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硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
利用X射线衍射、N2物理吸附与NH3-程序升温脱附等手段以及异辛烷加氢裂化探针反应研究了硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化剂结构和酸性的影响, 并考察了催化剂对正十二烷临氢异构化反应的催化性能. 结果表明,硅烷化处理有效清除了样品外表面的酸性位,减少了发生在外表面的非选择性裂化反应. 硅烷化处理后,催化剂对单支链异构体的选择性明显提高,尤其对单支链端甲基异构体的选择性显著提高,但催化剂的总体异构化选择性有所降低. 硅烷化处理可能造成催化剂的孔口窄化,从而提高单支链异构体的选择性,但同时也导致其微孔孔道内裂化反应的增多. 相似文献
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正庚烷与正十四烷在Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化 总被引:3,自引:6,他引:3
采用连续流动固定床反应装置,研究了0.6%Pt/SAPO-11催化剂上正庚烷与正十四烷的临氢异构转化。实验结果表明,在反应温度200 ℃~420 ℃,压力0.5 MPa,质量空速2.0 h-1的反应条件下,两种原料在高转化时均可保持90%以上的异构化选择性。在转化率小于55%时,C7与C14临氢异构所遵循的反应规律是一致的,即异构化和裂解的相对反应速率相同。依据产物分布组成随转化率变化的规律,提出了烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上加氢转化的反应网络。同时,实验结果支持烷烃异构化反应在分子筛孔道内进行的观点。 相似文献
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正构烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上的临氢异构化反应历程 总被引:2,自引:0,他引:2
通过比较正庚烷(n-C7)与正十四烷(n-C14)的临氢异构化反应,探讨了正构烷烃在0.4%Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化的反应历程. 在低转化率下即产生裂解产物的实验结果支持质子环丙烷(PCP)作用机理,提出了在一次反应中就生成裂解产物的观点. 通过分析n-C7与n-C14临氢异构产物的分布,认为异构化过程主要发生在分子筛孔道内. 根据n-C7与n-C14呈现相同的反应规律,将加氢转化过程中链长超过C10的烷烃的正碳离子反应的相对速率与链长无关的观点扩展到C7,并在传统反应历程的基础上提出了修正的烷烃异构化反应历程. 相似文献
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Ce促进Ni/SAPO-11催化剂上正庚烷的临氢异构化 总被引:1,自引:0,他引:1
通过浸渍法制备了Ni/SAPO-11催化剂, 并进一步通过分步浸渍法制备了Ni-Ce /SAPO-11双金属催化剂, 对其晶相结构和表面酸性进行了表征. 实验结果表明, Ce的引入导致比表面积和孔容增大, 总酸量升高而酸强度降低, 金属Ni在载体SAPO-11表面的分散度提高. 通过对正庚烷的临氢异构化反应研究发现, 引入Ce可以显著提高异庚烷的选择性. 在n(H2)/n(n-C7H16)=12, MHSV=3.52 h-1, 催化剂量0.3 g, 反应温度300 ℃条件下, Ni-2%Ce/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率可达25.4%, 异庚烷的选择性可达90.4%. 相似文献
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选用SAPO-11、ZSM-22两种分子筛为载体,浸渍Pt制备了Pt/SAPO-11和Pt/ZSM-22催化剂,以正庚烷为模型化合物,考察乙醇对催化剂临氢异构化反应性能的影响。并通过BET、XRD、C2H5OH-TPD和C2H5OH-FTIR等表征手段对催化剂的物化性能以及吸附反应性能和不同活性酸性位点进行了研究考察。结果表明,乙醇在临氢异构转化过程优先生成H2O,并以H2O的形式影响催化剂的异构化性能,催化剂异构活性与选择性随乙醇含量的增加而降低。与Pt/ZSM-22催化剂相比,Pt/SAPO-11催化剂由于有P-OH基团,表现出一定的抗含氧化物乙醇的性能。 相似文献
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MgAPO-11分子筛的合成及Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能 总被引:3,自引:0,他引:3
采用常规水热合成法合成了系列MgAPO-11分子筛,考察了晶化时间、 P/Al投料比和Mg源对MgAPO-11分子筛的物相、酸性以及Pt/MgAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响. 分别用X射线衍射、 X射线荧光光谱和NH3程序升温脱附测定了样品的晶相、 Mg含量和酸性质. 结果表明,合成条件影响着合成产物的晶相组成、 Mg含量及酸性质,从而影响到Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能. 反应结果显示, Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性与MgAPO-11分子筛的强酸位数目密切相关. 较短的晶化时间、合成凝胶的P/Al摩尔比为1.0以及使用Mg(NO3)2为Mg源有利于提高MgAPO-11的强酸位数目,从而提高Pt/MgAPO-11的催化活性. 相似文献
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分别以浸渍法和分步浸渍法制备了Ni/SAPO-11催化剂和Ni-Sn/SAPO-11双金属催化剂,利用XRD、F T-IR、NH_3-TPD、Py-IR、SEM等手段对其进行了表征,考察了Sn含量对分子筛结构和酸性的影响,并以正庚烷临氢异构化为探针反应,考察了Sn含量及反应条件对催化剂临氢异构化性能的影响.结果表明,在我们所考察的Sn含量范围(加入锡含量)内,所制备的催化剂均能保持SAPO-11分子筛晶相,金属Sn均可调节催化剂酸性.加入Sn可以明显提高正庚烷的转化率和异庚烷的选择性,其中,在氢烃比n(H_2)/n(n-C_7H_(16))为14、H_2流速为30m L/min、还原温度为430℃、还原时间为5 h、反应温度为300℃、反应时间为5 h、重时空速(WHSV)为6.8 h-1、反应压力为常压条件下,5%Ni-4%Sn/SAPO-11催化剂的催化性能较佳,其正庚烷转化率可达43%,异庚烷的选择性可达71%. 相似文献
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Pt/SAPO-11催化剂上正十四烷临氢异构化Ⅰ.反应条件对催化性能及稳定性的影响 总被引:1,自引:5,他引:1
以正十四烷为原料,在连续流动的固定床反应装置上,通过改变温度、压力、空速以及氢烃摩尔比等参数,考察了0.6%Pt/SAPO-11催化剂的异构化性能。结果表明,反应压力与氢烃摩尔比较低时,该催化剂仍具有良好的异构化选择性和催化稳定性。正十四烷反应的转化率高达95%时,异构化选择性仍保持在90%左右。正十四烷的转化率随温度的升高,压力、进料空速和氢烃摩尔比的降低而增大;异构化选择性呈现复杂的变化规律,反应压力和温度过高、进料空速和氢烃摩尔比太小都不利于异构体的生成。各反应参数不是单独起作用,它们之间存在相互作用;即一个参数变化时,需要其他参数的调整来获得最大的异构体收率。获得了正十四烷临氢异构的最佳条件为 300℃~330℃, 0.5MPa~2.0MPa,WHSV<10 h-1,H2/CH摩尔比1.1~8.7。 相似文献
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正辛烷在Pt/SAPO-41上的加氢异构化反应 总被引:1,自引:1,他引:1
在醇-水混合溶剂体系中,以二正丙胺为模板剂,以二氧化硅、异丙醇铝和磷酸分别为硅、铝和磷源,合成了纯相SAPO-41分子筛,其元素组成为n(Al)∶n(P)∶n(Si)=47.0∶44.8∶8.1. 通过浸渍法制备成0.5%Pt/SAPO-41催化剂,并在连续微型固定床反应装置上考察了其对正辛烷加氢异构化反应的催化性能. 结果表,Pt/SAPO-41催化剂具有较高的活性但较低的异构化选择性; 不同分子筛催化剂上反应产物中二甲基己烷/甲基庚烷的比值不同,其大小顺序为Pt/SAPO-31>Pt/SAPO-41>Pt/SAPO-11. 相似文献
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以正庚烷为模型化合物,在10 mL连续流动固定床反应装置上,考察了温度、压力、空速与氢烃摩尔比对0.4%Pt/SAPO-11催化剂临氢异构化反应性能的影响。结果表明,催化反应以烷烃异构化为主,正庚烷转化率达70%时异构产物选择性保持在90%以上,压力和氢烃摩尔比较小时,产物的选择性较高;压力太高裂解产物生成量增多对异构化选择性不利。获得了正庚烷在Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化的优化反应条件为,360 ℃~380 ℃,0.5 MPa~1.0 MPa,2.1 h-1~4.1 h-1,H2/CH(摩尔比)2~6;烷烃临氢异构化反应的一个条件变化,需要其他条件的改变来达到最佳的匹配。 相似文献
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选用SAPO-11、ZSM-22两种分子筛为载体,浸渍Pt制备了Pt/SAPO-11和Pt/ZSM-22催化剂,以正庚烷为模型化合物,考察乙醇对催化剂临氢异构化反应性能的影响。并通过BET、XRD、C2H5OH-TPD和C2H5OH-FTIR等表征手段对催化剂的物化性能以及吸附反应性能和不同活性酸性位点进行了研究考察。结果表明,乙醇在临氢异构转化过程优先生成H2O,并以H2O的形式影响催化剂的异构化性能,催化剂异构活性与选择性随乙醇含量的增加而降低。与Pt/ZSM-22催化剂相比,Pt/SAPO-11催化剂由于有P-OH基团,表现出一定的抗含氧化物乙醇的性能。 相似文献
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以脱除模板剂后的SBA-15为硅源和间接模板剂,在水热条件下制备多级孔SAPO-11分子筛,并通过XRD、SEM、红外光谱、氮气物理吸附-脱附等表征手段对样品的晶相、形貌、酸性和织构性质进行表征。结果表明,以焙烧后的SBA-15为硅源合成出纯相的SAPO-11分子筛,且SBA-15已完全转化。合成的SAPO-11样品呈空心的近方柱体形貌,由宽度为100 nm左右的细条聚集而成,晶粒粒径为1-3 μm。与白炭黑、硅溶胶合成的常规SAPO-11分子筛对比发现,添加SBA-15可在SAPO-11中引入介孔孔道,孔径为5-10 nm,且样品以中强度的Brønsted酸为主,弱Brønsted酸相对较少。以正十二烷为探针分子,考察Pt/SAPO-11催化剂的临氢异构化反应性能。结果表明,多级孔Pt/SAPO-11催化剂具有优良的异构化反应性能。催化剂的高活性和选择性与SAPO-11分子筛的酸性质和孔道结构密切相关,中强度的Brønsted酸量的增加有助于活性提高,同时介孔孔道有利于产物扩散,异构产物的选择性明显提高。 相似文献
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不同链长正构烷烃在Pt/SAPO催化剂上的临氢转化规律研究 《燃料化学学报》2016,44(1):91-98
采用SAPO-11分子筛制备的双功能催化剂,以碳链长度为10-14的正构烷烃为模型化合物,探索了不同碳数的长链正构烷烃临氢转化反应规律。结果表明,低温下不同碳数的正构烃都表现出较高的异构化选择性,改变反应温度使反应转化率控制在85%以下时,正构烷烃的异构化选择性可以达到90%左右;随着碳数和温度升高,正构烷烃由于发生明显的裂化反应导致转化率提高和异构化选择性降低。采用SAPO-11分子筛催化材料的双功能催化剂具有明显的产物择形异构效应,异构化产物以甲基位于端位和碳链中心的单侧链异构体为主,双(多)支链产物较少。长链正构烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上的裂化反应在低转化率以加氢裂化为主,裂化产物的碳数呈均匀分布;在高转化率下以酸催化裂化为主,裂化产物的碳数分布呈现明显的不对称分布特征。 相似文献
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通过浸渍法制备了Pt/SAPO-11催化剂,分步浸渍法制备了Ni-Pt/SAPO-11双金属催化剂。通过X射线衍射、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外等手段对所得样品进行了表征。结果表明,助剂Ni的引入导致了催化剂的比表面积和孔容降低,同时,催化剂的B酸量、L酸量及总酸量均有所下降。在340℃时对正庚烷的临氢异构化反应中,当Pt含量0.2wt%时,Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率为45%,C7异构体收率为43%;而当Pt含量0.2wt%,同时Ni含量为0.2wt%时,Ni-Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率提高至72%,C7异构体收率提高至60%。 相似文献
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通过浸渍法制备了Pt/SAPO-11催化剂, 分步浸渍法制备了Zn-Pt/SAPO-11双金属催化剂. 通过X射线衍射、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外等手段对所得样品进行了表征. 实验结果表明, 助剂Zn的引入导致了催化剂的比表面积和孔容降低, B酸量减少而L酸量增加, 总酸量有所增加. 在300~380 ℃范围内对正庚烷的临氢异构化反应考察发现, 引入金属助剂Zn可以明显改变正庚烷的转化率, 而对C7异构体的选择性影响不明显. 当Zn质量分数为0.2%, Pt质量分数为0.2%时, Zn-Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率及C7异构体收率达到最大值; Zn含量继续增加时, 正庚烷转化率及C7异构体收率均随之下降. 实验结果表明, 双功能催化剂中金属功能与酸性功能的匹配对正庚烷临氢异构化反应非常重要. 相似文献