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金属间化合物催化加氢性能的研究Ⅱ.用还原法制备的LaNi5的催化性质 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了以La,Ni氧化物为原料,在高温和氢的气氛下用CaH_2还原制得的LaNi_5,在乙烯加氢反应中的催化性质。发现用此法制备的粉状样品,不需充氢处理和活化,就可以使乙烯在0℃完全转化为乙烷,而且在-78℃也有较高的活性。根据X线衍射,证明此法制得的LaNi_5的体相结构和冶炼法制得的相同;它的高催化活性,XPS能谱和磁性数据,说明在LaNi_5原始表面上有一层活性镍。活性镍的存在,从LaNi_5充氢实验,也得到了进一步证明。因此,此法制得的LaNi_5样品的表面结构和冶炼法不同。 相似文献
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稀土金属间化合物的催化性能——CO及不饱和气相烃在LaNi5上的加氢 总被引:1,自引:0,他引:1
本文应用脉冲色谱微型反应器研究了CO,C2H4,C2H2和C6H6在稀土金属间化合物LaNi5上的催化加氢作用,并且在同一装置上与纯Ni进行了对比。实验结果表明:(1)LaNi5的催化活性与被加氢物质的性质有关。与纯Ni相比,LaNi5对被加氢物质所显示的催化效率按下面次序变小:CO>C2H4>C2H2>C6H6,但对苯而言,LaNi5的活性却比纯Ni低。(2)在H2中经升温处理过的LaNi5比未经升温处理的LaNi5具有更大的催化活性。(3)CO甲烷化反应在LaNi5及纯Ni上均遵从一级反应速度规律,其活化能分别为15.5Kcal/mole和31Kcal/mole。 相似文献
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茂金属化合物对苯乙烯丁二烯嵌段共聚物SBS催化加氢的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
合成了一系列茂金属催化剂(C5H4R)2TiCl2[R=H(1),Me(2),C6H11(3)]和(C5H4R)2TiAr2[R=H,Ar=C6H5(4),p-MeC6H4(5),m-MeC6H4(6);R=Me,Ar=C6H5(7),p-MeC6H4(8);R=C6H11,Ar=C6H5(9),p-MeC6H4(10)],研究了这些催化剂对苯乙烯丁二烯嵌段共聚物SBS的催化加氢,考察了催化剂种类、用量及催化剂各组分之间的比例对加氢效果的影响,得到了较佳的条件,可使聚合物加氢度达到98%以上,钛催化剂用量为0.001-0.003mmol/g聚合物。 相似文献
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金属Ir4簇催化乙烯加氢反应势能面的理论研究 总被引:1,自引:0,他引:1
应用密度泛函理论(DFT)对金属Ir4簇催化乙烯加氢反应的反应机理进行了详尽的理论研究.在B3LYP/ECP[C,H:6-311G(d)和6-31G(d);Ir:LANL2DZ]理论水平下优化了反应通道上各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并且用组态相互作用CCSD/ECP[C,H:6-311G(d,p);Ir:LANL2DZ]计算了各驻点的单点能,构建了该反应的基态势能面.为了验证过渡态的真实性,在B3LYP/ECP理论水平下做了内禀反应坐标(IRC)计算和频率分析.计算结果表明:金属Ir4簇催化乙烯加氢反应为双通道(a和b)反应,经过多个反应步骤完成;通道a:R→TSR-1→I1→TS1-2→I2→TS2-3→I3→TS3-P→P为较为可行的反应通道. 相似文献
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本工作制备了数种高分子-镍(Ⅱ)配合物并用NaBH_4、LiAlH_4、甲醛氨水溶液或分子氢使之还原。研究结果表明,高分子—镍(Ⅱ)配合物难以用LiAlH_4或甲醛还原,而用氢气或NaBH_4还原后的配合物在较高温度(100~120℃)及一定的压力(3~6MPa)下还原硝基化合物及醛、酮类化合物时具有一定的催化活性,其中以NaBH_4还原的配合物活性最高。硝基化合物被还原为相应的胺,无副产物,醛、酮类还原为相应的醇,未发现氢解产物,说明催化剂有较高的选择性。此外还研究了腈类的加氢反应。 相似文献
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在加压固定床反应器上考察了K2CO3、Na2CO3、Ca(OH)2、Ni(NO3)2催化剂对呼和浩特煤加氢气化反应的催化效果,并考察了温度对催化剂效果的影响。实验结果表明,不同种类的金属化合物对气化反应的催化效果有明显影响,催化活性依次为K> Na> Ni> Ca。与原煤气化相比,在相同时间内达到相同碳转化率时,碱金属化合物K2CO3的加入使原煤加氢气化的气化温度降低150℃以上,碱金属化合物Na2CO3降低约150℃,过渡金属化合物Ni(NO3)2降低50℃以上,碱土金属化合物Ca(OH)2的加入会吸收一部分CO2产品,表观上反而降低了碳转化率。SEM及BET表征结果表明,煤样负载不同金属化合物催化剂后表面形态及孔结构有一定差异。 相似文献
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镧镍体系(LaNi5-xMx)吸氢化合物的研究(Ⅰ)——LaNi5的化学合成及吸氢性能 总被引:4,自引:0,他引:4
过渡金属氢化物因与氢能源的利用紧密有关,近年来在国际上引起极大注意。本文提出了吸氢化合物LaNi5的一种新的合成方法--共沉淀还原法,并详细研究了反应过程。 相似文献
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研究了LnCl3-EtOH-AlEt3(Ln代表从镧至镥稀土金属离子)催化体系,在常温常压下对乙烯聚合的催化活性。发现不同稀土氯化物的活性极不一致,氯化镨的活性最大,氯化镥活性最小,铕及镜的氯化物则不能引起乙烯聚合。利用稀土离子的价态变化及Ln-C键能的数据,可较好地解释上述实验结果。 相似文献
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本文首次研究了以H2为氢源、纳米多孔钯催化亚胺化合物的加氢还原反应.结果表明:在氢气压力为101.325 kPa,溶剂为无水乙醇,反应温度为30℃,反应时间24 h,催化剂物质的量分数为5%的条件下,纳米多孔钯可以高效催化亚胺化合物的加氢还原反应,高选择性、高产率地生成一系列仲胺,仲胺的产率在93%~96%之间.该反应官能团兼容性好,底物范围广,带有甲基、甲氧基、氰基和羟基等基团的亚胺都可以顺利发生还原反应生成相应的仲胺.催化剂重复使用5次后,活性未出现明显降低. 相似文献
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通过改变金属中心和配体官能团,合成了4个MIL-53系列金属有机骨架化合物NH2-MIL-53(Sc),NH2-MIL-53(Al),MIL-53(Sc)和NO2-MIL-53(Sc);研究了它们在合成α-氨基腈的Strecker反应中的催化性能.结果表明,NH2-MIL-53(Sc)对于Strecker反应具有优异的催化性能,并具有可重复使用性.通过对比NH2-MIL-53(Sc)和NH2-MIL-53(Al)的催化性能,分析了金属离子半径和金属中心不饱和配位点对Strecker反应的影响.通过对比NH2-MIL-53(Sc)与MIL-53(Sc)的催化性能,证明了作为路易斯碱中心的氨基可通过与路易斯酸中心的协同作用,有效促进Strecker反应的进行.通过对比NO2-MIL-53(Sc)与MIL-53(Sc)的催化性能,认为催化剂结构上的硝基对于Strecker反应的进行具有重要影响.最后,通过对比NH2-MIL-53(Sc)、硝酸钪和2-氨基对苯二甲酸(ATA)配体对催化性能的影响,总结出催化剂在纳米尺度的孔道结构是提高Strecker反应选择性的关键因素. 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Ni基催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD 等技术表征了催化剂的理化特性,考察了载体(CMK-3、SiO2ZrO2、MgO、Al2O3)、助剂(Cu、Ce、Fe)对Ni基催化剂理化特性的影响,测试了230 oC、0.1 MPa冷压下催化剂对邻甲酚原位加氢反应的性能.结果表明,在负载型镍基催化剂作用下,甲醇水相重整制氢反应可以与邻甲酚的原位加氢反应相耦合;以CMK-3为载体的催化剂活性明显优于其他三种载体,邻甲酚的转化率为45.35%;助剂的添加对催化剂性能影响显著,Fe 的引入使原位加氢体系的转化率降至40.49%,助剂Ce、Cu的加入提高了Ni/CMK-3催化剂的原位加氢反应性能,转化率分别提高至64.6%、66.8%,Cu的添加改变了产物的分布,在产物中出现了新产物甲苯;同时探讨原位加氢反应路径及反应机理. 相似文献