介孔二氧化硅纳米球对水中Mo(VI)的吸附研究

本研究制备了介孔二氧化硅纳米球(MSN),并用之吸附脱除水中的Mo(VI)。应用扫描电镜、介孔分析仪、红外光谱等对MSN进行了表征。考察了pH、吸附时间、MSN投加量和温度对水中Mo(VI)脱除率的影响,并在单因素试验基础上通过正交试验法确定了Mo(VI)的最佳脱除条件：pH=3,MSN投加量为 8.5g/L,吸附时间为36h。在优化吸附试验条件下MSN对加标水中Mo(VI)的脱除率为93.6% ~ 97.3%。     

乙二胺硅胶复合材料对Zn2+的吸附特性

以γ-氯丙基三氯硅烷为偶联剂,将乙二胺偶合接枝在硅胶表面,合成对锌离子具有吸附作用的乙二胺硅胶复合材料（EDA/SiO2）,考察了Zn2+溶液pH值、初始浓度、吸附温度和吸附时间等因素对复合材料吸附性能的影响。 结果表明,在研究的溶液浓度及温度范围内,Zn2+溶液pH值对EDA/SiO2的吸附量影响显著,吸附的最佳pH值范围在3.0~5.5;Zn2+的吸附平衡数据符合Langmuir吸附模型,热力学数据显示,EDA/SiO2对Zn2+的吸附行为为一吸热且自发进行的过程,升高温度有利于吸附,并对此吸附行为作了解释;吸附动力学数据可用拟二级吸附动力学方程描述,得到的吸附速率常数与溶液初始浓度有关。     

提取腐植酸后的残渣对Cu2+的吸附性能研究

研究了天祝褐煤中提取腐植酸后的残渣对Cu2+的吸附性能。结果表明,在室温(20～25℃)条件下,吸附平衡时间约为5h,吸附最佳pH为5～6,相关系数R为0.9889,特性常数n为3.449。吸附符合Freundfich吸附等温式,提取腐植酸后的残渣对Cu2+有较好的吸附性能,其吸附过程可用Ho准二级反应动力学模型描述。     

超疏水有机-无机杂化硅基介孔分子筛对苯丙氨酸的吸附研究

为了提高中性氨基酸在硅基介孔分子筛上的吸附量, 采用中性氨基酸苯丙氨酸(Phe)为模型吸附质, 考察Phe在一种新型的通过非模板剂途径制备的有机-无机杂化硅基介孔分子筛上的吸附情况. 利用该分子筛超疏水表面、大的比表面积和孔容以及特殊的疏水区域, Phe达到了非常突出的吸附效果. 通过优化溶剂组成, 发现当溶剂为等体积比的甲醇和水的混合溶液时, Phe在此分子筛上的最大吸附量达到0.827 mmol/L, 远高于同等条件下Phe在常规法制备的甲基化硅基介孔分子筛上的吸附量0.122 mmol/L. 对Phe在该分子筛上的吸附机制进行了简要阐述.     

三聚硫氰酸交联聚氯乙烯树脂的合成及其对Cu2+的吸附性能

以三聚硫氰酸为原料,邻苯二甲酸二辛酯(DOP)为增塑剂,聚氯乙烯为大分子骨架,在MgO的存在下,合成得到了三聚硫氰酸交联聚氯乙烯树脂.对交联树脂吸附重金属离子的性能研究表明,合成树脂对Cu2+的吸附容量及选择性最大,在实验条件下吸附量达到1.056mmol/g;对其他金属离子吸附量很小,甚至不吸附.     

Preparation of Monolithic Ti‐incorporated Mesoporous Silica Materials via Tartaric Acid Templated Sol‐gel Process

Monolithic and transparent Ti‐incorporated mesoporous silica materials of large size (e.g. 2 mm) in dimension have been prepared with tartaric add (TA) as template via sol‐gel reactions of tetraethyl orthosilicate (TEOS) and tetrabutyl titanate (TBT). The materials are characterized by infrared (IR), nitrogen adsorption‐desorption isotherms, powder X‐ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM). The results indicate that the monolithic materials exhibit large specific surface areas (ca. 1200 mVg) and pore volumes (ca. 0.900 cm³/g).     

H3PO4改性PS-EDTA树脂对水相中Cu2+、Zn2+和Cd2+的吸附性能研究

大孔氯甲基化聚苯乙烯小球先后与乙二胺、2-氯乙酸反应得EDTA型螯合树脂(PS-EDTA),再用磷酸在室温处理得PS-EDTA/P树脂。PS-EDTA/P树脂被用于水相中Cu2+、Zn2+和Cd2+的吸附净化处理,探讨了溶液的pH值、初始金属离子浓度、时间、温度等因素对吸附性能的影响,并研究了其对重金属离子的吸附动力学和热力学。结果表明,PS-EDTA/P树脂对Cu2+和Zn2+的吸附符合Langmuir等温式、对Cd2+的吸附符合Freundlich等温式,准二级吸附动力学方程能够很好地描述3种金属离子在树脂上的吸附动力学行为。同时,PS-EDTA/P树脂对重金属吸附的热力学参数表明,PS-EDTA/P树脂对Cu2+、Zn2+和Cd2+的吸附是一个自发的、吸热的过程。已吸附Cu2+、Zn2+和Cd2+的树脂可以用0.1mol/L HCl解吸,解吸后的树脂对Cu2+、Zn2+和Cd2+仍具有较高的吸附量。     

羧基化核壳磁性纳米Fe3O4吸附剂的制备及对Cu2+吸附性能

在以共沉淀法制备的磁性纳米Fe3O4粒子(Magnetic nanoparticles, MNP)表面进行了化学修饰, 制备了一种新型富含羧基功能团的核壳磁性纳米吸附剂(Carboxylic functionalized Fe3O4 magnetic nanoparticles, CMNP). 利用透射电子显微镜(TEM)、 X射线衍射仪(XRD)、 X射线能量色散谱(EDS)、 振动样品磁强计(VSM)、 傅里叶变换红外光谱(FIIR)和热重分析仪(TGA)对CMNP的形貌、 结构、 化学组成和磁性能进行了表征, 并考察了吸附剂对Cu2+的吸附性能, 研究了溶液pH值、 吸附时间和Cu2+初始浓度对吸附性能的影响. 结果表明, 羧基化核壳磁性纳米Fe3O4颗粒的平均粒径为15 nm, 具有良好的超顺磁性, 饱和磁化强度为41.84 A·m2/kg, 在10 min中内可达到吸附平衡, 在pH=7.0时吸附量最高, 吸附等温数据符合Langmuir模型, 饱和吸附量qm= 43.48 mg/g.     

Synthesis of Amino-Functionalized Hexagonal Mesoporous Silica for Adsorption of Pb2+

Highly ordered amino‐functionalized hexagonal mesoporous silica (HMS‐NH₂) had been synthesized successfully by co‐condensation. The resultant materials were characterized by means of XRD, TEM, FT‐IR, N₂ ad‐desorption and ²⁹Si NMR to confirm the ordered mesoporous structure and the functionalization of the amino groups. The sample was employed as a Pb²⁺ adsorbent in aqueous solutions at room temperature. Both Lagergren's first order kinetic model and Lagergren's second order kinetic model were used to describe the adsorption data. It was found that the pseudo second order model fitted the sorption kinetic data better than the pseudo first order model. According to the information analyzed from AAS, HMS‐NH₂ had a Pb²⁺ adsorption amount of over 90.7 mg·g^?1, showing a promising application for the treatment of wastewater containing Pb²⁺ ions.     

Determination of Average Wall Thickness of Mesoporous Silica

Mesoporous silica formed by the condensation of silica oligomers around self-assembled surfactant micelle templates has recently attracted much interest owing to its potential for use in catalytic or adsorbent applications1. Much attention has been focused on characterization of its pore structure by transmission electron microscopy (TEM), high-resolution TEM (HRTEM), N2 adsorption, small angle X-ray scattering (SAXS) et al., but seldom concerning its average wall thickness2-7. This shor…     

水稻秸秆的改性及其对重金属Cu2+的吸附

重金属Cu2+可直接或间接危害人体,作为天然吸附剂的农业废弃物因价廉易得、来源广泛、吸附高效等优点备受青睐。本文选用水稻秸秆（RS）为吸附原料,分别经酸、碱改性后得到H2SO4-RS和NaOH-RS,通过FT-IR、SEM和BET对改性前后吸附材料的表面官能团、表观形貌和结构等理化性质进行分析,考察投加量、吸附时间、初始Cu2+浓度和离子强度对吸附效果的影响,并结合吸附动力学、吸附等温线和热力学模型对吸附过程进行探讨。结果表明：改性水稻秸秆对Cu2+达到吸附平衡所需的投加量和时间较之未改性RS大大减少,去除率由42.0%分别提升至85.9%（H2SO4-RS）和90.0%（NaOH-RS）;随初始Cu2+浓度和离子强度的增大,RS的吸附性能显著降低,H2SO4-RS有所降低,而NaOH-RS只是稍有下降,NaOH-RS对150 mg/L含Cu2+溶液的去除率仍达到84.2%,离子强度cNaCl = 0.1 mol/L时去除率维持在86.1%。吸附动力学和吸附等温实验表明水稻秸秆对Cu2+的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型;热力学分析显示,相同温度下RS、H2SO4-RS和NaOH-RS吸附Cu2+过程的ΔG逐渐减小,且改性后两种吸附剂的ΔG均小于0,ΔH由改性前的正值转变为负值,说明水稻秸秆改性后吸附Cu2+的自发性更强,为自发的放热过程。     

乙二胺硅胶材料对铜和锌离子的动态吸附

合成了胺基含量为1.35 mmol/g的乙二胺硅胶材料(EDA/SiO2),研究了EDA/SiO2对Cu2+和Zn2+的动态吸附及动态竞争吸附。结果表明,铜溶液流量和初始浓度对材料动态吸附性能有显著影响,随着溶液初始浓度的增大、流速的加快,穿透时间明显缩短。动态吸附实验结果符合Thomas模型,计算结果显示,铜溶液初始浓度由1.99 mmol/L增大至10.00 mmol/L时,模型平衡吸附容量q0从0.272 mmol/g增大至0.476 mmol/g,影响显著;流量对q0影响不显著。溶液流量和初始浓度对吸附速率常数kTh均有影响,随溶液流量增大、初始浓度的降低,速率常数值增大。在单一体系中,EDA/SiO2对Cu2+和Zn2+的工作吸附量分别为0.340和0.127 mmol/g,混合体系的吸附量均小于单一体系中的吸附量,并且对Zn2+的吸附量下降显著,表明EDA/SiO2对Cu2+的吸附能力强于Zn2+。6次循环实验表明,盐酸和氨水可对EDA/SiO2材料实现再生,再生后材料对铜的吸附容量和穿透时间的下降幅度不大,可重复使用。     

介孔氧化硅球负载钴基催化剂在费托合成中的应用

以介孔氧化硅空心球(HMSS)为载体, 采用双溶剂法浸渍硝酸钴溶液制备了高分散度的钴催化剂, 并表征了催化剂中Co3O4颗粒的负载情况和费托(F-T)反应性能. 结果表明: Co3O4颗粒在介孔硅球孔道内形成100～200 nm左右分散良好的簇团, 将催化剂压碎和刻蚀后的透射电子显微镜(TEM)证实, 这些簇团是由尺寸约为10～15 nm大小均匀的Co3O4单分散颗粒组成, 这些单分散颗粒锚定在介孔硅球孔道内, 彼此之间被相邻孔壁隔开; 催化剂中钴-硅作用很弱, 在600 K下即可被还原; F-T反应评价表明, 所得产物保持了良好的烃分布, 主要集中于C5～C18烃, 选择性在60%左右, C5＋选择性达到80%以上.     

两种形貌的介孔SiO2对纤维素内切酶吸附性能的研究

以EDTA2-、SO42-作为反离子分别合成了具有管状和圆盘状结构的介孔SiO2,并测定了2种介孔SiO2焙烧至不同温度时的表面积、孔体积参数,及其等电点;通过752分光光度计在550nm处测定纤维素内切酶的吸光度,研究了2种形貌的介孔SiO2对纤维素内切酶的吸附性能,同时测定了固定酶的活性。结果表明,管状和圆盘状结构的介孔SiO2对纤维素内切酶的吸附等温线分别为Ⅱ和Ⅰ型;介孔SiO2焙烧至700℃时,两者皆为Ⅱ型;至850℃时,前者转化为Ⅰ型,而后者转化为Ⅴ型。吸附等温线类型与介孔SiO2的结构、等电点以及酶分子尺寸与介孔尺寸的相匹配有关。酶经过介孔SiO2吸附固定后,稳定性明显提高;其中,管状结构的介孔SiO2对酶具有最大的负载量,但固定酶的活性却较低。     

二硫键修饰的介孔二氧化硅微球的制备与表征

以一步法合成了巯丙基功能化的介孔二氧化硅微球, 微球的粒径在130～150 nm左右, 平均孔径为2.79 nm. 以所合成的微球为载体, 在其内、外表面修饰二硫键后, 在二硫键的另一端接枝了异硫氰酸荧光素(FITC), 并以FITC为标记物研究了二硫键在谷胱甘肽溶液中的断键情况. 实验结果表明, 微球上的二硫键具有在磷酸盐缓冲溶液(PBS, pH＝7.4)中稳定存在, 而在一定浓度的谷胱甘肽溶液中却能发生断键反应. 以高分辨透射电镜(HR-TEM)、N₂吸附-脱附实验表征了介孔二氧化硅微球的表面及孔道情况, 用Zeta电位分析、元素分析、热失重分析(TGA)等手段表征了微球上二硫键的接枝情况, 用荧光光度计(FLS)及紫外-可见分光光度计(UV-Vis)研究了谷胱甘肽对二硫键的断键情况的影响.     

去甲万古霉素键合毛细管电色谱硅胶整体柱的制备及应用

采用溶胶-凝胶技术制备了具有高机械强度和良好通透性的毛细管硅胶整体柱。以国产大环抗生素去甲万古霉素为 手性选择试剂对所制备的整体柱进行化学衍生,成功地制备了去甲万古霉素键合手性硅胶整体柱。在反相和极性有机相模 式下考察了所制备柱的手性识别能力,并详细考察了流动相条件对分离的影响。研究结果表明,β-受体阻滞剂类药物在极 性有机流动相组成为甲醇-乙腈-乙酸-三乙胺(体积比为80∶20∶0.1∶0.1)时,可获得最佳分离。在反相色谱条件下,电 渗流仍主要由整体硅胶基质材料产生,而手性选择试剂的贡献甚小。在反相色谱条件下,多种不同结构类型的手性药物在 所制备的色谱柱上获得了分离。     

基于有机-无机介孔二氧化硅杂化材料对Cu^2和Co2+的选择性测定

合成了一种有机-无机介孔二氧化硅杂化材料(SBA-15-Tpy),通过透射电镜显微镜、X射线衍射、热重分析和N_2吸附-解吸曲线对其进行表征,并基于该材料建立了在水中对Cu²⁺和Co²⁺的选择性识别。研究表明,SBA-15-Tpy与Cu²⁺和Co²⁺结合后会分别在800 nm和510 nm处产生新的吸收峰,加入其它金属离子后不发生明显的吸收峰值变化。在最优条件下,检测Cu²⁺和Co²⁺的线性范围分别为2.0~200.0μmol/L和10.0~200.0μmol/L,检出限分别为0.48μmol/L和4.28μmol/L。将上述方法用于江水中Cu²⁺和Co²⁺的测定,回收率在96.0%~108.5%之间。     

功能化有序介孔碳对重金属离子Cu(II)、Cr(VI)的选择性吸附行为

以三嵌段共聚物F127为模板剂, 酚醛树脂为碳源, 正硅酸乙酯为硅源, 三组分共组装合成介孔碳?氧化 硅纳米复合物, 再经HF去除氧化硅, 得到有序介孔碳(OMC). X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、低温 N2吸脱附(BET)等测试表明, 所得样品具有高度有序的介孔结构, 比表面积和孔容分别为1330 m²·g^-1和2.13 cm³·g^-1, 平均孔径6.4 nm. 对其先氧化、后氯化、再胺化, 得到不同胺基接枝量的胺化介孔碳(C-NH₂(m), m为加入的乙二胺的质量(g)). 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱表征结果证实, 胺基官能团成功接枝到有序介孔碳表面.TEM测试表明介孔碳的有序孔道结构得到了较好的保持. 以有序介孔碳、胺化介孔碳作吸附剂对Cu(II)、Cr(VI)进行选择性吸附研究. 结果表明: 功能化修饰前, 样品对Cu(II)、Cr(VI)饱和吸附量分别为213.33、241.55 mg·g^-1; 修饰后饱和吸附量可分别达到495.05、68.21 mg·g^-1. 功能化介孔碳表现了较强的选择性吸附Cu(II)的能力.     

自然水体生物膜胞外蛋白质吸附铅和镉的研究

本文通过长春市南湖水中生物膜优势菌种胞外蛋白吸附Pb2+和Cd2+的实验, 研究了胞外蛋白吸附重金属的规律.     

Facile H2O2 Hydrothermal Synthesis of Bimodal Mesoporous Silica MCM-48 Spheres

The ordered bimodal mesoporous silica MCM-48 spheres were facile synthesized by mild-temperature post-synthesis H₂O₂ hydrothermal treatment of as-synthesized MCM-48. The results showed that H₂O₂ is indispensable for simultaneously removing organic templates and forming ordered bimodal mesoporous silica MCM-48 spheres. The bimodal mesoporous MCM-48 was characterized by X-ray diffraction, transmission electron micrographs, FT-IR, and N₂ adsorption-desorption, and a possible mechanism was proposed for the formation of bimodal mesoporous MCM-48.