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CO/H2在Cu/ZrO2催化剂表面吸附行为原位红外表征 总被引:3,自引:1,他引:2
用原位FT-IR法比较了Cu/ZrO2和ZrO2催化剂表面对CO及CO/H2的吸附行为。结果表明,CO在50℃便可以在Cu/ZrO2表面形成b-HCOO-Zr、Zr-COO^-和b-HOCOOZr物种,吸附温度升高,b-HOCOOZr逐渐分解生成Zr-OH和CO2,而b-HCOO-Zr吸附物种逐渐增强。b-HCOO-Zr物种在Cu/ZrO2催化剂表面生成速度远远大于ZrO2催化剂。在Cu/ZrO2催化剂表面,所形成的合成甲醇中间物种(HCOO-Zr和CH3O-Zr)均和ZrO2有关,意味着CO加氢反应主要在ZrO2表面进行,铜组分主要向ZrO2提供吸附CO及H2物种。 相似文献
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在Au/TS—1上原位再生H2O2用于丙烯环氧化反应研究 总被引:4,自引:0,他引:4
在液相条件下,对Au/TS-1催化氧化和氢气和原位再生H2O2用于丙烯的环氧化进行了研究。结果表明,氧气的存在促进了丙烯的加氢,同时分子氧的活化也离不开氢气;只有在氢气和共存时,丙烯环氧化的反应才能进行,丙烯的加氢和分子氧的活化发生在同一活性中心上。在液相条件下环氧丙烷(PO)收率比在气相条件下得到的高。 相似文献
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环氧丙烷;丙烯环氧化;丙烯在Au/TiO2催化剂上的化学吸附与临氢环氧化反应 相似文献
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不同粒径的Ni/SiO2催化剂上CH4和CO2吸附活化的漫反射傅里叶变换红外光谱研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究了CH4和CO2在不同粒径的Ni/SiO2催化剂上的吸附及活化. 结果表明,在不同粒径的催化剂上,检测到有CH4解离生成的CHx(x=1~3)物种,以及催化剂表面吸附的CHx物种与表面-OH 作用生成的CHx-O物种. CH4的裂解强烈依赖于催化剂表面Ni颗粒的大小,在粒径8 nm左右的Ni颗粒上, CH4较易解离; CO2难以直接在Ni/SiO2催化剂表面发生解离吸附,但CH4解离生成的吸附H对CO2的解离吸附具有明显的促进作用; CH4与CO2共吸附时,较小粒径的Ni可以促进CO2与表面氧物种发生反应,生成单齿表面碳酸盐物种. 相似文献
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甲烷在Rh/SiO2催化剂表面解离的红外光谱研究 总被引:1,自引:0,他引:1
FT-IR spectroscopy is employed to investigate the methane dissociation and methane partial oxidation over the Rh/SiO2 catalyst. When CH4 is adsorbed onto the catalyst surface, it dissociates into adsorbed CHx (x=1~3) and atomic hydrogen on Rh surface. Atomic hydrogen can diffuse from Rh surface to SiO2 surface where a proton exchange reaction of H with the surface Si-OH occurs, or it reacts with the lattice oxygen of SiO2 to form new Si-OH. 相似文献
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应用加温加压气固多相催化原位红外光谱反应器,在H2/CO=2:1(mol)、0.5 ̄5.0MPa和20 ̄300℃的接近CO+H2工业反应条件下,考察了还原态和氧化态Rh/Al2O3催化剂表面CO吸附态,关联了吸附态与催化剂活性的关系。实验结果表明,还原态的Rh/Al2O3催化剂一氧化碳加氢生成烃类,其催化剂表面存在三种CO吸附态:线式Rh(CO),孪生式Rh(CO)2和桥式Rh2CO。在常温常压下 相似文献
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Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应 总被引:4,自引:0,他引:4
利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段,对Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究.结果表明,Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解-氧化反应机理.甲烷首先在催化剂上发生解离吸附,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x=1~3).其中,具有较高H/C比的CHx可能是甲烷部分氧化反应的活性物种,而具有较低H/C比的CHx可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源.活性物种CHx在活性氧物种的作用下,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢.含氧中间体物种进一步分解,即生成CO和H2;CO2也可由CHx或CHxO物种进一步氧
化生成. 相似文献
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丙烯气相一步氧化制环氧丙烷用Ag-Mo催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了一系列以银及氧化钼为活性组分,负载于不同载体上的催化剂.在以分子氧为氧化剂,且原料气中不添加任何抑制剂的情况下,采用微反-色谱联合装置考察了催化剂对丙烯气相一步氧化制环氧丙烷的催化性能.结果表明,载体和助剂对催化剂上丙烯环氧化性能产生明显的影响.以TiO2-ZrO2为载体,CsNO3-NaCl为助剂的Ag-MoO3催化剂具有较好的催化性能,在400℃下,氧的转化率和环氧丙烷的选择性可分别达到11.3%和34.8%;在450℃下,氧的转化率和环氧丙烷的选择性可分别提高到33.0%和35.3%.采用溶胶-凝胶法制备的MoO3/SiO2催化剂对丙烯气相一步环氧化反应也具有一定的催化活性. 相似文献
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应用红外光谱和程序升温脱附技术研究了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂上H2对CO吸附和脱附的影响. 结果表明,预吸附的H2主要占据线式CO的吸附位. 共吸附时H2与CO在Rh位上形成了羰基氢化物,从而导致线式物种谱带红移,且高的H2浓度有利于CO的吸附. 在323 K下, H2对预吸附的CO谱带位置和强度没有影响. 但是,随着温度的升高, H2的存在促进了弱吸附CO的脱附,并使之重新吸附; 同时, H2促进了强吸附CO的解离,增强了CO的吸附强度和催化剂的吸附能力. 相似文献
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应用CO和NO吸附态原位红外光谱方法研究了还原态Rh2/SiO2,Rh2-V/SiO2催化剂上的活性中心铑的状态和助剂钒的作用. Rh2催化剂用Rh2(CO)4Cl2化合物制备. 在还原Rh2/SiO2催化剂上,CO吸附出现四个红外吸收峰:2085,2028cm-1(孪生态吸附RhⅠ(CO)2),2060cm-1(线式吸附RhⅡCO),1867cm-1(桥式吸附RhⅢ2CO).在还原Rh2-V/SiO2催化剂上,CO在RhⅡ和RhⅢ中心上的吸附峰大大减弱,可以解释为Rh°向钒离子转移电子生成了带正电荷的铑中心(Rhδ+);同时RhⅠ(CO)2键能增加,降低了孪生CO被NO置换的程度。 相似文献
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Mo/SiO2及V改性的Mo/SiO2催化剂的微孔特征及其对甲烷部分氧化合成甲醛反应的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在常压下评价Mo/SiO2催化剂的制备条件对反应性能的,利用N2的吸附等温线计算了Mo-V/SiO2催化剂的比表面积和孔径分布,进而讨论了不同的V加入量对Mo/SiO2催化剂的微孔特征及其催化性能的影响,找到了适宜的V/Mo质量比及使甲醛收率最高的最佳孔径,通过XRD和TEM的测试分析讨论了制备条件对微观状态的影响和V与Mo之间的相互作用。 相似文献
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分别对Al2O3和SiO2担载的不同含量铱(Ir)催化剂进行了H2程序升温还原、CO微量吸附量热和红外研究.结果表明,还原后,Ir/Al2O3上存在金属态Ir0和氧化态Irδ 两种物种,CO在催化剂表面主要以线式和孪生吸附态存在,测量的CO吸附热为两种吸附形式的平均吸附热.提高还原温度和Ir担载量,Ir/Al2O3表面CO线式吸附物种的比例增加,从而导致CO吸附热值的升高.而在Ir/SiO2上Ir物种主要为金属态Ir0,CO吸附都以线式吸附为主,在所考察的条件下CO吸附热随Ir担载量和还原温度的变化不明显。 相似文献
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Mo助剂对Rh/SiO2催化剂上甲醇吸附性能的影响Ⅰ.红外光谱和TPR表征 总被引:1,自引:0,他引:1
用原位红外光谱和程序升温还原技术考察了甲醇在Rh-Mo/SiO2催化剂上的吸附和还原性能。红外结果表明,甲醇在SiO2上的主要以分子形式吸附,Rh/SiO2和Rh-Mo/SiO2在室温下甲醇分解就有活性,分解生成的CO以线式和桥式吸附态存在,在573K下用甲醇处理后,Rh/SiO2上CO线式和桥式谱带分别位于2050和1907cm^-1,而Rh-Mo(1:1)/SiO2上线式CO位于2036cm^ 相似文献
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1.前言 关于负载过渡金属的沸石体系,其CO吸附态的研究较少。就已报导的几篇论文看,载镍沸石上CO的行为与载镍氧化物上大不相同。如在NiY沸石上,吸附CO时不仅在2170和2120cm~(-1)附近有吸收带,而且在更高的频率约2200cm~(-1)也呈现吸收峰;但在载镍氧化物体系上就观察不到。对上述3个峰的归属目前仍无定论。已经报导的也互相矛盾。为此,本文藉原位红外光谱探讨了CO在NiY沸石上的吸附,并通过与不载镍沸石和非晶形SiO_2 -A1_2O_3体系比较,对上述3个峰的归属提出初步看法。 相似文献
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用溶胶-凝胶法制得了Fe-Al-P-O催化剂,采用IR、XRD、TEM、BET、TPR和微反等技术研究了催化剂的物化性质和反应性能。实验结果表明,Fe1/2-Al1/2-PO4由10 nm左右 FePO4和AlPO4微晶组合而成,其晶格氧的活泼性大于单纯FePO4,AlPO4在Fe1/2-Al1/2-PO4中起到分散FePO4微晶的作用;Fe1/2-Al1/2-PO4的反应性能与原料气组成密切相关,丙烯与O2的选择氧化产物主要是丙烯醛,原料气中加入H2后,反应产物以环氧丙烷为主,同时还有部分丙烯醛,原料气中引入水蒸气后,可进一步增加环氧丙烷的选择性及减少丙烯醛的产率;在0.1 MPa、200 ℃、C3H6/O2/H2/H2O/N2=1∶1∶1∶1∶6(mol比)和空速1 200 h-1条件下,丙烯的转化率为8.9%,环氧丙烷的选择性为81.0%。 相似文献