飞秒时间分辨实验中相关函数和时间零点的确定

结合飞秒激光在研究分子激发态弛豫动力学中的应用,介绍了几种飞秒时间分辨实验中确定泵浦激光脉冲与探测激光脉冲的相关函数和时间零点的方法.对于波长在可见波段的泵浦和探测激光脉冲,我们可以利用非线性光学的技术手段,探测泵浦光与探测光的和频光的强度随二者间的时间延迟的变化来确定相关函数和时间零点;对于波长在紫外甚至更短的波段的泵浦和探测激光脉冲,由于单脉冲能量比较低,目前还很难利用技术手段来测定泵浦激光与探测激光的相关函数及时间零点,可以利用某些原子气体(如Xe)或某些具有短寿命态的分子作平行实验进行间接测量.     

飞秒泵浦-探测实验数据分析

陈述了几种获取飞秒泵浦 探测实验数据中的光解动力学信息的解析物理模型 .其中单分量和双分量模型用来解释母体分子的单通道和双通道解离过程 ,另一个单分量模型用来解释碎片分子的解离或去激发过程 .所有模型都结合泵浦 探测实验数据予以解释     

飞秒泵浦-探测实验中量子拍频现象的数据处理

应用飞秒时间分辨的泵浦 探测技术结合飞行时间质谱的方法研究1,3 二氯苯分子光解离动力学过 程.对于泵浦 探测数据中的指数衰减过程及量子拍频现象选择合适的模型进行拟合,得到正确的光解动力学信 息.采用图形化编程语言LabVIEW编写程序,其中调用了LabVIEW数学分析程序包中的卷积、去卷积及Leven bergMarquardt最小二乘法拟合子程序等模块,对实验数据进行了处理,得到1,3 二氯苯的第一激发态S1的寿命. 同时也对反映量子相干现象的数据进行拟合,得到量子拍频的频率.     

N-乙基吡咯S1态超快动力学：飞秒时间分辨光电子成像研究

N-乙基吡咯是吡咯分子的一个乙基取代衍生物,它的激发态衰变动力学目前为止很少被研究. 本文利用飞秒时间分辨光电子成像的实验方法研究N-乙基吡咯分子S₁态的衰变动力学. 实验采用241.9和237.7 nm的泵浦激发波长. 在241.9 nm激发下,得到5.0±0.7 ps,66.4±15.6 ps和1.3±0.1 ns三个寿命常数. 在237.7 nm激发下,得到2.1±0.1 ps和13.1±1.2 ps两个寿命常数. 所有寿命常数都归属为S₁态的振动态. 本文并对不同S₁振动态的弛豫机理进行了讨论.     

2-甲基吡嗪分子激发态系间交叉过程的飞秒时间分辨光电子影像研究

飞秒时间分辨光电子影像技术和飞秒时间分辨质谱技术相结合,研究了2-甲基吡嗪分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用323 nm光作为泵浦光,把2-甲基吡嗪分子激发到第一激发态S₁,用400 nm光探测激发态演化过程.通过时间分辨质谱技术测得S₁态的寿命为98 ps.实验中,实时观察到了单重态S₁向三重态T₁的系间交叉过程.通过分析发现,跟吡嗪分子S₁态的动力学过程不同,2-甲基吡嗪分子激发到S₁态后,不仅S₁→T₁系间交叉过程是S₁态主要衰减通道,S₁→S₀内转换过程也是S₁态另一个主要衰减通道.发挥飞秒时间分辨光电子影像技术的优点,实验上得到不同泵浦-探测时间延迟的光电子角分布,从角分布信息结合光电子能谱信息,尝试观察2-甲基吡嗪分子的非绝热无场准直,但由于2-甲基吡嗪分子对称性比吡嗪分子更低,对称性更低分子准直现象的观察更有...     

飞秒时间分辨光抽运探测技术及进展

文章简要介绍了飞秒时间分辨光抽运探测技术以及作者所在实验室的最新研究进展.灵敏度和信噪比是实验中的重要参数,文章着重介绍了作者在这两方面的改进,从而可检测到更微弱信号,并降低了使用的激光功率.配合具有光学窗口的液氦低温系统,还可对更多领域的材料进行研究,其中包括高温超导、生物化学样品和纳米材料等,并可给出物质内部结构等方面的重要信息.     

飞秒时间分辨光抽运探测技术及进展

文章简要介绍了飞秒时间分辨光抽运探测技术以及作者所在实验室的最新研究进展．灵敏度和信噪比是实验中的重要参数，文章着重介绍了作者在这两方面的改进，从而可检测到更微弱信号，并降低了使用的激光功率．配合具有光学窗口的液氦低温系统，还可对更多领域的材料进行研究，其中包括高温超导、生物化学样品和纳米材料等，并可给出物质内部结构等方面的重要信息．     

水分子F态超快动力学：时间分辨光电子能谱研究

本文利用双光子激发和时间分辨的光电子成像技术研究了水分子■态的超快动力学.这是首次对水分子■态进行时间分辨的实验研究.水(重水)分子■和■态的寿命分别为1.0±0.3(1.9±0.4)和10±3(30±10)皮秒.我们提出■态主要通过非绝热耦合内转换到■态,而■态通过科里奥利相互作用耦合到■态.     

利用飞秒泵浦探测技术研究碘甲烷B态预解离动力学

应用飞秒双光泵浦-探测技术结合飞行时间质谱研究了碘甲烷分子的B态预解离动力学，其中泵浦光波长为400 nm，探测光为800 nm，碘甲烷主要的产物通道为生成CH3I+和CH3+．改变泵浦与探测光之间的延时，得到了这两种离子的时间演化曲线，每个曲线都可以用两个指数函数来拟合，拟合常数为?1和?2，?1反映了碘甲烷分子吸收三个泵浦激光所到达的高里德堡态的动力学，?2反映了吸收两个泵浦激光所到达的B里德堡态的动力学，得到的B态的带源寿命为1.57 ps，这个值和以前的文献非常符合，试验结果被解释为多光子的电离解     

飞秒激光诱导微结构中飞秒时间分辨等离子体的时空动力学过程(特邀)

利用飞秒时间分辨泵浦探测阴影成像技术研究了不同数值孔径显微物镜聚焦的单脉冲飞秒激光诱导熔融石英微结构中等离子体的瞬态时间-空间演化特性及瞬态电子密度空间分布与激光诱导微结构的联系.实验结果表明显微物镜聚焦的飞秒激光在样品中诱导瞬态峰值电子密度随延时的增加先增大后逐渐减小.当显微物镜的数值孔径为0.45时,飞秒激光在样品...     

飞秒激光作用下光学与激光玻璃的暗化阈值测量

报道了各种商用光学玻璃和激光玻璃在800nm、120fs、1kHz钛宝石脉冲激光作用下,产生光致暗化的阈值。     

Fluorescence Studies of Melanin by Stepwise Two-Photon Femtosecond Laser Excitation

Fluorescence of synthetic melanin in the solvents H₂O, KOH, ethylene glycol monomethyl ether, and dimethyl sulfoxide has been excited by two-photon absorption at 800 nm, using 120-fs pulses with photon flux densities of 10²⁷ cm^–2.S^–1. Compared to the one-photon (400-nm)-induced fluorescence of melanin, the overall spectral shape is red-shifted and shows a strong environment sensitivity. The decay of the two-photon-induced fluorescence (TPF) of melanin is three-exponential, with a shortest main component of about 200 ps. The results of the TPF studies in line with the unique light absorption property of melanin of a monotonously decreasing absorption spectrum between the near UV-region and the near infrared region indicate that the TPF is realized via stepwise absorption of two 800-nm photons. In comparison to the simultaneous absorption of two photons, the stepwise process needs lower photon flux densities to get a sufficient population of the fluorescent level. This stepwise process offers new possibilities of selective excitation of melanin in skin tissue in a spectral region where there is no overlap with any absorption of another fluorescent tissue component. The first results with different samples of excised human skin tissue (healthy, nevus cell nevi, malignant melanoma) suggest that fluorescence excited in this way yields information on malignant transformation.     

低真空下紫外激光烧蚀铜诱导发光的机理

采用时间与空间分辨的光谱测量技术,测量了在低真空下XeCl紫外激光烧蚀金属Cu诱导产生等离子体发光羽的发射光谱随时间和空间的强度分布,利用快速同步照相的方法获得了发光羽的相片,结果发现发光羽的不同区域有不同的颜色特征。根据实验结果建立了非常可能的激光烧蚀诱导发光的理论模型,认为不同区域的主要发光机理不同,连续辐射背景光来自近靶处高能电子的运动而产生的轫致辐射;原子线的产生来自电子碰撞传能以及电子与离子的复合激发;离子线的产生来自电子与离子碰撞传能激发。此模型不仅能解释单一激发模型所能解释的实验现象,而且还能够很好地解释单一模型所不能解释的实验现象,低真空下紫外激光烧蚀铜诱导发光的机理与常压下相似,在此实验条件下可以更准确地揭示诱导发光的机理。     

通过飞秒泵浦探测技术研究PbS纳米颗粒的激发态瞬态动力学过程

利用飞秒泵浦探测技术研究了PbS半导体纳米颗粒复合的SiO₂溶胶凝胶薄膜的瞬态动力学过程。通过改变激发探测波长和激发光强度,研究引起PbS半导体纳米颗粒的非线性吸收的两种机制。当激发探测波长选在激子吸收峰附近(620nm)时,由于激子的饱和吸收引起的光致漂白,当激发波长选在激子能态的低能侧(753,800nm),同时观察到激子的饱和吸收和双激子效应引起的光致吸收。研究了激子的饱和吸收和双激子效应引起的激发态吸收随激发态电子-空穴对浓度的变化关系,表明双激子效应与载流子浓度有很大关系。在高激发强度下,双激子效应引起的诱导吸收远远大于激子跃迁引起的光致漂白,双激子效应在非线性吸收中起着决定性作用。     

超短脉冲照射下氟化锂的烧蚀机理及其超快动力学研究

研究了超短脉冲激光照射下LiF晶体的破坏机理及其超快动力学过程,利用扫描电镜和原子力显微镜等测试手段,观测了飞秒激光照射下LiF晶体的烧蚀形貌。利用烧蚀面积与激光脉冲能量的对数关系确定了LiF晶体的破坏阈值,并利用非线性玻璃棒展宽脉宽,得到了800nm激光作用下LiF破坏阈值对激光脉宽（50～1000fs）的依赖关系;利用抽运一探针超快探测平台,探测了LiF烧蚀过程中反射率的变化。采用雪崩击穿模型,并根据晶体材料反射率与材料的介电常量的依赖关系,通过数值计算,模拟了材料烧蚀阈值与脉宽的依赖关系及材料激发过程中反射率的变化关系。结果表明,理论结果与实验结果符合较好。讨论了飞秒激光照射下LiF晶体中导带电子数密度的变化规律,并解释了相应的实验结果。     

激光诱导玻璃内部金纳米颗粒的析出及光谱

使用钛宝石飞秒激光引发和热处理相结合，实现了在含有金离子的硅酸盐玻璃内部，有空间选择性地析出金纳米颗粒。对吸收光谱的研究表明，随着热处理温度的升高，吸收峰强度增大且红移；随着激光功率密度的增大，金纳米颗粒也增大。在特定的激光和热处理条件作用下，可以在玻璃内部有空间选择性的使金离子还原后聚集，形成金纳米颗粒，具有量子尺寸效应。改变激光功率和热处理温度可以控制所析出的金属纳米粒子的尺寸，从而实现多色显示，飞秒激光诱导金纳米颗粒具有稳定性，颜色具有持久性。     

Generation of Stable Near－infrared and Violet Femtosecond Pulses from a Self－mode－locked Ti：Sapphire Laser

ＧｅｎｅｒａｔｉｏｎｏｆＳｔａｂｌｅＮｅａｒ－ｉｎｆｒａｒｅｄａｎｄＶｉｏｌｅｔＦｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄＰｕｌｓｅｓｆｒｏｍａＳｅｌｆ－ｍｏｄｅ－ｌｏｃｋｅｄＴｉ：ＳａｐｐｈｉｒｅＬａｓｅｒ￥ＬＩＷｅｉｌｉａｎｇ；ＱＩＵＺｈｉｒｅｎ；ＰＥＮＧＷｅｎｊｉ...     

飞秒激光中高能质子的产生与加速的研究

为了探索飞秒激光与固体靶相互作用中高能质子的产生和加速机制,在超短超强激光装置“SILEX-I”上进行了飞秒激光与平面固体薄膜Cu靶的相互作用中高能质子空间分布、能谱和产额的实验研究。实验采用固体核径迹探测器CR39和Thomson离子谱仪相结合的方式,在固体靶背表面法线方向测量了质子空间分布、能谱和产额。实验结果表明：质子沿着靶背法线方向发射,质子空间分布呈圆环状,存在一定的立体角;质子在一定能量处出现截断;截断能量的大小与靶厚度有关。经分析,高能离子的产生和加速是多种作用机制共同作用的结果,其中静电场中的TNSA加速机制则占主导地位。     

飞秒激光中高能质子的产生与加速的研究

为了探索飞秒激光与固体靶相互作用中高能质子的产生和加速机制,在超短超强激光装置“SILEX-I”上进行了飞秒激光与平面固体薄膜Cu靶的相互作用中高能质子空间分布、能谱和产额的实验研究。实验采用固体核径迹探测器CR39和Thomson离子谱仪相结合的方式,在固体靶背表面法线方向测量了质子空间分布、能谱和产额。实验结果表明：质子沿着靶背法线方向发射,质子空间分布呈圆环状,存在一定的立体角;质子在一定能量处出现截断;截断能量的大小与靶厚度有关。经分析,高能离子的产生和加速是多种作用机制共同作用的结果,其中静电场中的TNSA加速机制则占主导地位。     

飞秒光脉冲在光子晶体光纤不同色散区产生超连续谱的数值分析

采用预测校正分步傅里叶方法数值模拟了飞秒光脉冲在光子晶体光纤中的非线性传输和超连续谱产生,分析了初始光脉冲的中心波长、峰值功率和光纤长度在光子晶体光纤正、反常色散区对超连续谱形状和带宽的影响。结果表明,当初始光脉冲的中心波长在光纤的反常色散区时,产生的超连续谱宽要远宽于正常色散区,但是光谱的平坦性较差;当光脉冲中心波长在靠近零色散波长的反常色散区且其他脉冲参数不变的情况下,存在一个产生宽且平坦的超连续谱的最佳峰值功率和最佳光纤长度。对于超连续谱系统的优化设计与实际应用具有参考意义。