K改性Ni-Co-Al三元复合氧化物催化分解N2O

制备了(Ni+Co)/Al=3、Ni/Co=0.2(原子比)的NiCoAl三元类水滑石样品,焙烧获得NiCoAl复合氧化物,表面浸渍K₂CO₃溶液制备了K改性催化剂,用于N₂O分解反应,考察了K负载量、焙烧温度等制备参数和O₂、H₂O等反应气氛对催化剂活性的影响。用BET、XRD、H₂-TPR、XPS等技术表征了催化剂的组成结构。结果表明,K的表面改性提高了催化剂对N₂O分解反应的催化活性,其中,400℃预焙烧NiCoAl类水滑石制得复合氧化物,初湿浸渍K₂CO₃溶液,K的负载量为K/(Ni+Co)=0.05,400℃ 再焙烧制备的催化剂活性较高,有氧有水条件下500℃ 反应时N₂O可完全分解;在NiCoAl复合氧化物表面负载K₂CO₃组分,降低了催化剂表面Co、Ni元素的电子结合能,弱化了表面Co-O、Ni-O化学键,从而提高了催化剂活性和抗水性能。     

助剂CuO和La2O3对NiO/α-Al2O3甲烷催化部分氧化制合成气引发过程的影响

采用分步浸渍法制备了NiO/α-Al₂O₃、NiO-CuO/α-Al₂O₃和NiO-La₂O₃/α-Al₂O₃三种催化剂,运用程序升温表面反应（TPSR）技术考察了助剂CuO和La₂O₃对NiO/α-Al₂O₃甲烷催化部分氧化（CPOM）反应引发过程的影响。结果表明,无论是否经过预还原处理,NiO/α-Al₂O₃催化剂在CH₄/O₂混合气氛下进行程序升温表面反应（CH₄/O₂-TPSR）时,即使升高到910℃也不能引发CPOM反应。添加助剂CuO或La₂O₃后,NiO-CuO/α-Al₂O₃和NiO-La₂O₃/α-Al₂O₃催化剂在CH₄/O₂-TPSR过程中均可以引发CPOM反应。原因分别是CuO促进了CH₄对NiO的还原以及抑制了O₂对Ni0的再氧化,La₂O₃减小了Ni晶粒粒径和还原时扩散阻力促进NiO的还原。     

负载Ni催化剂用于乙二醇蒸汽重整制氢催化性能研究

采用等体积浸渍法和共沉淀法制备了Ni催化剂,在固定床反应器上考察了Ni负载量、焙烧温度、反应温度等因素对乙二醇低温重整制氢反应活性和选择性的影响。应用X射线衍射、氮物理吸附、H₂程序升温还原等技术对负载型Ni催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的Ni/CeO₂催化剂具有较小的NiO颗粒与CeO₂载体颗粒粒径,催化活性较高。添加少量氧化钴到Ni/CeO₂催化剂中可使H₂收率达72.6%,EG转化率达93.1%。在CeO₂中添加Al₂O₃能提高负载Ni催化剂的活性,乙二醇转化率达94.0%,H₂收率达67.0%;但添加SiO₂则使其活性明显变差。     

焙烧温度对Ni-Mg基蜂窝状催化剂生物燃气重整调变性能的影响

采用浸渍法制备了Ni、Mg双金属负载在堇青石表面形成的蜂窝状催化剂,研究了焙烧温度对催化剂结构和生物质粗燃气重整反应性能的影响.结果表明,在不同焙烧温度下主要有NiO和NiMgO₂固溶体物相生成.相比于其他焙烧温度,催化剂在650 ℃焙烧温度下更有利于镍活性金属位的分散和活性位数量的增加.在干重整反应条件下,CH₄、CO₂的转化率以及H₂、CO产率随焙烧温度的升高呈现先增加后降低的变化趋势,在650 ℃焙烧温度下达到最高.在水蒸气重整反应条件下主要发生烃类产物与H₂O和CO₂的重整反应以及水煤气变换反应,焙烧温度的升高有利于水煤气反应的进行.此外,焙烧温度对于干重整反应条件下的H₂/CO体积比调节影响较小,而对于水蒸气重整反应条件下的H₂/CO体积比可进行选择性调节.     

TiO2对Ni/Al2O3催化剂CO甲烷化性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了一系列不同TiO₂含量的TiO₂-Al₂O₃复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/TiO₂-Al₂O₃催化剂。分别考察了不同TiO₂含量的NiO/TiO₂-Al₂O₃催化剂及反应温度对CO甲烷化催化性能的影响。实验结果表明,当复合载体中TiO₂质量分数为30%,反应温度为350～450 ℃时,催化剂催化活性较高。利用N₂吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)及H₂程序升温还原(H₂-TPR)等手段对催化剂物化性能进行了表征。结果表明,加入适量的TiO₂能抑制镍铝尖晶石NiAl₂O₄物种的生成,改善NiO的表面分散性能,避免大晶粒NiO的形成,也改善了催化剂的还原性能,从而提高催化剂的CO甲烷化活性。     

焙烧温度对Ni/CaO-Al2O3结构及其催化重整性能的影响

采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/CaO-Al₂O₃复合催化剂，考察了制备过程中焙烧温度对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明，焙烧温度可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力，进而调变复合催化剂的比表面积、活性组分Ni的颗粒粒径。当焙烧温度为700 ℃时，Ni与载体之间相互作用力适宜，复合催化剂具有最大的比表面积（21.42 m²/g）和最小的Ni颗粒粒径（19.51 nm）；该复合催化剂在CO₂吸附强化CH₄/H₂O重整制氢过程中可得到98.31%的H₂浓度和94.87%的CH₄转化率，循环10次后，H₂浓度仍能保持在97.35%以上。这是因为大的比表面积为反应提供了更多的活性位点，利于CO₂吸附过程的强化，而小的Ni颗粒粒径提高了复合催化剂的抗烧结能力。     

V2O5-Sb2O3-TiO2催化剂 低温NH3还原NO及其抗H2O和SO2毒化性能

浸渍法制备了催化剂V₂O₅-Sb₂O₃-TiO₂,考察了V₂O₅、Sb₂O₃负载量、pH值和焙烧温度对催化剂V₂O₅- Sb₂O₃-TiO₂低温氨选择性催化还原(SCR)NO活性的影响;同时,考察了催化剂V₂O₅-Sb₂O₃-TiO₂抗H₂O和SO₂毒化性能。结果表明,V₂O₅和Sb₂O₃负载量分别为5%和2%、焙烧温度为400℃、pH值为4时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,可达97%。Sb₂O₃的加入不仅能增强V₂O₅/TiO₂的催化活性,而且能明显提高催化剂的抗H₂O和SO₂毒化性能。SO₂、NO吸附暂态反应和TG-DTG测试表明,Sb₂O₃的促进机制主要是促进了催化剂在SO₂存在条件下对NO的吸附,同时,减弱了硫酸铵盐与催化剂之间的相互作用,硫酸铵盐更容易分解。     

焙烧温度对二甲醚水蒸气重整制氢 Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂性能的影响

采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al₂O₃/Cr₂O₃+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H₂-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al₂O₃/Cr₂O₃催化剂物理化学性质及双功能催化剂催化性能的影响。研究结果表明,400℃焙烧时,析出CuO粒子的同时伴有尖晶石相,进而在反应过程中对金属铜粒子起到良好的隔离作用。而焙烧温度较低时,催化剂分解不完全,催化剂活性位较少。焙烧温度大于500℃时,CuO粒子发生二次团聚,同时尖晶石相大量生成,造成催化剂活性位减少,活性较低。合适的焙烧温度为400℃,此时二甲醚转化率为92.9%,氢气收率可达到76.5%,具有较好的反应效果。     

制备条件对Ni/ZrO2-SiO2催化剂煤气甲烷化的影响

采用浸渍法制备了ZrO₂-SiO₂复合载体和Ni质量分数为6%的Ni/ZrO₂-SiO₂催化剂,考察了载体制备时浸渍溶液pH值、焙烧温度和催化剂制备时的焙烧温度对Ni/ZrO₂-SiO₂催化剂煤气甲烷化反应性能的影响。采用X射线衍射、程序升温还原和扫描电子显微镜等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体浸渍溶液pH值为8.0～9.0, 载体焙烧温度为550 ℃,催化剂焙烧温度为450 ℃时,Ni/ZrO₂-SiO₂催化剂在煤气甲烷化反应中显示了最优的催化性能,CO转化率100%,CO₂转化率1.8%,CH₄生成速率16.6 mmol/(h·g)。进一步表征发现,制备ZrO₂-SiO₂复合载体时,增大浸渍溶液的pH值有利于形成粒径较小的亚稳态四方晶相ZrO₂,可见四方晶相ZrO₂更有利于甲烷化反应;载体焙烧温度会影响到NiO粒径的大小和其在催化剂表面的分散,温度过高和过低都会导致NiO粒径大小的不适宜以及分散性的降低;催化剂焙烧温度过高则会导致NiO与载体间的相互作用减弱,NiO分散性降低。     

NiO/Mn3O4整体式催化剂催化分解臭氧的性能

将原料Ni(NO₃)₂·6H₂O、Mn₃O₄粉末和拟薄水铝石用球磨机球磨,以所得的浆料浸渍堇青石,经过焙烧,得到不同比例的NiO/Mn₃O₄催化剂。 通过催化分解臭氧活性测试发现,在空速为20000 h^-1时, 30NiO/Mn₃O₄(NiO占总质量的30%)催化剂的活性最高,臭氧分解率达到98%,催化剂活性稳定。 当提高空速为40000 h^-1,50NiO/Mn₃O₄(NiO占总质量的50%)催化剂的活性最高,臭氧分解率在90%左右,并且出现失活现象。 通过X射线衍射(XRD)、程序升温(TPR)、X射线光电子能谱分析(XPS)、BET比表面积法等表征,发现Mn₃O₄和NiO复合催化剂的比表面积大于单一金属氧化物催化剂的比表面积并且在Mn₃O₄和NiO复合催化剂中Mn₃O₄与NiO发生电子相互作用。 催化剂中的Mn₃O₄与NiO的协同催化作用。 使得Mn₃O₄与NiO混合物催化剂的还原温度降低,分解臭氧(O₃)活性提高。     

反应气中活化后的镍酸镧用于二氧化碳加氢生成甲烷

采用柠檬酸法制备了钙钛矿镍酸镧,并将其作为催化剂的前躯体用于二氧化碳甲烷化反应中。催化剂在400℃~700℃温度下反应气中进行活化处理。活化过程中生成了金属镍颗粒和碳酸氧化镧。金属镍呈高度分散状并被碳酸氧化镧包裹,这种现象有助于反应在400℃和500℃的高温下仍保持高活性和稳定性。XRD、XPS、TEM和H₂-TPD等表征测试表明,在活化过程中生成的碳酸氧化镧对反应起到了至关重要的作用。     

KF/La2O2CO3固体碱的制备、表征及催化酯交换反应的性能——一个综合创新实验

固体碱催化剂具有易分离、可循环使用、对设备无腐蚀、可使反应工艺过程连续化等优点。它被认为是催化酯交换反应制备可再生能源生物柴油的一种优异催化剂。本实验是在科研成果的基础上创新设计了一个综合实验。通过浸渍法制备了KF/La2O2CO3固体碱催化剂;利用X射线衍射测定了其物相,使用CO2程序升温脱附技术测定了催化剂的表面碱性;并以三丁酸甘油酯与甲醇进行酯交换反应作为模型反应,考查其催化活性。     

Ba-La-O-(F)催化剂的碱性及其OCM反应性能

采用XRD,TPD和高温原位IR光谱对La₂O₃,BaO/La₂O₃,BaF₂/La₂O₃,LaOF和BaF₂/LaOF等催化剂的组成、结构和CO₂在催化剂上的吸附状况进行了表征,并结合催化剂性能评价结果对该系列催化剂的碱性及其与OCM反应性能的关系进行了考察.结果表明,催化剂OCM反应性能与其酸碱性的强弱无简单的对应关系.     

La对柴油车尾气中可溶性有机物氧化催化剂CeO2-ZrO2的影响

采用共沉淀法分别制备CeO₂-ZrO₂(质量比60:40)和CeO₂-ZrO₂-La₂O₃(质量比60:30:10)催化剂.利用热重-差热分析(TG-DTA)对柴油车尾气中可溶性有机物(SOF)的催化活性进行测试.结果表明La改性的CeO₂-ZrO₂催化剂相较于CeO₂-ZrO₂催化剂表现出更好的活性, SOF的起燃温度为164 ℃,最大失重点温度为212 ℃;对CeO₂-ZrO₂来说, SOF在168 ℃开始转化, 221 ℃转化最快. X射线衍射(XRD)结果表明, La的添加有效降低老化催化剂的晶粒尺寸增大速率. N₂吸附-脱附的结果说明La的添加有利于增大CeO₂-ZrO₂催化剂的比表面积; O₂-程序升温脱附(O₂-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)结果表明La的改性有效增加化学吸附氧含量.因此, CeO₂-ZrO₂-La₂O₃催化剂表现出较好的催化活性和抗老化性.     

La2O3助剂对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了SiO_2和La_2O_3-SiO_2载体,再通过浸渍法分别引入Rh-La和Rh组分,研究考察了La引入方式对Rh/SiO_2催化CO加氢反应性能的影响。结果表明,La的添加有利于提高Rh的分散度,促进Rh+中心数的增加,有效地抑制产物中CO2的生成,提高含氧化合物选择性。此外,La的引入方式会影响La与Rh间的相互作用强弱,Rh和La共浸渍制得的2Rh-5La_2O_3/SiO_2催化剂中Rh-La相互作用较强,削弱的Rh-CO键有利于反应过程中CO的插入反应,使得产物以C_(2+)含氧化合物为主。而La以助剂形式掺入SiO_2制得的2Rh/5La_2O_3-SiO_2催化剂具有较弱的La-Rh相互作用,其产物则以甲醇、乙醇等低碳醇为主。     

K改性NiAl类水滑石衍生复合氧化物催化分解N2O

制备了Ni/Al=4.1(原子比)的NiAl类水滑石,焙烧获得NiAl复合氧化物,浸渍K2CO3溶液制备了K改性NiAl复合氧化物催化剂,其中K/Ni=0.05~0.2(原子比),用于N2O催化分解反应.通过元素分析、XRD、BET、H2-TPR、XPS等技术表征了催化剂的组成结构,考察了NiAl类水滑石的预处理方式、...     

固体碱催化剂K_2CO_3/Al_2O_3的制备及其催化餐饮废油制生物柴油的性能

采用浸渍法制备了K2CO3/Al2O3固体碱催化剂,考察了活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间等制备条件对催化剂在催化餐饮废油合成生物柴油的酯交换反应中催化活性的影响,并对其进行了FT-IR、XRD、TG-DTG、SEM和BET表征分析。实验结果表明,所制备的催化剂在催化餐饮废油合成生物柴油的酯交换反应中表现出良好的活性,在活性组分K2CO3负载量为50%、焙烧温度500℃、焙烧时间3 h的条件下制备的催化剂催化酯交换反应时,生物柴油产率可达86.70%。催化剂表征结果显示,K2CO3/Al2O3催化活性是因K2CO3与Al2O3经高温焙烧产生新的晶相有关。催化剂重复使用4次,生物柴油产率仍在75%以上。制得的生物柴油产品质量达到国家生物柴油B100标准。     

Selective conversion of furfural to cyclopentanol over cobalt catalysts in one step

A series of cobalt catalysts with different supports were prepared for the selective conversion of biomassderived furfural to cyclopentanol(CPL) in one step.The best CPLyield was 82 mol%at 160 ℃,2 MPa H_2,4 h when cobalt was supported on ZrO_2-La_2O_3.The supports were characterized by X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed desorption of ammonia(NH_3-TPD).The XRD results indicated that the more stable t-ZrO_2 formed by doping La_2O_3.The amount of acid sites of the catalyst increased,too.The influences of parameters such as reaction temperature,hydrogen pressure,and reaction time on the catalytic activity were also investigated.The polymer formed during the reaction may cause the deactivation of the Co/ZrO_2-La_2O_3 catalyst.This work provides a possibility to prepare the stable t-ZrO_2and apply with cobalt metal for biomass valorization.