碳纳米纤维负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

通过静电纺丝和碳化技术,将聚丙烯腈制备成碳纳米纤维并用于负载钯催化剂.扫描电镜(SEM)表征结果显示,碳化过程虽使部分纤维融合,但纤维结构保持良好;透射电镜(TEM)图显示,碳化过程中Pd原子有一定程度地聚集,形成了直径约为15nm的颗粒.催化结果表明,该催化剂对碘代芳烃和丙烯酸酯的Heck偶联反应具有良好的催化活性,生成物反式肉硅酸酯的产率较高;该催化剂至少可以重复使用5次（保持催化活性不变）,显示出良好的稳定性.     

植酸修饰聚乙烯醇纤维膜负载钯催化剂的制备及其性能研究

利用静电纺丝和交联技术,制备了植酸(PA)修饰聚乙烯醇(PVA)纤维膜负载钯催化剂.利用扫描电子显微镜(SEM)表征了纤维膜的微观结构;采用扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)分析了Pd催化中心在纤维膜上的分布;采用红外光谱研究了纤维膜的化学结构.Mizoroki-Heck偶联反应结果显示,植酸的引入可以提高纤维膜催化剂的催化活性;该催化剂对不同结构的碘代芳烃和丙烯酸酯都表现出良好的催化性能;而且该催化剂至少可以重复使用4次其活性基本保持不变.     

戊二醛改性交联壳聚糖纳米纤维膜负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

以壳聚糖(CS)为基体聚合物、聚甲基丙烯酸(PMAA)为共纺聚合物,通过静电纺丝和热交联技术制备了具有良好形貌和稳定性的交联壳聚糖/聚甲基丙烯酸(CS/PMAA)纳米纤维膜,然后采用戊二醛对纤维进行化学改性后用于负载钯催化剂.采用扫描电镜(SEM)表征纤维膜的微观结构;通过扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)和X-射线衍射仪(XRD)分析钯催化中心在纤维膜上的分布;采用红外光谱(FT-IR)表征戊二醛改性后纤维膜的化学结构变化;利用密度泛函理论(DFT)研究戊二醛改性对壳聚糖纤维膜与钯催化中心之间络合强度的影响.Sonogashira偶联反应催化结果显示,戊二醛改性有助于提高纤维膜负载钯催化剂的催化活性,且该催化剂在重复使用9次后,催化反应转化率和产率基本保持不变.     

Pt-Pd/阳极氧化不锈钢膜催化剂对挥发性有机物燃烧反应活性的研究

以阳极氧化工艺处理的不锈钢氧化膜为载体,负载活性组分Pt和Pd后制成催化剂用于催化氧化挥发性有机物(VOCs).考察了空速、进料浓度、反应温度等因素对催化剂活性的影响.结果发现经阳极氧化工艺制备的催化剂具有良好的催化活性,对甲苯、丙酮、乙酸乙酯等VOCs的处理转化率达到98%时的温度分别是240、270、320℃.在经1000℃的高温焙烧以后,发现催化剂在220℃即可使甲苯完全转化;并经过700h的寿命试验后,仍保持较高的催化活性.通过SEM对载体和催化剂的形貌进行了表征,结果发现经阳极氧化工艺处理的催化剂,其催化活性与其表面形成的氧化膜状态有关.     

钯纳米粒子@超顺磁性Fe3O4催化的Heck偶联反应

利用Fe3O4溶胶的正电荷特性,将络负离子PdCl 24-通过静电作用吸附在Fe3O4胶体粒子表面,以抗坏血酸(Vc)进一步将其还原,即得到负载有Pd金属团簇的Fe3O4胶体粒子(Pd0@Fe3O4).该超顺磁性Fe3O4载体负载的纳米Pd对Heck反应表现出良好的催化活性,且反应完毕后可简单地通过永久磁铁将催化剂从反应体系中分离,循环使用.研究表明,该催化剂在循环使用5次后反应活性没有明显下降,并对多种卤代芳烃的Heck偶联反应表现出优异的催化活性.     

SiO_2载体对二氯甲苯氨氧化钒磷复合氧化物催化剂性能的影响

制备了多孔硅胶(SiO_2)负载钒磷氧(VPO)催化剂VPO/SiO_2,用于催化3,4-及2,6-二氯甲苯氨氧化制备3,4-及2,6-二氯苯腈.实验结果显示,SiO_2载体可以提高VPO催化剂的活性.采用低温N_2吸附法、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、空气程序升温氧化(air-TPO)等技术对催化剂进行表征,探讨SiO_2载体提高VPO催化剂活性的原因.研究表明,SiO_2载体可以提高VPO催化剂的比表面积,使VPO由晶态向非晶态转变,更有利于活性物种的形成;同时强烈改善VPO催化剂的氧化还原性能,更有利于活性中心还原-氧化循环过程的完成,从而有利于其催化活性的提高.     

SO_4~(2-)_TiO_2-SnO_2、SO_4~(2-)_ZrO_2-SnO_2、SO_4~(2-)_SnO_2催化剂的制备与物性测试研究

制备了SO_4~(2-)/TiO_2-SnO_2、SO_4~(2-)/ZrO_2-SnO_2、SO_4~(2-)/SnO_2催化剂,对它们进行了部分物性测试,并测定了它们对酯化反应的催化活性.发现此类催化剂的酸性很强,远远超过SiO_2-Al_2O_3固体酸催化剂,对酯化反应具有良好的活性.红外光谱测定结果证明,SO_4~(2-)以双配位形式结合在催化剂金属离子上,未生成硫酸盐.同一组成的催化剂的活性与催化剂中的SO_4~(2-)％含量,脱附温度有较大的关系.     

正庚烷在铂铬催化剂上的重整反应

以r-Al2O3为载体用浸渍法制备了铂铬重整催化剂。在微型反应器上,用正庚烷的重整反应考察了上述催化剂的活性,探讨了催化活性与催化剂各组份配比之间的关系,发现铂铬原子比为1∶1的芳构活性,在较高温度下,优于单铂催化剂,显示出良好的催化重整活性。     

表面分散型氧化锰/TiO_2基纳米片层吸附-光催化联用处理高浓度结晶紫

以Mn(NO_3)_2为锰源,采用水热法制备了表面分散型氧化锰/TiO_2基纳米片层(Mn-TNS),并通过对高浓度结晶紫溶液的处理,评价了所制催化剂的吸附能力及光催化性能.Mn/Ti复合摩尔比为3.0%时,样品的吸附能力和光催化活性最高,通过Langmuir等温吸附模型拟合出的单层最大吸附量高达71.4mg/g.采用吸附-光催化降解联用的方法处理80mg/L结晶紫,3.0%Mn-TNS样品显示出良好的稳定性和循环再生能力.     

固定床催化条件下对二甲苯与γ-丁内酯反应的研究

着重研究了固定床催化条件下对二甲苯与γ-丁内酯连续流动反应的催化活性和选择性.在对几类不同固体酸催化剂考评的基础上,选择H-Beta分子筛为催化剂并考察了反应温度、氮气流量、液体进样量、催化剂的焙烧温度等因素对反应的影响以及催化剂的再生稳定性和导致催化剂失活的主要因素.实验结果表明,H-Beta分子筛对此反应有较高的催化活性和选择性,与γ-丁内酯有关的副反应可能是导致催化剂失活的主要因素,但是失活后的催化剂可直接在固定床中通入空气灼烧反复活化再生,避免了以往液体酸催化中催化剂的一次性使用问题,为该反应今后的工业化应用提供了有用的信息.     

核壳Fenton催化剂CuFe_2O_4@PDA-Cu的制备、表征及其活化H_2O_2降解染料的性能

为得到新型高效多相催化剂,有效去除废水中的染料,以Cu(Ac)_2与CuFe_2O_4@PDA为原料制备了催化剂CuFe_2O_4@PDA-Cu.通过IR、XRD、XPS、UV-Vis、DRS技术对催化剂的性能进行了表征,考察了温度、H_2O_2用量、催化剂用量、pH值、盐等对催化活性的影响.利用HPLC测定降解产物,采用自由基捕获和抑制实验进行机理验证,发现催化剂是核壳结构.温度升高、pH值升高、H_2O_2和催化剂用量的增加均有利于提高催化活性;氯化物、硫酸盐、硝酸盐和磷酸盐不影响催化效果,溴化物和亚硝酸盐降低了催化效果.得到的最优降解条件为:T=30℃,催化剂用量10mg·L~(-1),pH=9,过氧化氢用量10mmol·L~(-1),染料浓度30mg·L~(-1).最优条件下催化剂可循环使用4次以上;甲基橙、茜素红和罗丹明B的去除率为100%;染料R0213、O0118和B0115的去除率大于60%.降解产物有草酸、马来酸和CO_2.甲基橙、茜素红和罗丹明B降解后COD_(Mn)=2~4mg·L~(-1).水杨酸捕获·OH生成2.5-二羟基苯甲酸,叔丁醇抑制染料降解.结果表明,催化剂可活化H_2O_2产生·OH,·OH攻击染料分子开环降解直至矿化.该研究为开发高效多相催化剂,有效去除废水中的染料提供了科学依据.     

二氧化锰催化水解3-氰基吡啶生成烟酰胺

以高锰酸钾原料经氧化还原反应制备的二氧化锰为催化剂,催化3-氰基吡啶水解生成烟酰胺的反应。该类催化剂具有很高的催化活性和选择性,催化反应最高收率达到了99.57%,且几乎没有烟酸副产物。X-衍射图谱和IR图谱显示了该类催化剂的催化活性与它们的晶体结构及其表面的结合水有关     

四氯化碳与二甲基亚砜制备新型碳材料

报道了在固体KOH及相转移催化剂作用下 ,四氯化碳与二甲基亚砜 (DMSO)发生一种新颖碳化反应 ,生成棕色的富碳材料 .该富碳材料在 70 0℃下加热分解 ,提纯后得到直径为 30～ 80nm的多孔碳粒子 .该碳材料比表面积为 4 30m2 ·g-1,平均孔径为 2 .6× 10 -9m ,其结构中同时含有sp2 与sp3 杂化的碳原子     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研究

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。 更多还原     

气相法二氧化硅负载胺-钯配合物的制备及对Heck反应催化性能的研究

以气相法二氧化硅为载体,链状胺和环胺为功能化试剂,制得一系列二氧化硅-胺基复合载体,通过配位反应得到二氧化硅负载胺-钯（Ⅱ）配合物,进一步还原得到二氧化硅负载胺-钯（0）配合物．采用IR、XRD、XPS、ICP技术对配合物进行表征,并研究了配合物的制备、反应条件以及配体差异对其催化碘苯与丙烯酸的Heck反应的性能．结果表明,该类催化剂在较低的温度下（70～90℃）即可较好地催化该反应,生成反式产物;还原后催化剂具有更好的催化活性和良好的重复使用性能;具有链状胺基配体的催化剂随着N原子数目的增加,催化活性呈上升趋势,而具有环状胺基配体的催化剂活性明显低于前者．     

酯化反应固体杂多酸(盐)催化剂研究进展

固体杂多酸(盐)催化剂以其强酸性、高催化活性、高选择性和对环境友好等优点被誉为新一代催化剂．本对固体杂多酸(盐)催化剂在酯化反应中的应用研究与进展进行了综述．     

一锅法制备铋基催化剂在乙炔氢氯化反应中催化性能的研究（英文）

本文采用一锅法(PM)和等体积浸渍法(IM)制备了铋基催化剂并考察了PM的制备条件对催化剂的影响.使用固定床反应器对催化剂进行评价.结果显示,PM催化剂具有较好的催化活性,此时的制备条件如下:反应温度为160?C,反应时间为2 h.对催化剂进行XRD,BET,EDS和SEM等表征,结果表明,PM催化剂具有微球形貌,提供丰富的孔道结构,较大的比表面积和更多的活性位点,改善了催化剂的催化性能.除此之外,反应中积碳可能是导致铋基催化剂失活的一个原因.     

壳聚糖接枝苯并18-冠-6负载氯化钯催化氢化对硝基苯胺的研究

用苯并18 冠6 与壳聚糖接枝,再负载氯化钯,制成非均相负载型钯催化剂(CCTS B 18 C 6 Pd),并对该催化剂进行了X 射线光电子能谱(XPS)表征.将其用于对硝基苯胺的催化氢化反应,实验结果表明,催化剂表现出较好的催化活性,对苯二胺的产率较高,且催化剂易与产物分离.同时研究了反应时间及催化剂中钯含量、温度、底物浓度等因素对催化氢化对硝基苯胺的影响,考查了催化剂的稳定性.在甲醇溶剂中,温度20 ℃,催化剂中钯的含量为0.004 g,底物浓度为0.025 g·mL-1时,对苯二胺的产率达到99.9%.     

基于三氯化镧和三氯化铈/正丁基锂体系催化聚合苯乙炔

分别采用三氯化镧和三氯化铈为主催化剂,以正丁基锂(n-BuLi)为助催化剂,分别在DMF和乙醇溶剂中探讨了苯乙炔的聚合研究,考察了聚合温度、Li/La、Li/Ce摩尔比等因素对聚合反应的影响。结果表明,三氯化镧/正丁基锂和三氯化铈/正丁基锂体系催化苯乙炔聚合显示了一定的催化活性。除