Na6团簇2D和3D结构的竞争

在距离相关紧密结合分子动力学模型的基础上，对Ｎａ６两个最低能量异构体（一个具有Ｃ５ｖ对称性，是３Ｄ结构，另一个具有Ｄ３ｈ对称性，是２Ｄ结构）的结构性质进行了研究。通过求解Ｈｅｓｉａｎ矩阵和对距离相关紧密结合分子动力学轨道所作的速度自关联函数的福里叶变换分析，得到了这些钠原子微团簇的振动频率。尽管这两种结构的能量很接近，但它们表现出完全不同的振动性质，这反映了其几何结构的差别。     

NaS和Na_2S分子结构的从头算研究

使用分子轨道从头算方法，对ＮａＳ和Ｎａ２Ｓ分子的基态几何构型和振动频率进行了理论研究。计算的结果表明，在ＨＦ／６—３１和ＭＰ２／６—３１Ｇ水平上，ＮａＳ分子的平衡键长和振动频率基本上是一致的。对于Ｎａ２Ｓ分子在上述Ｍ种水平上，线性结构是不稳定的，而弯曲结构是稳定的。电子关联作用把优化键角从１６１°（ＨＦ／６—３１Ｇ）降低到１１１°［ＭＰ２（ｆｕ）／６—３１Ｇ］，这个变化可以用电子相关作用降低了Ｎａ—Ｎａ之间的Ｃｏｕｌｏｍｂ排斥来解释。对于ＮａＳ分子理论子言的键长是２．４３。Ｎａ２Ｓ分子理论予言的键长是２．４５，键角是１１１°。     

四甲基环戊二烯铁和四甲基环戊二烯钌的振动光谱及简正坐标分析计算

本文采用简化一般价力场对Ｆｅ（Ｃ５Ｍｅ４Ｈ）２，Ｒｕ（Ｃ５Ｍｅ４Ｈ）２的振动光谱作了简正坐标分析计算，得到了一套合理的力常数，并对振动频率进行了指认。     

四甲基环戊二烯铁和四甲基环戊二烯钌的振动光谱及简正坐标分…

本文采用简化一般价力场对Ｆｅ（Ｃ５Ｍｅ４Ｈ）２，Ｒｕ（Ｃ５Ｍｅ４Ｈ）２的振动光谱作了简正坐标分析计算，得到了一套合理的力常数，并对振动频率进行了指认。     

钠原子团簇的碰撞动力学

采用紧密结合的分子动力学模型，对第一个满壳附近（ｎ＝８）钠原子团簇碰撞Ｎａｎ＋Ｎａｎ的动力学性质进行了系统性研究。对有限温度下的多次模拟事件，在各种碰撞参数与不同轰击能量时，双团簇（Ｎａｎ）２的稳定性进行了研究。并发现，当质心系单原子能量为０．０２５ｅＶ时，对中心碰撞，（Ｎａ８）２能够存在３０００ｆｓ，而对周边碰撞，（Ｎａ８）２能够存在１００００ｆｓ；不管对中心碰撞还是对周边碰撞，在较低的轰击能量下，这种暂态双团簇结构具有较长的寿命；在相同的单原子轰击能量和相同的碰撞参数，（Ｎａ８）２和（Ｎａ９）２的动力学寿命没有差别，只是（Ｎａ８）２比（Ｎａ９）２的温度更低。     

三重态势能面上H＋NF2反应的理论研究

用量子化学从头计算法对Ｈ＋ＮＦ２体系的三重态势能面进行了研究，采用ＭＰ２（ＦＵＬＬ）／６－３１Ｇ（ｄ）方法计算了反应物、产笺、过渡态的构型参数和振动频率，然后用Ｇａｕｓｓｉａｎ－２理论计算了各种的精确能量。     

存在缓冲气体的Na—Cs混合蒸汽中的三体碰撞

Ｎａ－Ｃｓ混合蒸汽中的碰撞能量合并已在［２］中研究过。当在池中充入缓冲气体后，碰撞过程出现新的特点，缓冲气体增大了Ｎａ（３Ｐ）和Ｃｓ（６Ｓ）间的能量转移，这可从测量由Ｎａ（３Ｐ）／Ｃｓ（６Ｐ）和Ｃｓ（６Ｐ）／Ｃｓ（５Ｄ）碰撞而被布居的高能级所发射的荧光得到证实。得到三体碰撞速率系数ｋ３＝５．９×１０－２７ｃｍ６ｓ－１。     

钠5S态与基态钾原子的碰撞能量转移

在Ｎａ－Ｋ混合蒸汽中，利用染料激光器，将基态Ｎａ原子双光子激发到５Ｓ态。用荧光法测量了过程Ｎａ（５Ｓ）＋Ｋ（４Ｓ）→Ｎａ（３Ｓ）＋Ｋ（８Ｄ，１０Ｓ）的碰撞转移截面，Ｋ８Ｄ，１０Ｓ对Ｎａ５Ｓ的荧光比中，含有Ｋ８Ｄ１０Ｓ碰撞转移的影响。第２个实验可以消除这个影响，双光子激发Ｋ原子到８Ｄ（或１０Ｓ）探测８Ｄ（１０Ｓ）对１０Ｓ（８Ｄ）的荧光比，Ｎａ（５Ｓ）→Ｋ（８Ｄ，１０Ｓ）碰撞转移截面（１０－１５ｃｍ２）分别是１０．５±４．２和９．５±３．８     

类钡离子Y^8＋b到U^30＋5s^2^1S0—5s5p^1,3PJ振子强度计算

应用屏蔽氢模型计算了Ｙ＾８＋ｂ到Ｕ＾３０＋５ｓ＾２＾１Ｓ０－５ｓ５ｐ＾１Ｐ１振子强度ｆｉｆ，借助混合角，导出５ｓ＾２＾１Ｓ０－５ｓ５ｐ＾３Ｐ１组合跃迁振子强度ｆｉｆ与ｆｉｆ关系，计算结果与ＭＣＤＦ－ＯＬ法相吻合。     

Pt-CO分子1∑+态的π反馈键与拉曼光谱强度的量子化学研究

采用量子化学方法ＨＦ和Ｂ３ＬＹＰ计算了Ｐｔ－ＣＯ的＾１∑＾＋电子基态的电子结构屯Ｐｔ－Ｃ和Ｃ－Ｏ伸缩振动的拉曼光谱性质，计算结果表明ｄ→２π反馈与Ｐｔ－Ｃ和Ｃ－Ｏ伸缩振动的频率相关。拉曼谱强度理论分析表明人射光频率显著影响计算Ｒａｍａｎ光谱强度。     

Na(n)(5<=n<=10)小团簇相变

采用紧密结合的分子动力学模型,对Na(n)(5<=n<=10)小团簇的键长涨落、势能、热容量等熔化性质在50K到1500K温区进行了模拟研究,结果表明：它们发生两次相变,一种在230K到300K的温度范围内,依次有块体玻璃态转变;一种在550K到870K温度段,依次经历了熔化相变.同时也得到随着团簇体系的减小,势能由下向上排列的曲线,即体系的势能由低变高.     

DFT studies of ionic vibrations in Na clusters

We use time-dependent density functional theory coupled to molecular dynamics for ionic motion to compute the spectra of ionic vibrations in small Na clusters. Comparison with results from the distance dependent tight-binding approach shows good agreement between these two very different methods. We discuss the evolution of the spectra with cluster size and charge and the impact of ionic vibrations on the optical response. Received 23 July 2001 / Received in final form 5 July 2002 Published online 8 October 2002 RID="a" ID="a"e-mail: suraud@irsamc.ups-tlse.fr     

钠原子团簇的相变

采用紧密结合的分子动力学模型，对Ｎａ４、Ｎａ８、Ｎａ２０的结构特性进行了分析。通过对这些钠原子团簇的键长涨落和径向密度分布的分析，发现在２００Ｋ到２５０Ｋ的温度范围内有从类固相到类液相的改变     

几何构型不同的Na团簇碰撞动力学研究

采用距离相关紧密束缚的分子动力学模型,在不同碰撞能量以及不同的碰撞参数下,研究了两种构型的Na6(2D),Na6(3D)与Na8团簇间的碰撞.讨论了反应机制的变化,即全融合、深度非弹、非弹性碰撞过程.结果表明:构型不同的团簇与相同的靶碰撞显示了不同的特征.低能时Na6(3D)易融合;DIC反应时,易于形成大的团簇 关键词： Na团簇 原子团簇碰撞 紧束缚模型     

Global structure optimization study on Au 2-20

The geometries and electronic properties of the most stable small Au_n clusters with n=2 to 20 are presented. An intensive search for low-energy minima of Au_n clusters was carried through using a density-functional tight-binding method combined with genetic algorithms for an unbiased global structure optimization. The structural and energetic properties of the small gold clusters are compared with those of planar Au_n clusters with n=5 to 15.     

(CoMn)n(n=1~5)合金团簇的结构和磁性

采用密度泛函理论中的局域自旋密度近似和广义梯度近似对(CoMn)n(n=1～5)团簇的几何构型进行优化、能量、频率和磁性计算,确定了团簇的基态,对其基态的磁性和电子结构进行了系统研究,并与相对应的一元团簇进行了结构和磁性比较.研究表明,两种方法确定的基态构型基本一致,当n=1～4时,等比CoMn二元合金团簇的几何形状仍与一元团簇相同;(CoMn)3和(CoMn)4团簇出现了磁性双稳态,显示铁磁性和反铁磁性耦合;二元CoMn合金团簇中Co、Mn原子磁性仍能保持一元Co、Mn团簇基态的磁性.     

Rhn(n=2～20)团簇结构和磁特性

使用紧束缚近似多体势和遗传算法,计算了Rhn(n=2 ~20)团簇的基态结构.据优化结构计算了平均键长(-R) ,平均配位数(CN) ,单原子平均束缚能Eb,使用自洽的4d,5s ,5p价电子紧束缚模型,计算了单原子平均磁矩-μn和Rhn(n=15 ,17 ,18 ,19)团簇的总的平均电子态密度.结果初步揭示了小铑团簇结构、电子和磁特性之间的关系.     

Topological quantum phase transition in 5d transition metal oxide Na2IrO3

We predict a quantum phase transition from normal to topological insulators in the 5d transition metal oxide Na2IrO3, where the transition can be driven by the change of the long-range hopping and trigonal crystal field terms. From the first-principles-derived tight-binding Hamiltonian, we determine the phase boundary through the parity analysis. In addition, our first-principles calculations for Na2IrO3 model structures show that the interlayer distance can be an important parameter for the existence of a three-dimensional strong topological insulator phase. Na2IrO3 is suggested to be a candidate material which can have both a nontrivial topology of bands and strong electron correlations.     

几何结构对Na8团簇熔化过程的影响

运用距离相关紧密结合的分子动力学模型,对金属原子团簇Na8的两种不同的异构体进行了数值模拟.根据零温下基态结构中不同原子到质心的不同距离,把Na8的两种异构体分为多个子系统.分别提取各个子系统在不同温度下的围绕质心的径向分布、无单位键长涨落、平均位移、扩散系数,发现尽管两个异构体的基态能量很接近,但他们的稳定性、熔化过程的热力学性质等有着很大的差别,这也反映了它们在几何结构上的差别.