分子整流器整流特性的键桥调控效应

利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法,研究了基于同一分子在不同空间构型下形成的三个不同分子器件的电子输运特性及整流效果. 研究表明:旋转中间苯环(键桥——π桥),能明显改变整流效果,这是因为改变了分子轨道的离域性,这一发现说明通过改变键桥的空间取向能有效地调控分子整流器的整流性质,这对于设计新型分子整流器有重要意义. 关键词： 分子整流器 键桥 密度泛函理论 非平衡格林函数     

基于石墨烯电极的齐聚苯乙炔分子器件的整流特性

以齐聚苯乙炔分子为研究对象,采用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的第一性原理方法,对基于石墨烯电极的齐聚苯乙炔分子器件整流特性进行了研究,系统地分析了官能团对分子器件整流特性的影响.通过研究发现,官能团对齐聚苯乙炔分子器件整流特性影响显著,当添加失电子官能团氨基(NH_2)时出现正向整流,添加得电子官能团硝基(NO_2)时出现反向整流,当同时添加氨基和硝基官能团时,会出现正反向整流交替现象,研究结果表明通过添加不同类型的官能团能有效控制分子整流器的整流特性.     

基于石墨烯电极的蒽醌分子器件开关特性

研究了基于石墨烯电极的蒽醌分子器件的开关特性.分别选取了锯齿型和扶手椅型的石墨烯纳米带作为电极,考虑蒽醌基团在氧化还原反应下的两种构型,即氢醌(HQ)分子和蒽醌(AQ)分子,构建了双电极分子结,讨论了氧化还原反应和不同的电极结构对蒽醌分子器件开关特性的影响.研究发现,无论是锯齿型石墨烯电极还是扶手椅型石墨烯电极,HQ构...     

异构二芳基乙烯分子结低偏压电导机制的第一性原理研究

本文用结合密度泛函理论的非平衡格林函数方法研究了具有开环和闭环两种同分异构体的二芳基乙烯衍生物分子的结构-特性关系. 该功能分子通过末端的吡啶基团连接到取向沿(111)方向的金电极. 计算结果表明,异构体分子结的不同低偏压电导主要是由于它们具有不同的电子结构. 两种构型分子结的低偏压导电都主要来自于电子隧穿最低未占据分子轨道(LUMO). 由于具有扩展的单双键交替共轭结构,闭环构型分子具有更好的导电通道. 通过计算分子结在平衡状态下的电子转移,可发现更多电子转移到闭环构型分子,导致了其LUMO能量更靠近费米能级,从而有利于低偏压下的导电性能. 结果有助于理解二芳基乙烯分子及其衍生物分子的低偏压电导机制,也为设计更高性能的同类分子开关提供理论依据.     

拓扑石墨烯电极分子器件输运特性

利用密度泛函理论结合非平衡格林函数方法,研究了不同拓扑能带结构的石墨烯电极分子器件输运特性.结果表明器件导通电压与电极禁带宽度正相关,同时器件在输运过程中表现出负微分电阻特性,峰谷电流比可达2697.分析认为器件导通源自于偏压升高过程中两电极能带匹配.器件负微分电阻特性源自于偏压升高过程中两电极能带交错.散射态分析表明,能带匹配后散射态分布较为离域,有利于电子通过器件.能带交错后散射态局域于电极处,表明电子输运受到抑制.     

富勒烯C32分子器件结构和传导特性的理论研究

利用基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法对富勒烯C32分子及在C32的距离最远的两个碳原子处外接Li电极的C32分子器件进行了电子结构、电子传输性质的研究。设计了C32笼内嵌入Mg原子,外接Li电极的分子器件。通过计算,得出了两个分子器件的电子传输谱,分析了他们的电子结构和电子输运特性。说明了C32分子器件的电子传输主要集中于C32分子的壳表上,并且分子球的内侧和外侧的电子传输相近似。在C32分子内部嵌入Mg原子后,分子器件的电子传输仍主要集中在分子表面上,但在系统Mg@C32中,表面内侧的电子传输要比表面外侧的电子传输强。通过比较,结果表明两种富勒烯分子的电子传输性能顺序为Mg@C32>C32。     

硼氮原子取代掺杂对分子器件负微分电阻效应的影响

利用基于非平衡格林函数和密度泛函理论相结合的第一性原理计算方法,研究了硼氮原子取代掺杂对三并苯分子电子输运性质的影响.计算结果表明,三并苯分子器件的电流在特定偏压区间内随电压的增加而减小呈现出负微分电阻效应,电流的峰谷之比高达5.12.用硼原子或者氮原子取代分子的中心原子后,器件0.8V以内的电流明显增加,但是负微分电阻效应减弱,相应的电流峰谷比分别降至3.83和3.61.分析认为,输运系数在特定偏压下的移动是器件负微分电阻效应的主要成因.核外电子数的差异导致硼氮原子掺杂取代可以使器件轨道及其透射峰分别向高能方向或者低能方向移动从而有效地调控了器件的低偏压下的电子传输能力和负微分电阻效应.     

Au-Si_(60)-Au分子结电子输运性质的理论计算

运用密度泛函理论对Si60团簇的结构进行几何优化,得到基态结构是一个直径为1.131 nm,平均键长为0.239 nm,分子最低未占据轨道与最高占据轨道能量差即能隙值为0.72 eV,具有C1点群的空心笼状结构.然后把它与两半无限的Au(100)-4×4电极相连构成Au-Si60-Au三明治结构分子结点,运用密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法对其电子输运性质进行了第一性原理计算.当两电极的距离为1.74 nm时,分子结点的平衡电导为1.93G0(G0=2e2/h),然后在-2.0—2.0 V的电压范围内,计算了不同电压下的电导与电流,得到其I-V曲线成近线性关系,从分子前线轨道与透射谱分析了Si60分子的电子输运特性,讨论了电荷转移量与电导之间的关系.     

石墨烯电极弯折对2-苯基吡啶分子器件负微分电阻特性的调控和机理

采用非平衡格林函数结合密度泛函理论探讨了以锯齿型石墨烯纳米带为电极、2-苯基吡啶分子为中心区的分子器件电子输运性质.分析I-V特性及透射谱随偏压的变化表明,电极弯折能够调控器件负微分电阻特性,使器件峰值电压(V_p)减小、电流峰谷比(PVR)增大,当电极弯折角度为15°时,器件获得低峰值电压(0.1 V)、高电流峰谷比(12.84)的负阻特性.平衡态下器件的透射谱、态密度、散射态实空间分布图及投影态密度解释了器件负阻特性被调控源于电极弯折使器件中心分子与电极间的波函数交叠发生变化,导致两者间耦合减弱.弱耦合下外加偏压后,器件的透射系数因能级移动和偏压的变化而产生大幅波动,使器件在低偏置电压处即出现大的透射系数,产生峰值电流I_p,降低了器件的V_p,且增大了PVR值,其所获得的低V_p、高PVR的负阻特性在低功耗分子电子领域具有潜在的应用前景.     

端基对分子器件整流性质的影响

利用基于非平衡Green函数加密度泛函理论的第一原理方法,研究了以S(Se)为端基的三并苯环分子夹在两半无限长的Au电极之间构成双探针系统的输运特性,发现体系具有较好的整流效应,最大整流系数达到6;用H取代右端同一位置的一个S（Se）,整流行为明显减弱.分析认为,这种整流是由于分子两端与电极的耦合不对称,使正负偏压下分子能级的移动和空间轨道分布不同所致.比较而言,S端基与电极的耦合导致的整流比Se强.     

端基对分子器件整流性质的影响

利用基于非平衡Green函数加密度泛函理论的第一原理方法,研究了以S(Se)为端基的三并苯环分子夹在两半无限长的Au电极之间构成双探针系统的输运特性,发现体系具有较好的整流效应,最大整流系数达到6;用H取代右端同一位置的一个S（Se）,整流行为明显减弱.分析认为,这种整流是由于分子两端与电极的耦合不对称,使正负偏压下分子能级的移动和空间轨道分布不同所致.比较而言,S端基与电极的耦合导致的整流比Se强. 关键词： 电子输运 整流行为 非平衡Green函数方法     

Torsion angle dependence of the rectifying performance in molecular device with asymmetrical anchoring groups

Using first-principles density functional theory and nonequilibrium Green's function formalism, we investigate the effect of torsion angle on the rectifying characteristics of 4′-thiolate-biphenyl-4-dithiocarboxylate sandwiched between two Au(111) electrodes. The results show that the torsion angle has an evident influence on rectifying performance of such devices. By increasing the dihedral angle between two phenyl rings, namely changing the magnitude of the intermolecular coupling effect, a different rectifying behavior can be observed in these systems. Our findings highlight that the rectifying characteristics are intimately related to dihedral angles and can provide fundamental guidelines for the design of functional molecular devices.     

Effect of crystallographic orientations on transport properties of methylthiol-terminated permethyloligosilane molecular junction

The understanding of the influence of electrode characteristics on charge transport is essential in the field of molecular electronics. In this work, we investigate the electronic transport properties of molecular junctions comprising methylthiol-terminated permethyloligosilanes and face-centered crystal Au/Ag electrodes with crystallographic orientations of (111) and (100), based on the ab initio quantum transport simulations. The calculations reveal that the molecular junction conductance is dominated by the electronic coupling between two interfacial metal-S bonding states, which can be tuned by varying the molecular length, metal material of the electrodes, and crystallographic orientation. As the permethyloligosilane backbone elongates, although the σ conjugation increases, the decreasing of coupling induced by the increasing number of central Si atoms reduces the junction conductance. The molecular junction conductance of methylthiol-terminated permethyloligosilanes with Au electrodes is higher than that with Ag electrodes with a crystallographic orientation of (111). However, the conductance trend is reversed when the electrode crystallographic orientation varies from (111) to (100), which can be ascribed to the reversal of interfacial coupling between two metal-S interfacial states. These findings are conducive to elucidating the mechanism of molecular junctions and improving the transport properties of molecular devices by adjusting the electrode characteristics.     

分子电子学器件研究进展一瞥

文章综述了作为硅半导体CMOS器件的下一代电子学器件——分子电子学器件的研究进展.介绍了分子电子学器件的原理,分子电子学器件的理论与实验分歧的解决情况,分子电子学器件涉及的诸多量子力学效应,以及在分子晶体管研究上实验和理论的最新成果.     

官能团对分子器件电输运特性的影响

以4,4′-二巯基联苯分子为研究对象,利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论,研究了官能团氨基和硝基对分子的电子结构以及分子结电输运性质的影响. 计算结果表明,在分子的不同位置添加同一类官能团氨基会使分子的电子结构发生变化,从而影响分子结的电输运性质. 而在分子的同一位置添加不同类型的官能团氨基和硝基则对分子间的相互作用有着显著影响,会使分子发生转动,从而改变分子的几何结构和电子结构,影响分子结的电输运特性. 并且发现随着分子的转动,添加官能团硝基时分子会呈现出记忆功能. 关键词： 官能团 电子输运 分子电子学     

Defect engineering on the electronic and transport properties of one-dimensional armchair phosphorene nanoribbons

We investigate the electronic and transport properties of one-dimensional armchair phosphorene nanoribbons(APNRs) containing atomic vacancies with different distributions and concentrations using ab initio density functional calculations. It is found that the atomic vacancies are easier to form and detain at the edge region rather than a random distribution through analyzing formation energy and diffusion barrier. The highly local defect states are generated at the vicinity of the Fermi level, and emerge a deep-to-shallow transformation as the width increases after introducing vacancies in APNRs.Moreover, the electrical transport of APNRs with vacancies is enhanced compared to that of the perfect counterparts. Our results provide a theoretical guidance for the further research and applications of PNRs through defect engineering.     

单壁碳纳米管吸附氧分子的电子输运性质理论研究

用基于第一性原理的密度泛函理论和非平衡态格林函数方法对(4,4)单壁碳纳米管及其吸附氧气分子情况下的平衡态和非平衡态电导性质进行了研究. 发现在小于2 V的偏压下,系统对电压的增加呈现两种不同增长速率的电流响应,其中电压小于1.1 V时电流增加速率较大;而当电压大于该值后,电流对电压增加速率变缓. 吸附的氧分子提供双重的作用,一方面氧分子提供的能级有利于电子隧穿中心散射区;另一方面氧分子的电子态会破坏碳管的平移对称性,从而降低电子对系统的透射能力. 关键词： 单壁碳纳米管 氧分子吸附 电子输运 非平衡态格林函数