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1.
在有微量水存在下研究了乙炔在HZSM-5和NaZSM-5上的吸附和脱附. 在80 ℃下, NaZSM-5上乙炔的饱和吸附量约为HZSM-5上的5倍,但在200 ℃以上时吸附的乙炔只有少量可存留于NaZSM-5表面. 这与乙炔在HZSM-5上的较强吸附显著不同. 依据FT-IR对乙炔吸附态的测定,研究了乙炔在ZSM-5分子筛上的吸附机制及吸附态性质. 乙炔与HZSM-5中B酸中心上的水作用形成乙烯醇,后者在升温时变为碳正离子结合在分子筛的 Al-O--Si 上构成强吸附物种. 在NaZSM-5上,乙炔只通过与Na+位上的水作用形成乙烯醇,后者与沸石孔道中的阳离子以静电结合构成弱吸附物种. 与HZSM-5的情况不同, NaZSM-5上的吸附物种在升温过程中被活化前即分解成乙炔脱附. 相似文献
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用傅里叶变换漫反射红外光谱法研究了原位合成的不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石械催化剂上一氧化氮的吸附态,以及温度和一氧化氮浓度对吸附态的影响。结果表明,铜在整体式催化剂中主要以二价铜离子的形式存在,未发现一氧化氮在一价铜离子上的特征吸收峰;由二价铜的一氧化氮吸附物种衍生的Cu^2 (O)(NO)是与活性密切相关的物种。探讨了NO分解可能的反应机理。 相似文献
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利用CO和NO作为双探针分子对Rh2Co2/Al2O3的吸附中心类型和吸附性能进行了详细的研究。结果表明Rh2Co2/Al2O3上存在Rh上的孪生和桥式CO吸附中心以及Co上的线式CO吸附中心。其中Rh上的孪生和桥式CO吸附中心对CO和NO的吸附性能与Rh4/Al2O3上的孪生和桥式CO中心相似。Co上的线式CO吸附中心以预吸附的CO能被NO取代, 预吸附的NO不能被CO取代而区别于Rh4/Al2O3上的Rh的线式CO吸附中心; 又以既能吸附CO又能吸附NO而不同于Co2/Al2O3和Rh+Co/Al2O3上的Co中心。与母体簇的结构相关联, 表明H2还原后的Rh2Co2/Al2O3上Rh2Co2(CO)12簇结构仍保持, 且Rh-Co相互作用强。 相似文献
6.
钴离子在γ-Al_2O_3上的吸附速度比钼酸根离子的慢,但钴离子的视扩散系数比钼酸根的大(25℃下D_(Co)=1.2×10~(-5)cm~2/s,D_(Mo)=4.4×10~(-6)cm~2/s)。钴的吸附等温线符合Langmuir等温式,而钼的符合Freundlich等温式。在等孔容积共浸法制备催化剂时,低pH值下由于Al_2O_3吸附Mo较多而导致Co、Mo在颗粒中分布不均;在高pH值下由于Mo的吸附量锐减,可用共浸法得到分布均匀的催化剂。K_2CO_3在均匀型Co-Mo/Al_2O_3催化剂上的吸附等温线符合Langmuir等温式,虽然吸附量较大,但在浸渍液中含量足够时也可得到均匀分布的结果。 相似文献
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Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上NO的吸附态及分解反应机理 总被引:3,自引:0,他引:3
用傅里叶变换漫反射红外光谱法研究了原位合成的不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上一氧化氮的吸附态,以及温度和一氧化氮浓度对吸附态的影响.结果表明,铜在整体式催化剂中主要以二价铜离子的形式存在,未发现一氧化氮在一价铜离子上的特征吸收峰;由二价铜的一氧化氮吸附物种衍生的Cu2+(O)(NO)是与活性密切相关的物种.探讨了NO分解可能的反应机理. 相似文献
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利用CO和NO作为双探针分子对Rh2Co2/Al2O3的吸附中心类型和吸附性能进行了详细的研究。结果表明Rh2Co2/Al2O3上存在Rh上的孪生和桥式CO吸附中心以及Co上的线式CO吸附中心。其中Rh上的孪生和桥式CO吸附中心对CO和NO的吸附性能与Rh4/Al2O3上的孪生和桥式CO中心相似。Co上的线式CO吸附中心以预吸附的CO能被NO取代, 预吸附的NO不能被CO取代而区别于Rh4/Al2O3上的Rh的线式CO吸附中心; 又以既能吸附CO又能吸附NO而不同于Co2/Al2O3和Rh+Co/Al2O3上的Co中心。与母体簇的结构相关联, 表明H2还原后的Rh2Co2/Al2O3上Rh2Co2(CO)12簇结构仍保持, 且Rh-Co相互作用强。 相似文献
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采用红外光谱表征了含不同阳离子的Y分子筛上Co(CO)3NO的吸附和分解及其和阳离子的作用.结果表明,Co(CO)3NO吸附后主要形成Co(CO)xNO(x=2,3),并出现热稳定性较高的Co(NO)2+2.产生Co(NO)2+2的机制和最终分解产物与分子筛阳离子的性质有关.NaY上Co(CO)xNO歧化产生少量Co(NO)2+2,分解产物主要为Co(0);CoY中Co2+的存在部分避免了Co(CO)xNO的歧化,分解得到的Co(0)含量较高;NiY,尤其CuY阳离子和吸附物种发生电子转移,形成NO+中间物种,氧化Co(0)产生Co(NO)2+2,分解产物为Co(0)和Co(Ⅱ)的混合物. 相似文献
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IntroductionThe FTIR spectroscopy of NO adsorption on[Co +Mg(Sr) ]/ZSM- 5 has not been fullyelucidated yet.Previous researchers working onNO adsorption over Co/ZSM- 5 stated that thebands at 1 81 0 and 1 890 cm-1are due to dinitrosylspecies adsorbed on Co2 +[1] ,while the band at193 5 cm-1is attributable to mononitrosyl species.Aband near1 85 8cm-1(w) may be attributable tothe species of Co3O4 —NO[2 ] .Further,Zhu etal.[2 ]reported the bands at1 81 3 ,1 896 and1 93 9cm-1assigned to … 相似文献
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<正>The catalytic activity of Fe/ZSM-5 for the selective reduction of NO to N_2 with methane in the presence of excess O_2 was studied.Fe/ZSM-5 catalysts with various Fe loadings were prepared by impregnation method.It is well known that methane is inactive when Fe/ZSM-5 as the catalyst for the selective catalytic reduction(SCR) of NO with methane.However,this paper shows that when the content of Fe was about 0.5%,Fe/ZSM-5 showed higher catalytic activity and selectivity of methane,and put forward measurable activation for CH_4 is an important factor for the reaction of removal of NOx with CH_4. 相似文献
13.
Xinkui Wang Aiqin Wang Xiaodong Wang Tao Zhang Xuefeng Yang 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2007,92(1):33-39
Au/ZSM-5 prepared by a deposition-precipitation (DP) method has shown good activity for selective catalytic reduction of NO
by propene under oxygen-rich atmosphere, and water vapor in the feed stream could greatly enhance NO conversion at low reaction
temperatures. 相似文献
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Pt/ZSM—5吸附与催化性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文研究了氨和正已烷在Pt/ZSM-5上的吸附性能并考察了Pt含量和焙烧温度对正已烷芳构化性能的影响。结果表明,Pt含量和焙烧温度对吸附和催化性能有影响。Pt与分子筛的酸中心对芳构化均有作用。 相似文献
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Didi Dwi Anggoro Nor Aishah Saidina Amin 《天然气化学杂志》2006,15(4):340-347
Metal containing ZSM-5 can produce higher hydrocarbons in methane oxidation. Many researchers have studied the applicability of HZSM-5 and modify ZSM-5 for methane conversion to liquid hydrocarbons, but their research results still lead to low conversion, low selectivity and low heat resistance. The modified HZSM-5, by loading with tungsten (W), could enhance its heat resistant performance, and the high reaction temperature (800℃) did not lead to a loss of the W component by sublimation. The loading of HZSM-5 with tungsten and copper (Cu) resulted in an increment in the methane conversion as well as CO2 and C5 selectivities. In contrast, CO, C2-3 and H2O selectivities were reduced. The process of converting methane to liquid hydrocarbons (C5 ) was dependent on the metal surface area and the acidity of the zeolite. High methane conversion and C5 selectivity, and low H2O selectivity are obtained over W/3.0Cu/HZSM. 相似文献
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Ga改性ZSM分子筛催化丙烷芳构化性能研究 《燃料化学学报》2015,43(8):961-969
用离子交换法制备Ga改性ZSM-5双功能催化剂,并结合XRD、SEM、BET、NH3-TPD、Py-IR及ICP、XPS等多种技术进行表征,考察分子筛硅铝比(Si/Al)和催化剂氧化还原预处理条件对分子筛的酸性质、Ga物种的存在状态及其丙烷芳构化催化性能的影响。研究表明,硅铝比不仅可以改变分子筛的酸性,也会影响分子筛中非骨架Ga物种与分子筛表面的相互作用程度,进而影响含Ga分子筛的丙烷芳构化性能。在质量空速1.0 h-1、反应温度550℃ 下,Si/Al比为30的Ga-HZSM-5分子筛丙烷转化率和芳烃收率最高。Ga物种的引入可以提高丙烷的转化率和芳烃的选择性,并抑制烷烃、烯烃的裂解。H2还原处理,将分子筛表面Ga2O3还原为低价的Ga+和GaH+2物种,促进了Ga物种向分子筛微孔迁移;还原-氧化处理后,Ga+和GaH+2物种氧化成GaO+,占据分子筛孔道离子交换位,显著提高了催化剂的芳构化活性。 相似文献
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应用浸渍法在ZSM-5沸石分子筛孔道中引入过渡金属Zn物种,制备了具有不同Zn含量的Zn/ZSM-5。考察了反应温度、催化剂用量、催化剂的酸性性质等条件对γ-戊内酯芳构化产物组成(气、液、固产物)及其液体成分含量的影响。实验结果表明,ZSM-5分子筛孔道中引入Zn后,可以有效改变液体产物成分以及影响气体和固体产物收率。当ZSM-5分子筛孔道中引入Zn物种后,能够明显提高液体产物中苯、甲苯、乙苯、萘等芳香类化合物的含量,表明Zn物种能促进γ-戊内酯芳构化反应的进行。 相似文献
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研究了以离子交换法制备的Fe/ZSM-5上聚合态的Fe氧化物(FeOx)在催化N2O直接分解中的作用.Fe/ZSM-5催化剂利用600–900 ℃的高纯Ar处理,使催化剂中的FeOx发生聚合.利用一系列的表征手段(XRD,BET,DRIFTS,UV/vis-DRS,XAFS,N2O脉冲和O2-TPD)对催化剂进行了表征.结果发现,分子筛骨架外的FeOx在Fe/ZSM-5催化N2O分解中起重要作用;通过研究高温处理的Fe/ZSM-5催化剂中不同FeOx的比例与催化剂活性的关系,得到多核的FeOx是催化N2O分解的主要活性物种;并且,无定形态的FeOx中键长较长的Fe–O键((Fe–O)2)是参与反应的重要物种. 相似文献
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The kinetics of catalytic decomposition of NO over Cu/ZSM-5 catalyst has been studied in an integral flow reactor at atmospheric
pressure. Kinetic analysis is based on the assumption that the surface reaction represents the rate-determining step. On the
basis of theoretical considerations of different interactions between reactants and catalyst, and experimental evidences,
three different mechanistic kinetic models were chosen. Also a power-law model was tested. The best agreement has been achieved
with the model
相似文献
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以ZSM-5/ZSM-57复合分子筛为催化剂, 考察了其对混合C4烃催化转化的反应性能. 采用氨程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅立叶变换红外(FT-IR)光谱技术表征复合分子筛的酸性质. 结果表明, 当复合分子筛中ZSM-5的含量较低时, 比ZSM-5具有更高的催化活性及乙烯和丙烯选择性, 这是因为此时复合分子筛酸强度较高、酸量较多, 且小孔ZSM-57有利于乙烯和丙烯的择形反应. 而当复合分子筛中ZSM-5的含量较高时, 具有较高的苯和甲苯选择性, 其原因可能是其孔结构及共晶生长时的结构匹配性对芳构化反应有利. 相似文献