Exact quantum defect theory approach for lithium in magnetic fields

We calculate the diamagnetic spectrum of lithium at highly excited states up to the positive energy range using the exact quantum defect theory approach. The concerned excitation is one-photon transition from the ground state 2s to the highly excited states np with π and σ polarizations respectively. Lithium has a small quantum defect value 0.05 for the np states, and its diamagnetic spectrum is very similar to that of hydrogen in the energy range approaching the ionization limit. However, a careful calculation shows that the spectrum has a significant discrepancy with that of hydrogen when the energy is lower than 70cm-1 . The effect of the quantum defect is also discussed for the Stark spectrum. It is found that the σ transition to the np states in an electric field has a similar behavior to that of hydrogen due to zero interaction with channel ns.     

The LIF Excitation Spectrum of Jet-Cooled 2,6-Dicyano-3, 5-Dimethylaniline

The laser-induced fluorescence (LIF) excitation spectrum of jet-cooled 2, 6-dicyano-3,5-dimethylaniline (DCDMA) has been measured in the spectral range of 29,750–32,250cm^–1. The band origin at 29,860.8 cm^–1 and as many as 250 vibrational bands have been identified in the excitation spectrum. The analysis of the excitation spectrum of DCDMA gives more than 28 vibrational modes involving aromatic ring oscillations and oscillations related to the substituent groups. DCDMA is nonplanar in the ground state, with the NH₂ plane at about 9° with respect to the molecular plane (RHF/6-31G*). The singlet excited molecule is planar (CIS/6-31G*). Both CIS/6-31G* and CASPT2 calculations predict that the lowest excited state of DCDMA involves a dominant HOMO-LUMO excited configuration. The characteristic feature of the excitation spectrum of DCDMA is the presence of progressions in the low-frequency mode, 112 cm^–1. The calculations suggest that this mode and some other active modes involve motions of the amino group and strongly interacting adjacent cyano substituents.     

The Excitation Spectrum for Weakly Interacting Bosons

We investigate the low energy excitation spectrum of a Bose gas with weak, long range repulsive interactions. In particular, we prove that the Bogoliubov spectrum of elementary excitations with linear dispersion relation for small momentum becomes exact in the mean-field limit.     

激发源光谱宽度对其辐射通量转换效率的影响

为了进一步提高固态照明中荧光转换光源(PC-LED)的白光发射效率,探寻激发源与荧光粉搭配对合成白光辐射通量转换效率之间的关系。以YAG荧光粉为对象,搭配不同光谱宽度的激发源,采用光谱计算方法研究了合成白光光源中激发源光谱宽度对其辐射通量转换效率的影响,计算结果通过实验进行了验证。结果表明:当光谱宽度较小时,转换效率随光谱宽度的增加而缓慢降低;当光谱宽度大于18 nm时,转换效率急剧下降。每种荧光粉都有其理想激发源光谱宽度范围,在此范围内激发源辐射通量转换效率高且受其光谱宽度影响较弱。     

晚期糖基化终末产物荧光光谱测量系统的设计

提出了一种利用荧光光谱技术测量晚期糖基化终末产物的方法,阐述了该荧光光谱测量系统的测量原理,设计并搭建了该荧光光谱测量系统。利用该系统对365,370,375,380,385 nm波段进行了激发光谱扫描测试,得出375 nm为最佳激发波长;采用375 nm的单色光作为激发光源,分别对正常人和糖尿病患者的皮肤进行了荧光光谱检测,发现两者在450 nm附近的荧光存在明显的差异。实验结果证明该荧光光谱测量系统快速、无创、简单,可应用于对糖尿病、人体衰老、氧化应激等病情进行早期预测和诊断。     

铝氢化物(AlHn)(n=1-6)团簇结构与光谱的研究

采用密度泛函(DFT)中的B3P86方法,在Dunning的相关一致基组cc-PVTZ水平上,对铝氢化物(AlHn)(n=1-6)团簇的可能几何构型进行优化计算,得出最稳定构型的几何参数、电子结构、振动频率和光谱等性质参数,并给出了最稳定结构的总能量(ET)、结合能(EBT)、平均结合能(Eav)、电离势(EIP)、能隙(Eg)、费米能级(EF)和氢原子差分吸附能(Ediff)等．结果表明铝氢化物团簇基态稳定结构的电子态分别为：n为奇数为单重态 和 ,n为偶数为双重态 和 ;由于Al原子属于缺电子原子,能与等电子原子H化合,通过氢桥键形成氢化物,本文优化计算发现,铝氢化物团簇最稳定的构型都存在氢桥键,且n为奇数的氢化物的氢桥键作用比相邻偶数的氢化物强．最后计算了铝氢化物团簇最稳定结构的红外光谱、平均结合能、电离势、能隙和费米能级等动力学电子特性,分析得出(AlHn)(n=1-6)团簇中AlH3的电离势和能隙最大,说明该氢化物最稳定,氢原子差分吸附能最大．     

基于密度泛函理论的维生素C紫外光谱与激发性质的计算

维生素C为酸性己糖衍生物,有L-型（抗坏血酸（AA））和D-型（脱氢抗坏血酸（DHA））两种异构体,DHA是AA的第一个稳定氧化产物,是AA的可逆氧化形式,因此,对AA的任何性质或度量的讨论都将涉及同一体系中DHA的性质。紫外光谱是电子跃迁难易程度和几率的直观体现,理论计算方法与分子模型的构建不合理,都将导致对维生素C的最大吸收峰产生误判,从而无法准确的表征维生素C的激发性质。因此,为准确探究维生素C的抗氧化机理,在液相环境中,基于密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函（TD-DFT）理论,分别采用pbepbe/6-311++g(2d, 2p)方法和B3LYP/6-311++g(2d, 2p)方法,计算并分析了维生素C的抗坏血酸和脱氢抗坏血酸分子的结构、紫外光谱及电子激发特征。结果表明：pbepbe/6-311++g(2d, 2p)是计算AA紫外吸收光谱更精确的方法;DHA比AA的环状结构发生了显著的平面扭曲。紫外光谱分析可知,基态跃迁到S1,S2,S3,S4,S14和S18激发态为AA产生紫外光谱的主要原因,AA位于200.171 5 nm处的吸收峰包含n→π*,n→σ*电子跃迁,266.9248 nm处的吸收峰包含n→π*和π→π*的跃迁。基态跃迁到S6,S9,S12,S13,S15,S16,S17,S19和S20激发态为DHA产生紫外光谱的主要原因,DHA的最强吸收峰位于181.024 8 nm处,具有n→σ*和n→π*的跃迁特征,231.346 39 nm处微弱的吸收峰指认为n→π*跃迁,282.466 8 nm处的吸收峰主要对应n→π*的跃迁;通过空穴-电子分布及其衍生量的分析,可定性地对AA吸收峰起主要作用的7个激发态的特征及对DHA吸收峰起主要作用的9个激发态的特征进行详细的指认。其中对AA紫外光谱起主要贡献的S4,S13和S14激发态与对DHA紫外光谱起主要贡献的S6,S9,S17和S20激发态电荷转移较明显,空穴的质心中心和电子质心的中心分离较明显,可以指认为电荷转移激发,而其他激发态的电子与空穴分离程度很低,指认为局域激发。     

铝氢化物(AlHn)(n=1-6)团簇结构与光谱的研究

采用密度泛函(DFT)中的B3P86方法，在Dunning的相关一致基组cc-PVTZ水平上，对铝氢化物(AlHn)(n=1-6)团簇的可能几何构型进行优化计算，得出最稳定构型的几何参数、电子结构、振动频率和光谱等性质参数，并给出了最稳定结构的总能量(ET)、结合能(EBT)、平均结合能(Eav)、电离势(EIP)、能隙(Eg)、费米能级(EF)和氢原子差分吸附能(Ediff)等．结果表明铝氢化物团簇基态稳定结构的电子态分别为：n为奇数为单重态 和 ，n为偶数为双重态 和 ；由于Al原子属于缺电子原子，能与等电子原子H化合，通过氢桥键形成氢化物，本文优化计算发现，铝氢化物团簇最稳定的构型都存在氢桥键，且n为奇数的氢化物的氢桥键作用比相邻偶数的氢化物强．最后计算了铝氢化物团簇最稳定结构的红外光谱、平均结合能、电离势、能隙和费米能级等动力学电子特性，分析得出(AlHn)(n=1-6)团簇中AlH3的电离势和能隙最大，说明该氢化物最稳定，氢原子差分吸附能最大．     

NO2分子在440～495 nm范围内的激光诱导荧光激发谱

以 NdYAG脉冲激光器泵浦的光学参量发生器/放大器作激发光源, 获得了室温、低气压条件下, NO2分子在440～495 nm波长范围内的激光诱导荧光激发谱, 将所得谱线峰归属为NO2由基电子态X2A1态向第二电子激发态B2B1态的跃迁, 利用实验所得峰值波长计算了NO2分子B2B1态的角振动频率ωe. 通过对NO2分子B2B1→X2A1跃迁的荧光时间分辨光谱进行实验研究, 得到15 Pa气压下B2B1(0, 9, 0)振动态的能级寿命τ=49 μs. 测量了荧光寿命随气压的变化关系, 利用曲线拟合得到NO2 B2B1(0, 9, 0)振动态的自发辐射寿命τ0≈55 μs和无辐射跃迁弛豫速率常数. kq=1.2×10-9 cm3 molecule-1s-1.     

不同波长激发光诱导奶牛血液荧光光谱特性

实验样品取自正常奶牛静脉血液并用枸橼酸钠抗凝。实验结果表明:激发光波长不同,激发的荧光光谱线的强度和峰值不同;实验中用220～270nm波长的光激发荧光时,在317,367nm荧光主峰强度出现竞争现象;比较多种激发光激发的荧光光谱的实验结果知:用220,230,240,290,350,480,500nm波长的激发光激发下的荧光强度较强,而用其他波长的激发光激发下的荧光强度较弱,且在317,365,367,388,348,463,467,607,638nm波长附近出现比较强的峰值;合适波长的激发光对奶牛血液会有比较强的生物学效应。     

83 K光系统Ⅱ核心复合物不同激发的荧光光谱学

在83 K低温下,利用稳态荧光光谱技术对光系统Ⅱ（PSⅡ）核心复合物中激发能的传递进行了研究,激励波长分别选择为436 nm,480 nm,495 nm和507 nm,得到4种波长激发下的稳态荧光光谱.经过比较发现其最大峰值所在的位置没有因激发波长的不同而发生改变,都在696 nm处,在不同激发波长下经过高斯解析获得不同的谱带.根据发射光谱与吸收光谱的对应性,反映了不同的光谱特性,说明在不同波长光的激发下,核心复合物中能量传递的途径不同.同时,可以分析出在核心复合物中,至少有Chl a670.4670,Chl a684.7,685.1683,Chl a689.0687,Chl a690.9,693.4,695.2,698.06904种Chl a组分参与了能量的传递.     

介观电子谐振腔量子能谱与能量的量子涨落

针对介观电子谐振腔模型,在由电荷算符本征态构成的新Fock空间中,假设系统具有变换的对称性,通过求解Hamilton算符的本征值方程,给出系统的量子能谱关系.在电荷算符的Fock态下计算能量的量子涨落,分析和研究电子谐振腔的量子能谱性质.结果表明:类似于电荷的量子性,能谱明显地呈现出离散性,其大小决定于谐振腔的电参量、形状因子及栅极所加偏压等因素;而能量的量子涨落却仅与电荷量子、Planck常数以及系统自感有关.     

空气介质阻挡放电发射光谱测量及放电过程粒子分析

发射光谱是对等离子体进行检测和诊断最常见的应用方法,提供了等离子体的化学和物理过程丰富的信息,放电过程中等离子的动力学行为的分析研究对于气体放电机理及其应用具有重要的作用。设计了一套介质阻挡空气放电光谱测量装置,测量了在实验条件下的发射光谱数据,通过发射光谱分析了介质阻挡放电等离子体的粒子演化。建立了数值计算模型,耦合了密度方程、能量传递方程以及Boltzmann方程,对于介质阻挡空气放电过程中的各种粒子变化规律进行了分析,解释了发射光谱的特征。结果表明,约化场强越大,激发的粒子数的浓度越大。对于40,60与80 Td的约化场强,同一时刻同种粒子数的浓度会有一到两个数量级的差距。电场的激发产生了大量的N₂(A3),N₂(B3)与N₂(C3)的粒子,但是由于其能级较高,而迅速发生了转化,并且在放电的10-6 s后,这些粒子的产生与转化达到了平衡。相比激发态氮分子,O₂(A1) O₂(B1)与O₂(A3Σ+_u)的峰值浓度并不低,这些粒子的能量相对较低,跃迁产生的谱线波长较长,光谱仪并未清晰捕捉到氧分子的发射光谱。O粒子的峰值浓度较小,因此其跃迁产生的发射光谱较弱。放电过程中产生的较为稳定的O₃浓度持续增加,NO₂的浓度达到峰值后也不会下降。建立的模型计算结果可以很好地解释实验中测量得到的发射光谱数据。     

X射线管激发X荧光光谱连续本底扣除方法研究

X射线管是目前X射线荧光光谱分析中最常采用的激发源,它所产生的原级谱成为了X荧光光谱中本底成分的主要来源,在对这种光谱进行进一步的分析处理之前需要对其本底进行扣除,对本底估计的准确性直接影响后续处理步骤的效果。对射线管激发X荧光光谱的成分进行了分析,针对其本底特点构造了一种本底强度的估计方法,并根据实测谱线构建了理论测试谱线以便对光谱处理算法的效果进行评价。该方法利用测得X射线荧光光谱中不包含特征峰的谱段对X射线管原级谱造成的本底成分进行估计,使用只包含连续本底的谱段对整个测量谱段进行插值,从而避免了谱线特征峰重叠或对半高宽估计不当时所产生的影响。利用构建的测试光谱对SNIP法、傅里叶变换法和本文的本底估计方法的使用效果进行了比较,使用该方法估计的本底与理论本底更加接近。结果表明使用的方法对X射线管激发的X荧光光谱的本底估计准确,可以采用这种方法对连续本底进行扣除,在对实际测得的X射线荧光光谱的本底扣除中取得了较好的应用效果。     

Competition between relaxation and decay of a resonantly excited core-hole state

By a many-body theory it is shown that in general when the time scale of the relaxation from the resonantly excited core-hole state to the fully relaxed core-hole state is much shorter than that of core-hole decay, the autoionization (deexcitation) spectrum is more or less identical to the Auger-electron spectrum by core-hole decay of the fully relaxed core-hole state. Here, the fully relaxed core-hole state is the lowest core-hole state in the X-ray photoelectron spectroscopy spectrum. The present theory explains why the C 1s autoionization spectrum of CO molecule adsorbed on Ni(1 0 0) surface measured at the resonant core-level electron excitation energy is more or less indentical to the Auger-electron spectrum measured at far above the core-level electron ionization limit.     

Population Dynamics and Emission Spectrum of a Cascade Three-Level Jaynes-Cummings Model with Intensity-Dependent Coupling in a Kerr-like Medium

By using the method of eigenvectors, the atomic populations and emission spectrum are investigated in a system that consists of a cascade three-level atom resonantly interacting with a single-mode field in a Kerr-like medium.The atom and the field are assumed to be initially in the upper atomic state and the Fock state, respectively. Results for models with intensity-dependent coupling and with intensity-independent coupling are compared. It is found that both population dynamics and emission spectrum show no indications of atom-field decoupling in the strong field limit if the intensity-dependent coupling is taken into account.     

种群算法在能量色散X荧光重叠谱拟合中的应用

在能量色散X荧光光谱分析中,常用的闪烁探测器如NaⅠ(Tl)探测器的能量分辨率都不高,均在8%左右。能量分辨率低下往往对谱数据分析带来较大的难题,特别是在高本底低计数的情况下剥离仪器谱重叠峰会受到很大限制,越是重叠严重的峰越是无法剥离,进而无法分辨峰值和峰面积,更无法进一步对元素进行定性定量分析。为此,结合遗传算法和免疫算法的优势建立新的种群算法应用在重叠谱分析上,该算法以欧式距离为进化的判断依据,以最大相对相似误差值为迭代准则进行迭代。利用高斯函数模拟不同重叠程度的仪器谱图,将种群算法应用在重叠峰分离和全谱模拟中,峰道址偏差在±3道以内,峰面积偏差不超过5%,证明该方法在能量色散X荧光重叠谱分析中有较好的效果。     

Optomechanically Induced Mode Transition and Spectrum Enhancement in a Microresonator System

Optomechanics describes the interconnection between the terahertz optical field and mechanical microwave field, making it appealing in the context of nanophotonics and quantum information science. Here, the optomechanically induced mode transition and spectrum enhanced phenomenon in an optomechanical microcavity system are studied. An optical filter that is limited by the bandwidth of the mechanical mode is built. The analytical model is presented by considering a microresonator system which supports two electromagnetic modes and a single mechanical mode. Through the filtering of mechanical resonator, the optical spectral width becomes similar to the mechanical resonator bandwidth which can go beyond the limit of the cavity quality factor. It is found that the transition between the optomechanically induced transparency and the optomechanically induced absorption can be observed by tuning the coupling between the microresonator and the waveguide. Moreover, the controllable nonreciprocal excitation of the system can also be observed.     

超低频调制光缔合光谱的实验研究

通过激光冷却技术在磁光阱中俘获原子数约107,温度约200 μK,直径约400 μm的超冷铯原子,利用超冷铯原子光缔合方法制备了激发态的超冷铯分子。实验研究了光缔合光不同扫描速率对铯分子振转光谱分辨率的影响,发现光缔合光扫描速率较慢时,铯分子振转光谱分辨率较高。通过高灵敏的雪崩光电探测器探测冷原子荧光,获得了超冷铯分子第一激发态6S_1/2+6P_3/2离解限0-_g长程态高分辨振转光谱。为了实现受控拉曼光缔合制备超冷基态分子,光缔合激光频率需要锁定在原子-分子共振跃迁线,对超冷原子光缔合光谱进行了超低频波长调制,通过改变调制幅度和调制频率获得最优化的一阶微分信号,将该信号反馈回激光器,实现闭合环路稳频,满足了受控拉曼光缔合制备振转能级可控的基态分子的实验要求,该工作对研究受限空间中的超冷原子分子具有很重要的意义。     

连续谱X射线在ICT中的能谱硬化修正模型

X射线ICT中,由于连续谱X射线源在穿过物质时,能量较低的射线优先被吸收,也即较高能量的X射线的衰减系数比较低能量的X射线的衰减系数小,射线随透射厚度增大,变得更易穿透,也就是发生了能谱硬化现象。如不加修正,必引起赝像。文中对能谱硬化现象进行实验和理论上的分析,探讨了在均匀物质中, X射线的衰减系数与透射厚度的关系, 提出新的能谱硬化修正方法和严谨精确的能谱硬化修正模型。