腔衰荡光谱技术中衰荡时间的准确快速提取

对NO₃腔衰荡光谱(cavity ring-down spectroscopy,CRDS)探测系统中衰荡时间的准确提取方法进行了研究。对衰荡时间有效快速的提取可以提高CRDS测量的精度和速度。选取了五种常用的提取衰荡时间的拟合方法,分别为快速傅里叶变换法、离散傅里叶变换法、线性回归总和法、列文伯格-马夸尔特算法和最小二乘法。采用以上五种算法对带有不同大小白噪声的模拟衰荡信号进行拟合,并从受噪声影响情况、拟合准确性和精度、拟合速率,三个方面对五种算法的拟合结果进行对比和分析,结果表明列文伯格-马夸尔特算法和线性回归总和法准确度高、抗噪能力强,但列文伯格-马夸尔特算法拟合速率相对较慢。选取衰荡时间的5～10倍为衰荡信号的最佳拟合波形长度,此时五种算法拟合结果的标准偏差最小。采用外部调制二极管激光器及高反腔搭建CRDS探测系统,针对0.2%噪声的实验条件,选取线性回归总和法和列文伯格-马夸尔特算法对实际测量的实验数据进行处理。实验表明,线性回归总和法拟合准确度和精度与列文伯格-马夸尔特算法相似,但拟合速率比列文伯格-马夸尔特算法快约5倍。实验结果与模拟分析相吻合,表明线性回归总和法为适合我们实验条件的最佳拟合方法。     

单光束多组分温室气体的腔衰荡光谱同步检测

腔衰荡光谱技术(CRDS)作为一种具有高灵敏度高光谱分辨率的检测方法已被广泛用于痕量气体检测。而目前基于CRDS痕量气体检测多针对单一气体进行测量或通过多个激光器产生的多光束进行多种组分气体浓度测量。利用DFB激光器波长可调谐特性,通过强弱吸收峰结合,使用单光束实现了多种温室气体的腔衰荡光谱技术同步检测。由于大气中水汽和二氧化碳浓度较高,为实现同一衰荡系统对三种温室气体的同步测量,在平衡吸收损耗的基础上,选取1 653~1 654 nm内甲烷的强吸收峰与水汽、二氧化碳的弱吸收峰进行测量。通过光谱叠加反演矩阵,分别得到甲烷、水汽、二氧化碳的浓度。在计算测量灵敏度过程中发现,通过去除衰荡过程初期的部分数据点(过滤区间),会对噪声等效吸收系数产生影响。多数情况下,在测量灵敏度计算方面,列文伯格-马夸尔特算法(L-M)会优于离散傅里叶变换法(DFT);但当衰荡曲线的单指数性下降时,上述结论不一定成立。搭建了一个低精细度(F≈6×103)衰荡腔对上述结论进行了实验验证。相较于用于测量温室气体浓度的高精细度衰荡腔(F≈1×105),低精细度衰荡腔的衰荡速率较快,衰荡曲线的单指数性明显低于高精细度衰荡腔。实验表明,在过滤区间长度较短时,采用DFT算法计算得到的噪声等效吸收系数会小于L-M算法得到的结果。当过滤区间长度增加时,L-M算法得到的结果优于DFT算法。在受过滤区间长度影响方面,DFT算法的波动性要明显小于L-M算法。根据Allan方差分析,在512次采样平均(约8 s)下的最小噪声等效吸收系数进行计算,该CRDS装置测量灵敏度为2.4×10-10 cm-1。在25 ℃标准大气压下,对应甲烷、水汽、二氧化碳的测量灵敏度分别为0.64 ppbv,3.5 ppmv和4.0 ppmv。基于该CRDS装置,通过单光束多波长测量方法,利用光谱叠加反演矩阵,测得大气中甲烷、水汽、二氧化碳浓度分别为2.018,3 654和526 ppmv;而采用经典CRDS单波长测量得到的甲烷、水汽、二氧化碳浓度分别为2.037,3 898和630 ppmv。通过与温控调节波长,逐点扫描得到的光谱吸收曲线进行对比,采用多波长测量得到气体浓度进行复合拟合的光谱曲线残差小于单波长测量得到气体浓度进行简单拟合的光谱曲线残差。     

CSRe储存环等时性模式转变能洛伦兹因子曲线的测量与校正

综述了兰州冷却储存环CSRe上转变能洛伦兹因子的测量与校正的最新进展,详细阐述了基于等时性质谱仪实验数据测量储存环的转变能洛伦兹因子的方法,以及利用CSRe二极、四极、六极磁铁校正转变能洛伦兹因子曲线的结果。实验结果表明,二极磁铁和四极磁铁可以平移转变能洛伦兹因子曲线,六极磁铁可以旋转转变能洛伦兹因子曲线。通过校正CSRe的转变能洛伦兹因子曲线,将CSRe对目标离子的质量分辨能力R=m/△m=3.15（9）×104（FWHM）（回旋周期相对误差σT/T=7.3（2）×10-6）提高到1.72（4）×105（FWHM）（σT/T=1.34（3）×10-6）。     

中红外谐波检测背景信号漂移的修正方法

可调谐半导体激光吸收光谱（TDLAS）由于具有高灵敏度、高分辨率、非侵入及实时检测等特点,被广泛应用于燃烧诊断、痕量气体监测、工业过程控制等领域中。波长调制光谱（WMS）的二次谐波（2f）检测是最常用的TDLAS气体传感方法之一。激光器作为TDLAS-WMS在线检测系统中最核心的部件之一,在长期运行过程中会由于其工作温度等因素变化,引起输出激光波长漂移和2f背景信号基线变化,从而导致气体浓度反演的精确度和TDLAS-WMS在线检测系统的稳定性降低。针对上述问题,根据NO气体分子在中红外波段5.176~5.189 μm的基频吸收特性,选择峰值发射波长位于5.184 μm的分布反馈式连续波量子级联激光器（DFB-CW QCL）,分析了输出激光中心波长对应的峰值采样点位置随采样时间变化的漂移规律和2f吸收及其背景信号的漂移特性。基于上述分析,提出了以2f信号平均峰峰值替代2f信号峰值建立气体浓度反演模型以修正2f背景信号基线漂移,并结合以信噪比最优为2f背景信号波长漂移修正原则的2f背景信号漂移综合修正方法,以消除TDLAS-WMS在线检测系统长期连续检测过程中2f背景信号漂移对气体浓度反演结果的不利影响。研究结果表明,2f信号平均峰峰值随配置的NO样气浓度的增加而增大,这两者呈现较好的线性关系,其拟合曲线的线性拟合度R2达到了0.999 9。在使用体积浓度为20×10-6 NO气体样品开展的连续60 min监测实验中,波长漂移修正后,反演浓度的标准偏差由波长漂移修正前的0.19×10-6下降到了0.07×10-6,反演浓度的最大相对误差由波长漂移修正前的6.30%下降到了3.85%,相对误差均方值由波长漂移修正前的24.39%下降到了9.99%。结果显示,该2f背景信号漂移综合修正方法可以有效地抑制2f背景信号漂移对气体浓度反演结果的影响,显著提高了TDLAS-WMS在线检测系统连续监测的灵敏度、精确度和稳定性。     

CO2/CO干扰下基于腔衰荡吸收光谱的痕量H2S浓度测量

H₂S作为一种有毒且腐蚀性较强的气体污染物,实现其浓度的准确测量意义重大.实际工业过程中,H₂S测量常受其他排放产物的干扰,本文基于腔衰荡吸收光谱技术(CRDS)通过扫描6336—6339 cm^-1范围内的吸收光谱,实现了H₂S/CO₂/CO三组分物质浓度的同步测量,为实际工业过程中物质干扰下的H₂S浓度测量提供新思路.首先,对不同采样长度下提取衰荡时间的准确性进行分析,发现衰荡信号的采样长度约为衰荡时间的8倍时,衰荡时间提取效果最好;通过不同压力对比实验确定最佳实验压力工况为50 kPa,并将最佳采样长度与压力工况应用于H₂S浓度测量.随后,改变H₂S浓度对CO₂/CO干扰下系统对痕量H₂S浓度的测量效果进行检验,并对不同稀释比例下浓度测量结果的线性度进行分析.最后,对本文CRDS系统的检测限进行分析,通过对4组低浓度H₂S光谱的信噪比进行分析,...     

连续波腔衰荡光谱系统的电路设计与应用

 为实现连续波腔衰荡光谱系统的工程化,设计了一套集信号调理、高速采样及数据处理为一体的高集成度数字信号处理(DSP)系统。该系统被用于取代常规连续波腔衰荡光谱系统中由高速数据采集卡及计算机组成的腔衰荡信号测试系统,完成对腔衰荡信号的获取与拟合。该系统最高能实现16 bits/80 MHz的信号采样,并能准确地由腔衰荡信号反演出腔衰荡时间。实验结果表明：结合现有的光反馈式连续波腔衰荡光谱系统,该系统能实现等噪声测量灵敏度为1.0×10^-8 cm^-1的吸收光谱测量,其重复测量精度可达3‰。     

高灵敏腔衰荡光谱技术及其应用研究

光腔衰荡光谱(CRDS)技术具有精度高、灵敏度高、线性动态范围大的优势,被广泛应用于环境大气碳和水循环监测、人体呼气监测、深海/海洋溶解气体监测等领域。本文简要介绍了CRDS的基本原理及其发展历程,梳理了近年来国内外研究机构在痕量气体及同位素探测上的应用研究进展,重点介绍了中国科学院安徽光学精密机械研究所在环境大气温室气体探测、青藏高原气体廓线探测和深海溶解气体及其同位素探测应用领域中的研究工作、目前已经取得的研究进展以及还存在的相关问题,最后展望了CRDS技术在痕量气体探测领域的应用前景和未来发展趋势。     

CRDS-CARS-PLIF技术精确定量测量火焰OH浓度实验研究（英文）

在预混甲烷/空气燃烧的平面火焰炉上，采用脉冲式光腔衰荡光谱技术(cavity ring-down spectroscopy, CRDS)实现了对OH分子浓度的定量测量。根据光腔衰荡吸收光谱理论，选取OH的A₂Σ⁺-X₂Π(0,0)电子跃迁带中的P₁(2)吸收谱线构搭建了一套激光波长在308.6 nm的脉冲CRDS实验装置。脉冲CRDS装置中的衰荡光腔是由一对反射率为99.7%的高反射镜组成且其衰荡腔的腔长为270 cm,并测量空腔(光腔中无火焰)的衰荡时间为2.33μs。通过理论分析影响浓度精确测量的实验参数，分别采用平面激光诱导荧光(planar laser induced fluorescence, PLIF)、相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-stokes Raman scattering, CARS)和脉冲CRDS三种技术精确测量OH的有效吸收长度、高温火焰的温度和有效的光腔衰荡时间。当在平面火焰炉上燃烧预混的甲烷(1.1 L·min^-1)和空气(15...     

阈值电路特性对腔衰荡光谱测量影响的实验研究

腔衰荡光谱技术(cavity ring-down spectroscopy, CRDS)是一种高灵敏的激光吸收光谱技术,被广泛应用于镜片反射率测量、光谱分析以及痕量气体检测等研究领域。首先从理论上描述了CRDS技术的实验原理,然后基于555定时器自行设计了一种可应用于CRDS技术的阈值电路,并通过实验进行了验证。为了优化阈值电路的性能,研究了不同输入阻抗及容抗下阈值电路对衰荡事件测量的影响。通过直接接入不同值的电容与电阻,发现输入电容越大,输入阻抗越小,对衰荡事件的测量影响越大,尤其当阈值电路输入电阻小于50 Ω时,衰荡事件的线型严重扭曲。对不同输入电阻与输入电容时C₂H₂气体在6 531.780 5 cm-1处的吸收信号进行了采集与分析,发现输入电容与输入电阻的改变对测量结果有很大的影响,得到的吸收信号会失真,甚至无法进行拟合。最终给出了阈值电路的最佳设计方案,在阈值电路的设计中选取的输入阻抗越大越好,最小要在100 Ω以上,选取的容抗越小越好,最好低于1 nF,同时要保证阈值电路的时间常数远小于衰荡时间。该研究对于CRDS技术应用过程中阈值电路的设计具有重要的参考价值。     

连续小波变换的土壤有机质含量高光谱估测

土壤有机质含量的高光谱估测可快速、准确监测土壤肥力,对现代化农业生产进行精准施肥提供科学依据。以新疆渭干河-库车河三角洲绿洲耕层土壤为研究对象,对采集的98个土壤样品的原始光谱反射率R分别进行传统倒数对数lg(1/R)、一阶微分R′和倒数对数一阶微分[lg(1/R)]′数学变换,以及基于小波母函数Bior1.3不同尺度分解的连续小波变换（CWT）,并与实测土壤有机质含量进行相关分析,从而筛选出各类变换下与土壤有机质含量密切相关的特征波段和小波系数（p<0.01）。分别以原始光谱反射率（R）以及不同变换处理下的特征波段反射率和敏感小波系数作为自变量,土壤有机质含量作为因变量,采用偏最小二乘回归和支持向量机回归方法构建土壤有机质含量的估测模型。结果表明：（1）各类光谱变换方法有效提升光谱与土壤有机质含量之间的敏感性,其中经CWT变换后的土壤光谱反射率与有机质含量的相关性得到显著提高,相关系数由0.39提高到0.54（p<0.01）。（2）传统的[lg(1/R)]′变换构建的支持向量机回归模型,其决定系数（R2）高于lg(1/R)和R′变换构建的模型,说明倒数对数一阶微分变换可有助于提高估测模型的精度,且支持向量机回归模型的精度和稳定性高于偏最小二乘回归模型。（3）经过CWT分解后,以原始光谱反射率在不同尺度上的敏感小波系数作为自变量建立的模型,估测精度和稳定性均有明显的提高,构建的R-CWT-23-SVMR模型的决定系数（R2）为0.84,均方根误差（RMSE）为1.48,相对分析误差（RPD）等于2.11,模型精度达到最高并拥有极好的预测能力。高光谱数据经多种变换处理后可有效去除白噪声,而连续小波变换处理比传统的数学变换方法更适合于挖掘土壤有效信息,实现光谱信号的近似特征和细节特征的有效分离,建立的反演模型可更加精准估测土壤有机质含量。     

基于微型多次反射腔的TDLAS二氧化碳测量系统

海气界面CO₂测量对于海洋科学研究具有重要意义,在目前的海洋CO₂测量仪器中,基于可调谐二极管激光吸收光谱技术(TDLAS)的设备因灵敏度高、环境适应性强等特点受到关注。TDLAS系统的体积和灵敏度通常受限于多次反射腔的大小和光程。针对海洋CO₂脱气量小且灵敏度高的测量需求,自主设计了一套微型多次反射腔,用于TDLAS系统的CO₂测量。该微型多次反射腔采用两片口径为25.4 mm、焦距为50 mm的球面反射镜,以38 mm的腔长实现了253次反射,获得了约10 m的光程,封装后的样品池体积仅有90 mL。基于该微型多次反射腔搭建了一套直接吸收TDLAS的CO₂气体浓度测量系统,通过标准气体对该系统进行了测试,检测限约为26×10-6,不同浓度气体线性相关度R2为99.986%。同时还将该系统与LGR公司生产的便携式温室气体分析仪(UGGA)进行了对比测量,结果表明二者在白天CO₂浓度波动较大和夜晚CO₂浓度变化较平稳两种情况下均表现出较好的一致性,R2大于97%。实验结果证明了系统性能,下一步将优化试验装置并进行现场应用。     

Doppler-limited CW infrared cavity ringdown spectroscopy of the ν1+ν3 OH + CH stretch combination band of jet-cooled methanol

A high resolution cavity ringdown spectrometer (CRDS) has been constructed using a 1.5 μm continuous-wave external-cavity tunable diode laser, a mode-matched near-confocal ringdown cavity, and 2 cm pulsed slit jet. Without signal averaging, the RMS noise in the absorption signal is 1.7 × 10⁻⁹ cm⁻¹. The rotationally resolved overtone spectrum of the OH(ν₁) + CH(ν₃) stretch combination band of methanol between 6510 and 6550 cm⁻¹ has been observed for J^′=0-8 and K^′=0-3 at sub-Doppler resolution. In total, 418 lines are assigned and global fits yield molecular torsion-rotation parameters for the upper state. Four K^′-localized perturbations are analyzed and the pattern of residuals is discussed.     

Applications of cavity ring-down spectroscopy to high precision isotope ratio measurement of 13C/12C in carbon dioxide

Recent measurements of carbon isotopes in carbon dioxide using near-infrared, diode-laser-based cavity ring-down spectroscopy (CRDS) are presented. The CRDS system achieved good precision, often better than 0.2 per thousand, for 4% CO2 concentrations, and also achieved 0.15-0.25 per thousand precision in a 78 min measurement time with cryotrap-based pre-concentration of ambient CO2 concentrations (360 ppmv). These results were obtained with a CRDS system possessing a data rate of 40 ring-downs per second and a loss measurement of 4.0 x 10(-11) cm(-1) Hz(-1/2). Subsequently, the measurement time has been reduced to under 10 min. This standard of performance would enable a variety of high concentration (3-10%) isotopic measurements, such as medical human breath analysis or animal breath experiments. The extension of this ring-down to the 2 microm region would enable isotopic analysis at ambient concentrations, which, combined with the small size, robust design, and potential for frequent measurements at a remote site, make CRDS technology attractive for remote atmospheric measurement applications.     

干涉光谱结合偏最小二乘法反演热液CH4的研究

热液释放的高温甲烷气体经扩散作用先后进入海洋和大气,并对地球物理、化学和生物方面产生深刻影响。由于海洋溶解甲烷数据的缺乏,导致人们对深海热液释放甲烷的活动机制和环境效应还缺乏足够的认识。我们前期提出一种光学被动成像干涉系统OPIIS用于热液甲烷浓度、温度和压强的实时探测和长期观测。为了从OPIIS的干涉光谱中精确、稳定、快速的获取热液甲烷信息,采用将干涉光谱与偏最小二乘法相结合的方法处理OPIIS数据。首先分别建立三个甲烷浓度、温度和压强的单因变量预测模型,再利用干涉条纹与辐射光谱的关系,间接建立干涉光谱与甲烷浓度、温度和压强的PLS预测模型,提高了预测模型在实际应用中的抗干扰能力和稳定性。基于洛仑兹线型建立了不同于大气环境的深海气体辐射模型,并利用HITRAN2016分子光谱数据库的光谱参数,建立了深海甲烷在任意浓度、任意温度和任意压强下的辐射光谱数据库。挑选热液其他气体对甲烷探测干扰较小的甲烷泛频带1.64～1.66 μm内的六条谱线建立甲烷辐射光谱与浓度、温度和压强的偏最小二乘回归模型。另外,分析了训练集取样个数、取样间隔和主成分个数对提高预测模型综合性能的作用。利用不同训练集样本数,不同训练集取样间隔和不同的主成分数,分别建立96个浓度、温度和压强预测模型,并分别利用25组预测集样本对预测模型进行交叉验证。不同模型预测均方根误差和决定系数的对比表明,训练集取样个数、取样间隔和主成分个数等单一因素的改变并不能同时提高预测模型的预测精度、稳定性、适用范围和运算量等综合性能。经过平衡选取各项指标确定的最优回归模型的参数为：浓度、温度和压强的适用范围分别为5～375 mmol·L-1,580～678 K,10～34.5 MPa, 浓度、温度和压强的训练集取样个数分别为50组,25组,25组,采样间隔分别为5 mmol·L-1,2 K,0.5 MPa, 浓度、温度和压强预测模型的主成分数分别为2,2,5。浓度、温度和压强预测模型的预测均方根误差分别为3.082×10-6,0.977 0,5.052×10-3,决定系数分别为0.999 9,0.998 9,0.999 9。浓度、温度和压强的预测误差分别为±1.21×10-7,±3.63×10-3,±9.49×10-4,对应的预测精度分别为±45.4 nmol·L-1,±2.5 K,±3.3×10-2 MPa。结果表明,干涉光谱结合偏最小二乘法的反演算法可以精确、稳定、快速的获取热液甲烷气体的浓度、温度和压强信息。     

一个催化氧化四甲基联苯胺荧光测定超痕量铁的新方法

铁是一种必需的微量元素,它在生命过程中起着重要的作用,但是摄入过多的三价铁会使机体的载氧能力下降,引起不稳定血红蛋白病以及高铁血红蛋白症等疾病。无论是从人类健康还是环境保护角度出发,探究简便、快速、灵敏度高和选择性好的检测Fe（Ⅲ）的分析新方法很有意义。荧光分析是一种优异的分子光谱分析方法,具有灵敏度高、选择性强、操作简单等特点,在重金属离子的检测方面也取得了较好的进展,目前利用荧光法测定Fe3+也有报道,但有的灵敏度不高,有的选择性不好,有的试剂毒性较大。报道了一种简单、快速、灵敏检测Fe（Ⅲ）的四甲基联苯胺（TMB）荧光分析新方法。在pH 4.5 Tris-HCl缓冲液及35 ℃水浴条件下,H₂O₂氧化无毒易得的四甲基联苯胺（TMB）这一反应较慢;当有痕量Fe（Ⅲ）存在时,它催化过氧化氢（H₂O₂）氧化TMB生成具有较强荧光活性的TMB氧化产物（TMB_ox）,用激发波长280 nm激发,TMB_ox在405 nm处有一个较强的荧光峰,且在一定的范围内,随着Fe（Ⅲ）浓度的增大,其荧光强度线性增强。采用单变量变换法优化了荧光分析条件,选择Tris-HCl缓冲溶液的pH为4.5,其浓度为3.3×10-4 mol·L-1,TMB浓度为3.0×10-5 mol·L-1,H₂O₂浓度为6.0×10-6 mol·L-1,在35 ℃条件下反应35 min。在选定条件下,Fe3+浓度在0.027～400 nmol·L-1范围内,随着Fe3+浓度的增大,体系在405 nm处的荧光信号线性增强,其线性方程为ΔF_{405 nm}=2.31c+5.0,线性相关系数R2为0.985,其检出限为0.008 nmol·L-1。考察了共存物质对测定200 nmol·L-1 Fe（Ⅲ）的影响。结果表明,当相对误差在±10%之内,20 μmol·L-1的HCO-₃,K+,SO2-₄,NH+₄,Mn2+,Na+,Cu2+,Al3+,Zn2+,F-,Mg2+,Ba2+,Ca2+,Co2+,NO3-,NO2-,10 μmol·L-1的CO2-₃,Cr6+,2 μmol·L-1的Hg2+,BSA不干扰测定。表明该法具有较好的选择性。据此,建立了一个简单、快速、灵敏高、选择性高的测定Fe（Ⅲ）的荧光分析新方法。按以下步骤制备了乳制品的样品溶液,准确吸取1.4 mL乳制品加入600 μL乙酸（V/V=3％）,于10 000 r·min-1下离心3 min,然后吸取离心上清液1mL加入48 μL 2.5 mol·L-1 NaOH定容至2 mL,于10 000 r·min-1下离心3 min,最后吸取1 mL上清液稀释至5 mL得到样品溶液。然后采用该催化荧光分析新方法测定了牛奶样品中Fe（Ⅲ）含量,结果令人满意, 其相对标准偏差为0.29%～0.41%,回收率为94.6%～108.0%。     

Quantitative gas measurements using a versatile OPO-based cavity ringdown spectrometer and the comparison with spectroscopic databases

A versatile OPO-based cavity ringdown spectrometer is reported for quantitative and sensitive gas measurement down to nmol/mol levels. The system is based on cavity ringdown spectroscopy (CRDS) in combination with a continuous wave optical parametric oscillator tunable from 2693 to 3505 nm. Using a single set of CRDS mirrors, spectra were recorded of methane, ethane, benzene, propane, water, acetone and formaldehyde. Gas mixtures were gravimetrically prepared in cylinders or via dynamic generation using diffusion tubes (formaldehyde). Results were compared with data from the Hitran, PNNL and NIST databases. Good agreement was found with PNNL and NIST data for most molecules while agreement with Hitran was less for ethane and formaldehyde.     

Velocity measurements by cavity ringdown spectroscopy

We demonstrate velocity measurements of gas-phase particles by using cavity ringdown spectroscopy (CRDS). Velocity information is inferred from the Doppler-shift contributions to the measured absorption line shape. Because in CRDS the laser beam propagates back and forth within the optical cavity, a measured absorption feature is both upshifted and downshifted; i.e., it is split by the velocity component parallel to the optical axis. The splitting of the absorption features allows direct velocity measurements to be made without requiring an external frequency reference. The CRDS velocity measurement approach is demonstrated for sputtered molybdenum atoms in a low-pressure (collisionless) environment.     

Optimization of the mode matching in pulsed cavity ringdown spectroscopy by monitoring non-degenerate transverse mode beating

A simple and reliable method is presented for optimizing the mode matching of a laser beam to the high-finesse cavity used in pulsed cavity ringdown spectroscopy (CRDS). The method is based on minimizing the excitation of higher-order transverse cavity modes through monitoring the non-degenerate transverse mode beating which becomes visible with induced cavity asymmetry caused by slight misalignment. No additional instrument is required other than a pinhole aperture, thus this method can be applied for CRDS experiments in the whole wavelength range. Measurements of the CRDS absorption spectrum of acetylene (C₂H₂) near 571 nm demonstrate that the mode-matching optimization improves the sensitivity of pulsed CRDS. Received: 22 October 2001 / Revised version: 16 January 2002 / Published online: 14 March 2002