碳纳米纤维负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

通过静电纺丝和碳化技术,将聚丙烯腈制备成碳纳米纤维并用于负载钯催化剂.扫描电镜(SEM)表征结果显示,碳化过程虽使部分纤维融合,但纤维结构保持良好;透射电镜(TEM)图显示,碳化过程中Pd原子有一定程度地聚集,形成了直径约为15nm的颗粒.催化结果表明,该催化剂对碘代芳烃和丙烯酸酯的Heck偶联反应具有良好的催化活性,生成物反式肉硅酸酯的产率较高;该催化剂至少可以重复使用5次（保持催化活性不变）,显示出良好的稳定性.     

戊二醛改性交联壳聚糖纳米纤维膜负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

以壳聚糖(CS)为基体聚合物、聚甲基丙烯酸(PMAA)为共纺聚合物,通过静电纺丝和热交联技术制备了具有良好形貌和稳定性的交联壳聚糖/聚甲基丙烯酸(CS/PMAA)纳米纤维膜,然后采用戊二醛对纤维进行化学改性后用于负载钯催化剂.采用扫描电镜(SEM)表征纤维膜的微观结构;通过扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)和X-射线衍射仪(XRD)分析钯催化中心在纤维膜上的分布;采用红外光谱(FT-IR)表征戊二醛改性后纤维膜的化学结构变化;利用密度泛函理论(DFT)研究戊二醛改性对壳聚糖纤维膜与钯催化中心之间络合强度的影响.Sonogashira偶联反应催化结果显示,戊二醛改性有助于提高纤维膜负载钯催化剂的催化活性,且该催化剂在重复使用9次后,催化反应转化率和产率基本保持不变.     

植酸修饰聚乙烯醇纤维膜负载钯催化剂的制备及其性能研究

利用静电纺丝和交联技术,制备了植酸(PA)修饰聚乙烯醇(PVA)纤维膜负载钯催化剂.利用扫描电子显微镜(SEM)表征了纤维膜的微观结构;采用扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)分析了Pd催化中心在纤维膜上的分布;采用红外光谱研究了纤维膜的化学结构.Mizoroki-Heck偶联反应结果显示,植酸的引入可以提高纤维膜催化剂的催化活性;该催化剂对不同结构的碘代芳烃和丙烯酸酯都表现出良好的催化性能;而且该催化剂至少可以重复使用4次其活性基本保持不变.     

基于生物模板法的钯纳米颗粒制备及其催化性能的研究

利用淀粉样蛋白纤维为生物模板合成了尺寸均匀且分散性较好的金属钯纳米颗粒.原子力显微镜的测试表明,钯纳米颗粒的平均粒径大小为(12.8±0.5)nm.利用X射线光电子能谱对钯纳米颗粒/胰岛素进行化学组分表征,最后将钯纳米颗粒/胰岛素催化剂应用于Suzuki交叉偶联催化反应以及过氧化氢的检测.实验结果表明,生物模板制备的钯纳米颗粒催化剂具有高效的催化性能,可用于多种铃木交叉偶联反应,并能很好地检测低浓度的过氧化氢溶液.     

铁掺杂氮化碳的制备及其可见光催化性能

以尿素和硝酸铁为原料,采用浸渍法制备了不同Fe掺杂量的氮化碳复合催化剂,通过X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱等分析手段对催化剂进行了表征.结果表明,Fe的引入并未改变氮化碳的石墨相结构,且有效降低了氮化碳催化剂的禁带宽度,拓宽了催化剂对可见光的响应范围,提高了催化剂对可见光的利用率.光催化降解甲基橙(MO)的结果表明,不同Fe掺杂量复合催化剂的光催化活性明显优于单纯的氮化碳催化剂,其中以硝酸铁与氮化碳质量比为15%的掺杂量为最佳,反应6h降解率达到81.7%,4次循环使用后,催化剂稳定性较好.此外,该体系的光催化机理研究表明,O·-2是光催化体系中的主要活性物种.     

助剂对负载型镍催化剂催化性能的影响

应用XRD、TPR和催化活性评价手段,考察了助剂对CH4与CO2重整制合成气的负载型Ni催化剂的最大分散量和其催化性能的影响.实验结果表明,在反应温度为750 ℃和空速为2500 h-1下,NiO载量为14%NiO/γ-Al2O3催化剂具有最佳的反应性能,NiO在γ-Al2O3表面上最大分散量为0.238 g NiO/gγ-Al2O3(相当于0.112 g NiO/100 m2γ-Al2O3),其最大分散量随MgO、La2O3助剂的添加不同程度地增大;助剂能影响负载型Ni催化剂的催化性能,MgO、La2O3的添加对改善Ni催化剂的重整活性和抗积炭能力有明显效果.     

爆米花衍生氮掺杂纳米碳的制备及其电化学性能研究

纳米碳材料被广泛应用于能量存储和催化等领域, 但简便而有效地制备高性能碳材料仍是一个挑战. 本文采用微波法制备爆米花, 经过预碳化、KOH活化后得到高比表面积和高微孔率的氮掺杂纳米碳材料, 并利用SEM、TEM、XRD、Raman、XPS和N2物理吸附表征材料的结构和组成, 并将其用作超级电容器电极材料. 结果表明: 活化样品由于具有发达的孔结构和合适的氮含量而具有优异的电化学性能; 在0.2A?g-1的电流密度下, 比电容高达214F?g-1; 当电流密度20A?g-1时, 其倍率性能保持65%.     

气相法二氧化硅负载胺-钯配合物的制备及对Heck反应催化性能的研究

以气相法二氧化硅为载体,链状胺和环胺为功能化试剂,制得一系列二氧化硅-胺基复合载体,通过配位反应得到二氧化硅负载胺-钯（Ⅱ）配合物,进一步还原得到二氧化硅负载胺-钯（0）配合物．采用IR、XRD、XPS、ICP技术对配合物进行表征,并研究了配合物的制备、反应条件以及配体差异对其催化碘苯与丙烯酸的Heck反应的性能．结果表明,该类催化剂在较低的温度下（70～90℃）即可较好地催化该反应,生成反式产物;还原后催化剂具有更好的催化活性和良好的重复使用性能;具有链状胺基配体的催化剂随着N原子数目的增加,催化活性呈上升趋势,而具有环状胺基配体的催化剂活性明显低于前者．     

N,B,Fe-TiO_2催化剂的制备及其可见光催化性能

通过水热方法分别制备了N,B,Fe二元素掺杂和三元素掺杂的TiO2催化剂,并对各样品进行X射线衍射(XRD),紫外-可见漫反射(DRS),N2等温吸脱附、FT-IR等表征.制得的催化剂形貌为颗粒状,晶型主要以锐钛矿相为主,掺杂不影响催化剂的晶型,三元素掺杂TiO2催化剂具有较大的比表面积(220.1m2·g-1),三元素掺杂TiO2催化剂的禁带宽度为2.6eV.降解罗丹明B染料实验结果表明,N,B,Fe三元素掺杂的TiO2催化剂在400nm以上的可见光区有明显吸收,2h内降解率可达70.6%.分析表明,N,B的掺杂,减小了TiO2的带隙,Fe的掺杂,降低了光生电子和空穴复合的几率,三元素掺杂产生了协同效应,共同提高了TiO2在可见光的光催化效率.     

铂重稀土催化剂的催化性能

本文报导了铂重稀土催化剂的吸附性能和磁性,研究了几个典型化合物在铂镝、铂钬、铂钇催化剂上的脱氢、芳构、异构性能和铂铥、铂镝等催化剂的稳定性。结果表明,铂重稀土催化剂的活性和稳定性优于单铂催化剂。     

亲油性纳米ZSM-5分子筛的制备及其对碳氢燃料的催化性能

采用不同链长的有机硅烷作为表面修饰剂,在正庚烷/正丁醇中利用溶剂热合成法制备得到亲油性纳米ZSM-5分子筛.通过有机硅烷与氧化物晶种表面的羟基作用,其长链化学键合到晶种表面,形成保护层,既抑制了氧化物颗粒间的团聚,又控制了纳米ZSM 5的粒径.所制备的纳米ZSM-5平均粒径为20～70 nm,且粒径随着有机硅烷碳链长度的降低而逐渐减小.添加一定量的该纳米ZSM-5到碳氢燃料模型化合物正十二烷中,在管式反应器中（550 ℃,4 MPa）考察催化裂解行为,结果表明该亲油性纳米ZSM-5分子筛能有效催化正十二烷裂解,其裂解转化率相对于热裂解明显提高,且转化率的提高随着有机硅烷碳链长度的降低而逐渐增大,其中丙基三甲氧基硅烷修饰的ZSM-5使正十二烷的裂解转化率相对于热裂解提高了115%.     

La1-xNdxSrCoO4催化剂的合成及其催化性能

采用聚丙烯胺溶胶-凝胶法制备了类钙钛矿La1-xNDxSrCoO4(x=0.1～0.9)复合氧化物催化剂,考察了其对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD、IR和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备的样品均具有K2NiF4型结构,适量Nd2O3的加入增加了LaSrCoO4的催化活性,使LaSrCoO4催化剂粒度变小、晶格畸变率变大及与氧的结合能力减弱,从而有利于CO和C3H8氧化活性的提高.     

纳米氧化锌粉体的制备及其性能表征

以Zn(NO3)2 、酒石酸、H2C2O4为原料,采用络合沉淀法合成了纳米级ZnO粉体,并对产品结构性能进行了表征,所得ZnO粉体平均粒径48nm,分散性好、收率高。     

负载型镍催化剂的抗积炭性能

初步研究负载型镍催化剂在ＣＨ４与ＣＯ２转化制合成气中的抗积炭性能。实验结果表明，ＭｇＯ，Ｌａ２Ｏ３的添加可改善ＮｉＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的抗积炭性能和稳定性。催化剂表面ＣＯ的歧化反应是导致积炭的原因之一。     

聚苯硫醚超细纤维导热复合材料的制备及其性能

采用模板法,以聚苯硫醚(PPS)超细纤维的三维网状结构为骨架,分别填充炭黑(CB)和乙炔黑(ACET)两种高导热填料,以PE蜡粉(PEW)为黏结剂,通过喷涂和热轧,使填料均匀分散在PPS超细纤维空隙之间,制得柔性PPS超细纤维导热复合材料.通过扫描电子显微镜(SEM)对其形貌进行表征,并研究了导热填料种类、含量与分散状态对PPS超细纤维导热复合材料的导热性能、热稳定性、力学性能、导电性能和透气性的影响.实验结果表明:以PEW分别与CB和ACET混合填充,能有效增强两种填料分散性,显著提高复合材料的导电、导热性能,且CB@PEW/PPS和ACET@PEW/PPS复合材料在300℃以下均无明显形变,透气率则均随着填料含量的增大而减小,CB@PEW/PPS复合材料的拉伸强度则随填料含量的增大呈先增大后减小趋势.在无脱粉现象发生的前提下,CB@PEW/PPS复合材料的导热性和热稳定性较好,ACET@PEW/PPS的透气性和导电性较好.     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。 更多还原     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研究

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。     

梳状聚醚磁性三相催化剂的合成及其催化性能研究

以表面经偶联剂修饰的γ－Fe2O3为载体，通过聚[β－氯乙基缩水甘油醚]分别与乙二醇单甲醚和一缩二乙二醇单甲醚的醇钠盐反应，合成了两种磁性梳状聚醚三相相转移催化剂，研究了它们在碘代、二氯卡宾对双键加成和混合醚制备反应中的催化活性。结果表明，这类磁性催化剂在机械搅拌下易于均匀分散在水中，静置下自身能快速凝聚沉降，并具有良好的催化活性和重复使用性能。     

新型纳米锰氧化物的制备及其染料吸附性能

选用Mn(CH3COO)2.4H2O为前体,以十八烯为溶剂,在表面活性剂油酸和油胺存在时,在高温条件下通过"一锅法"制得类四角星形状MnO纳米粒子,利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)等手段对样品的尺寸、形貌及结构进行了表征.结果显示,通过调节表面活性剂的浓度可制得50~100 nm的纳米粒子,并且尺寸可控、粒径均一.该MnO纳米粒子经部分氧化后不仅保持类四角星的形状,且它对亚甲基蓝的吸附性能远优于商用的MnO2.     

铁氮共掺杂碳纤维基复合碳材料的制备及其氧还原反应催化性能研究

以聚丙烯腈(PAN)和石墨化氮化碳(g-C3N4)共同作为碳/氮前驱体材料,醋酸亚铁作为铁源,利用静电纺丝技术结合高温热解法制备了系列铁氮共掺杂的碳纤维基复合碳材料(Fe-N-CFC),研究了PAN和g-C3N4的质量配比对所制得的催化剂样品的形貌结构及其氧还原反应(ORR)催化性能的影响.优化组成的Fe-N-CFC-2材料对ORR的半波电势和极限电流分别为-0.04 V和4.32 mA·cm~(-2),与商业Pt/C催化剂活性接近,而其抗甲醇性能和ORR催化稳定性明显优于Pt/C,是一种有应用潜力的ORR催化剂.