造, 提高相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的横向空间分辨率. 随着分辨率的提高, 信号强度也随之降低, 尤其当应用于生物学、医学研究时, 样品分子数密度通常很低, 这将导致信号探测更加困难. 因此分析系统的探测极限, 确定超分辨体积元内的最小可探测分子数是展开超衍射极限相干反斯 托克斯拉曼散射显微成像实验研究的重要前提. 当泵浦光、斯托克斯光、探测光光强均达到极大值, 分辨率约40 nm三维空间内, 超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的散粒噪声信噪比由曝 光时间与样品分子数密度决定. 曝光时间若取20 ms, 探测极限约为10³, 样品分子数目只有大于探测极限, 才能保证信号可以从噪声背景中提取出来. 关键词： 突破衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 非线性光学 探测极限     

基于超连续光谱激发的时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射方法与实验研究

采用钛宝石飞秒激光器输出的一部分光抽运光子晶体光纤以产生超连续光谱,作为抽运光和斯托克斯光,另一部分飞秒激光作为探测光,并结合时间延迟方法,建立超连续光谱激发时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)实验系统,测试了具有较宽拉曼光谱的二甲基亚砜样品.实验结果表明,所建立的实验系统能有效抑制非共振背景噪声,并且通过一次测量,即可获得二甲基亚砜在690—3200cm-1范围内的CARS光谱信息,获得的二甲基亚砜CARS光谱范围达到2500cm-1.同时给出了所采用的光子晶体光纤光谱展宽的实验结果.     

二溴甲烷相干反斯托克斯拉曼光谱（CARS）的选择激发

相干反斯托克斯拉曼光谱（CARS）由于信号强度符合无损伤探测等特点，已经日益在生物显微成像、燃烧诊断等领域得到广泛应用。而影响CARS进一步应用的障碍在于非共振信号以及所要激发振动模式周围的能级的干扰。因此要实现对某一振动能级精确激发，或提高拉曼光谱的分辨率，对振动模式的选择激发是非常必要的。     

关于碳纳米管反常反斯托克斯拉曼(AASR)光谱现象的研究

在碳纳米管中观察到了反常反斯托克斯拉曼（ＡＡＳＲ）光谱现象,并发现ＡＡＳＲ现象与碳纳米管的管层数和碳材料的片层样结构无关,因而揣测它可能只与碳纳米管的管状结构有联系。     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术中空心光束的形成

空心光束的质量是超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术中决定成像质量的一个至关重要的因素. 本文基于菲涅耳衍射理论,分析了螺旋相位片法产生空心光束的物理机理,并且模拟了不同的入射条件对产生的空心光束的影响. 模拟结果表明:波长与相位片中心波长匹配且光强呈圆对称分布的高斯光垂直入射到相位片上,当高斯光束中心与相位片中心完全对准时,可获得较理想的空心光束;入射光光强分布的圆对称性以及入射光中心与相位片中心的对准程度都会影响产生的空心光束的强度分布;同时,高斯光束小角度倾斜入射时,空心光的强度分布仍呈圆对称,却在观察面发生一定的位移;此外,入射光中心波长偏离相位片中心波长不大时,对产生的空心光束的强度分布几乎没有影响. 上述分析结果对用于超衍射相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术中理想空心光束的获取具有重要的指导意义. 关键词： 空心光束 超衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 螺旋相位片     

斯托克斯和反斯托克斯拉曼位移差与时间反演对称性

首先列出若干Stokes和anti-Stokes位移不对称的事例,并在此基础上指出,如果将anti-Stokes散射严格定义为Stokes散射的时间反演行为,则对于初态或末态具有Kramers简并的体系,Stokes和anti-Stokes散射的拉曼位移可以不同.这是因为时间的正过程和反演过程各对应于不同的跃迁途径,其位移大小的差别与简并能级的分裂值相关.     

采用圆偏振啁啾飞秒激光脉冲操控CS2分子的相干拉曼散射过程

采用两束圆偏振啁啾飞秒激光脉冲,非共线相干激发三原子分子CS₂液体. 在相位匹配的方向上,探测到由CS₂频率为397 cm^-1的振动模式产生的强度对称分布的相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)信号和相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)信号. 当调整两束激发光的圆偏振状态时,CARS,CSRS信号的强度、偏振、波长均发生规律性的改变:CARS,CSRS信号的强度分布反映了CS₂ 在不同极化状态下的受激拉曼散射截面大小;信号光的 关键词： 啁啾脉冲 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS) 相干斯托克斯拉曼散射(CSRS) 2')" href="#">CS₂     

在单模光纤中放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射的温度效应

在单模光纤中,输入的激光功率大于阈值时．出现放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射现象。实验发现：放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射具有温度效应．与反斯托克斯拉曼背向自发散射一样,放大的拉曼散射光的光子通量受到光纤温度的调制。反斯托克斯拉曼背向白发散射的放大效应抑制了单模光纤中的相干噪声,改善了系统的信噪比。实验还发现．放大的反斯托克斯扎曼背向自发散射空域曲线上放大的端点位置随激发功率的增高前移并具有一定的规律性。放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射的温度效应作为一种新的测温原理,已应用于远程30km分布光纤温度传感器系统。