微波在柴油机滤烟器催化再生中的应用 Ⅱ.滤烟器在含氧气氛中的微波加热催化再生

采用柴油机台架装置及微波加热装置,考察了柴油机催化滤烟器的微波加热再生效应．结果表明,过滤体上捕集的碳烟量对催化滤烟器在氧气中的微波加热燃烧再生至关重要,只有捕集的碳烟量超过某一下限值,滤烟器上的碳烟才有可能被微波加热至起燃温度; 但碳量也不可超过一上限值,否则滤烟器的微波加热催化再生可能失去控制,碳烟急剧燃烧产生的热量将使过滤基质烧结． 此碳烟上下限再生窗口随催化剂活性的差异而有所改变． 研究中还发现,在再生过程中,产物中ＣＯ和ＣＯ２ 的比率有较大波动．     

微波在柴油机滤烟器催化再生中的应用：Ⅱ.滤烟器在含氧气氛中的微波加热 ？

采用柴油机台架装置及微波加热装置,考察了柴油机催化滤烟器的微波加热再生效应。结果表明,过滤体上捕集的碳烟量对催化滤烟器在氧气中的微波加热燃烧再生至关重要只有捕集的碳烟量超过某一直限值,滤烟器上的碳烟才有可能被微波加热至起燃温度;但碳量也不可超过一上限值,否则滤烟器的微波加热催化再生可能失去控制,碳烟急剧燃烧产生的热量将使过滤基质烧结。     

微波在柴油机滤烟器催化再生中的应用 Ⅰ.滤烟器在氮气中的微波加热温升行为

利用柴油机台架装置及微波加热装置考察了柴油机催化滤烟器的微波加热温升效应． 结果表明,过滤体上捕集的烟碳量对催化滤烟器在氮气中的微波加热温升至关重要,烟碳量的微小增加,可引起滤烟体温度的显著升高． 另外,当微波加热过程中隔离氧气时,滤烟体上出现了明显的金属氧化物催化剂被碳还原的现象．     

微波在柴油机滤烟器催化再生中的应用：Ⅰ.滤烟器在氮气中的微波加热温 …

利用柴油机台架装置及微波加热装置考察了柴油机催化滤烟器的微波加热温升效应。结果表明,过滤体上捕集的烟碳量对催化滤烟器在氮气中的微波加热温升至关重要,烟碳量的微小增加,可引起滤烟体温度的显著升高。另外,当微波加热过程中隔离氧气时,滤烟体上出现了明显的金属氧化物催化剂被碳还原的现象。     

柴油机烟碳的微波加热燃烧 Ⅰ．柴油机烟碳的介电性能与微波加热特征

本文讨论了将新颖的微波加热技术应用于柴油机烟碳燃烧的可行性。通过研究柴油机烟碳和商品碳黑的组成和结构与介电性能的关系，以及观察它们在微波场中的加热和燃烧行为，发现柴油机烟碳的介电性和损耗性很适宜于使用微波进行加热燃烧。实验结果表明，在含氧量为１０％的模拟排气条件下，当微波入射功率逐渐增至９００Ｗ时，可使柴油机烟碳的烧却率达５０％。文中亦考察了一次燃烧产物中ＣＯ_２摩尔分率在燃烧过程中的变化。     

柴油机烟碳的微波加热燃烧

本文讨论了将新颖的微波加热技术应用于柴油机烟碳燃烧的可行性。通过研究柴油机烟碳和商品碳黑的组成和结构与介电的关系，以及观察它们在微波场中的加热和燃烧行为，发现柴油机烟碳的介电性和损耗性很适宜于使用微波进行加热燃烧。实验结果表明，在含氧量为１０％的模拟排气条件下，当微波入射功率逐渐增至９００Ｗ时，可使柴油机的烧却率达５０％。文中亦考察了一次燃烧产物中ＣＯ２摩尔分离在燃烧过程中的变化 。     

柴油机烟碳的微波加热燃烧Ⅱ.载体陶瓷材料的影响

本文讨论了柴油机滤烟器基体材料堇青石和常用载体涂层材料对柴油机烟碳微波加热燃烧的影响。实验结果表明，陶瓷材料，尤其是滤烟器基体材料对微波的吸收能力远远低于柴油机烟碳。因此，当二者共存时，床层的温升速率主要取决于烟碳的含量。烟碳／载体比越高，燃烧越易起动，但是床层温升也越高。与纯烟碳燃烧相比，陶瓷物质的存在有利于降低燃烧产物中的ＣＯ分率。     

柴油机烟碳的微波加热燃烧：Ⅱ.载体陶瓷材料的影响

本文讨论了柴油机滤烟器基体材料堇青石和常用载体涂层材料对柴油机烟碳微波加热燃烧的影响。实验结果表明，陶瓷材料，尤其是滤烟器基体材料对微波的吸收能力远远低于柴油机烟碳。     

制备方法对铜钴尖晶石氧化物催化碳烟燃烧性能的影响

采用溶胶凝胶法、固相反应法和尿素水热法制备了铜钴摩尔比为1：2的尖晶石氧化物催化剂用于碳烟催化燃烧. 结果表明,制备方法对铜钴尖晶石氧化物催化碳烟燃烧性能有较大影响. 所制得的催化剂活性顺序为尿素水热法 > 固相反应法 > 溶胶凝胶法. 催化剂采用XRD、BET、SEM、XPS和H2-TPR等方法进行表征,发现尿素水热法制备的铜钴尖晶石氧化物呈现出带有孔隙的微小片状结构,可改善催化剂与碳烟颗粒的接触. 此外,采用尿素水热法制备的催化剂具有较强的氧化还原性能、较高的Co3 /（Co2 Co3 ）比例和较多的活性吸附氧（Oads）. 尿素水热法制得的催化剂的这些特性使其具有最佳的催化碳烟燃烧活性（T50 = 414 ℃,SCO2 = 96.6%）.     

柴油机尾气净化催化剂的最新研究进展

柴油机尾气排放的污染物已经引起了严重的环境污染问题,催化净化技术是柴油机尾气污染治理必不可少和最有效的处理技术之一,而高效催化剂的研制和开发是催化净化技术的核心.本文以柴油机尾气中最难处理的两种污染物NOx和碳烟颗粒(PM)的催化处理技术为主线,综述了NOx的催化还原(选择性催化还原(SCR)和贮存还原(NSR))催化剂、碳烟的催化燃烧催化剂、NOx和碳烟颗粒同时消除的催化剂及柴油机尾气四效催化剂的最新研究进展,并总结性地提出了目前该研究方向存在的主要问题和发展方向.     

铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展

随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注.利用催化净化技术实现炭烟颗粒的消除是目前最有效的途径之一,其中高活性催化剂的研发是决定该技术广泛应用的关键因素之一.近年来,铈基氧化物催化剂因其良好的氧化还原性能、适当的表面酸性以及较高的储/释氧容量而被广泛用于柴油机尾气炭烟颗粒的催化燃烧领域.研究铈基氧化物催化剂在炭烟催化燃烧反应高活性的本质,有助于了解炭烟颗粒催化燃烧过程的基本原理,为现有催化剂的优化和新型催化剂的设计提供科学指导.本文总结了近年来铈基氧化物催化剂材料在催化柴油机炭烟燃烧中的研究进展,主要包括单一氧化铈催化剂和稀土金属、过渡金属、碱(碱土)金属及贵金属改性的铈基氧化物催化剂.同时,对上述催化剂的反应机理进行了总结.最后,提出了铈基氧化物催化剂在催化柴油机炭烟燃烧中存在的问题并对其发展前景进行了展望.     

锰基催化剂在催化柴油炭烟燃烧中的应用

柴油机排放的炭烟颗粒引起了严重的环境污染并对人体健康造成了极大的危害,引起人们的广泛关注。目前,催化净化技术是控制柴油机尾气炭烟颗粒排放最有效和研究最广泛的技术手段之一,其中高性能催化剂的研发是催化净化技术应用最为关键的因素。本文总结了近年来锰基催化剂材料在催化柴油机炭烟燃烧中的研究进展,重点介绍了单组分锰基催化剂、复合结构锰基氧化物催化剂、固定结构锰基氧化物催化剂(钙钛矿型、尖晶石型、水滑石型)等的研究进展,并简述了锰基催化剂材料在同时消除炭烟颗粒和氮氧化物方面的研究进展。最后,提出了锰基催化剂在催化柴油机炭烟燃烧中存在的问题并对其发展前景进行了展望。     

K促进的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物催化碳烟燃烧

采用水热法合成了负载K的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物,其表现出优异的催化碳烟燃烧活性.氢气-程序升温还原（H₂-TPR）实验结果表明,K与Co之间的相互作用提高了催化剂的氧化还原性能.X射线光电子能谱（XPS）分析结果表明,K的负载增大了表面Co²⁺/Co³⁺的比例,促进了氧空位的产生,提高了催化剂对气相氧的吸附能力.碳烟-程序升温还原（Soot-TPR）实验结果表明,K的负载增加了表面吸附氧数量.动力学实验结果表明,K的负载增加了单位质量催化剂上的活性氧数量、反应速率和转化频率（TOF）,从而提高了催化剂的本征活性.另外,碳烟颗粒可以分散在纳米片的层间,与活性位点的接触效率得到提高,也有利于提高催化碳烟燃烧活性.     

柴油车尾气排放PM2.5氧化消除催化剂的设计、制备与催化作用

柴油机尾气中的炭烟颗粒(PM2.5)已经引起了严重的环境污染问题,作为控制柴油车尾气中炭烟颗粒使用最有效和最经济的技术手段—催化净化技术成为当前研究的热点,而开发高效的催化剂是催化净化技术中最活跃、最重要的因素.本文总结了近年来柴油炭烟燃烧催化剂的最新研究进展,重点介绍了本研究组近年来在柴油炭烟氧化催化剂的设计、制备和催化作用机理方面的研究结果和进展,主要包括:低共熔点催化剂、纳米催化剂、三维有序大孔催化剂及三维有序大孔氧化物担载贵金属催化剂的最新研究进展,并报道了上述催化剂对炭烟燃烧的反应机理.最后,总结性地提出了目前炭烟催化燃烧中存在的主要问题和发展方向.     

一价铜改性ZSM-5催化剂及其催化碳烟氧化反应性能研究

采用固态离子交换法制备了系列一价铜改性的ZSM-5催化剂,结合多种表征手段,研究了一价铜改性对碳烟氧化反应催化活性的影响。结果表明,采用固态离子交换法可以制备出高负载量的一价铜改性Cu/ZSM-5分子筛催化剂,而不会破坏ZSM-5分子筛原有微孔结构;随催化剂中一价铜比例的增加,低温还原峰和高温还原峰均向低温段移动,且低温还原峰面积增加。改性催化剂对碳烟氧化反应的催化活性随改性元素比例变化先增加后降低;当铜改性比例超过11%后,铜物种的分散性及催化剂对碳烟氧化反应的催化活性均恶化。同时研究还发现,反应气氛中通入NO可以改善催化剂对碳烟氧化反应的催化效果。     

铈基复合氧化物催化碳烟燃烧的性能及其H2-TPR研究

采用溶胶-凝胶法或浸渍法制备了不同金属离子掺杂的铈基复合氧化物催化剂,并采用热重法考察其催化碳烟燃烧的活性,借助H₂-TPR(程序升温还原)手段探讨了催化剂氧化还原性对碳烟燃烧性能的影响. 结果表明,过渡金属的掺杂促使催化剂在低温下提供更多的表面氧和晶格氧,显著降低了碳烟的氧化温度,催化剂于200~400℃释放的活性氧数量对于碳烟燃烧性能提高至关重要; 而结构性助剂金属、碱金属或碱土金属的掺入可提高中温活性氧数量,虽然对碳烟起燃温度无明显改善,但加快了碳烟的燃烧速率.     

三维有序大孔SnO2基固溶体用于有效燃烧碳烟颗粒

柴油车尾气排放的碳烟颗粒对人类的生存环境和身体健康带来了严重危害.催化燃烧是消除碳烟颗粒污染的有效途径.碳烟颗粒催化燃烧是固-固-气相反应,因此催化剂本身具有活泼的氧中心且其能与碳烟颗粒有效接触是提高反应效率的关键因素.为改善碳烟颗粒与催化剂的接触,设计制备三维有序大孔(3DOM)催化剂,使碳烟颗粒可以进入催化剂孔道内部,增加其与催化剂的有效接触,是提高反应活性的有效途径.此外,在催化剂晶格中掺杂其它金属离子形成固溶体结构,可提高其氧化还原性能,也可有效提高其碳烟燃烧活性.SnO2富含活泼的表面缺位氧和可还原的晶格氧,且其熔点高达1630 oC,具有良好的热稳定性,被广泛用于制备气体传感、电化学和催化等材料.在过去的6年中,本课题组在SnO2催化化学领域做了大量系统的工作,将SnO2基催化材料用于多种环保和能源反应.发现通过其它阳离子Fe3+,Cr3+,Ta5+,Ce4+和Nb5+等的掺杂,替换晶格中部分Sn4+形成金红石型SnO2固溶体结构,可显著提高催化剂氧物种的流动性、活性和本身的热稳定性.本文采用胶体晶体模板法制备出了Ce4+,Mn3+和Cu2+离子掺杂的SnO2三维有序大孔固溶体催化剂用于松散接触条件下的碳烟催化燃烧.采用SEM,TEM,XRD,STEM-mapping,O2-TPD和XPS等手段对催化剂进行表征,研究其碳烟催化燃烧性能.SEM和TEM结果表明已成功合成三维有序大孔结构样品.XRD,Raman和STEM-mapping结果表明,Ce4+,Mn3+和Cu2+离子均进入四方金红石型SnO2晶格形成固溶体结构.另外,Raman,H2-TPR,XPS和O2-TPD等结果发现上述离子掺杂三维大孔SnO2后,催化剂表面形成了更活泼、丰富的氧物种,有利于碳烟颗粒燃烧.其中3DOM-Cu1Sn9催化剂具有最丰富的活泼氧中心,因此表现出最高的活性.     

Ce0.64Mn0.13R0.23Ox催化剂催化燃烧柴油机碳烟的研究

采用共沉淀法制备一系列Ce_0.64Mn_0.13R_0.23O_x（R=La,Zr和Y）催化剂,并用低温N₂吸附-脱附（BET）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）和氧气程序升温脱附（O₂-TPD）等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能。研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体。加入Rn+离子后,催化剂的抗老化性能有了很大的提高,其中加入La的催化剂具有最好的抗老化性能,老化后碳烟催化燃烧的Tm为319℃,适合于柴油车的排气温度,具有较好的应用前景。     

三维有序大孔SnO_2基固溶体用于有效燃烧碳烟颗粒（英文）

柴油车尾气排放的碳烟颗粒对人类的生存环境和身体健康带来了严重危害.催化燃烧是消除碳烟颗粒污染的有效途径.碳烟颗粒催化燃烧是固-固-气相反应,因此催化剂本身具有活泼的氧中心且其能与碳烟颗粒有效接触是提高反应效率的关键因素.为改善碳烟颗粒与催化剂的接触,设计制备三维有序大孔(3DOM)催化剂,使碳烟颗粒可以进入催化剂孔道内部,增加其与催化剂的有效接触,是提高反应活性的有效途径.此外,在催化剂晶格中掺杂其它金属离子形成固溶体结构,可提高其氧化还原性能,也可有效提高其碳烟燃烧活性.SnO_2富含活泼的表面缺位氧和可还原的晶格氧,且其熔点高达1630℃,具有良好的热稳定性,被广泛用于制备气体传感、电化学和催化等材料.在过去的6年中,本课题组在SnO_2催化化学领域做了大量系统的工作,将SnO_2基催化材料用于多种环保和能源反应.发现通过其它阳离子Fe~(3+),Cr~(3+),Ta~(5+),Ce~(4+)和Nb~(5+)等的掺杂,替换晶格中部分Sn~(4+)形成金红石型SnO_2固溶体结构,可显著提高催化剂氧物种的流动性、活性和本身的热稳定性.本文采用胶体晶体模板法制备出了Ce~(4+),Mn~(3+)和Cu~(2+)离子掺杂的SnO_2三维有序大孔固溶体催化剂用于松散接触条件下的碳烟催化燃烧.采用SEM,TEM,XRD,STEM-mapping,O_2-TPD和XPS等手段对催化剂进行表征,研究其碳烟催化燃烧性能.SEM和TEM结果表明已成功合成三维有序大孔结构样品.XRD,Raman和STEM-mapping结果表明,Ce~(4+),Mn~(3+)和Cu~(2+)离子均进入四方金红石型SnO_2晶格形成固溶体结构.另外,Raman,H_2-TPR,XPS和O_2-TPD等结果发现上述离子掺杂三维大孔SnO_2后,催化剂表面形成了更活泼、丰富的氧物种,有利于碳烟颗粒燃烧.其中3DOM-Cu_1Sn_9催化剂具有最丰富的活泼氧中心,因此表现出最高的活性.     

铈基、镧基稀土催化剂催化燃烧柴油炭烟颗粒的研究进展

随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注。作为炭烟颗粒排出柴油机的最后一道处理技术,催化净化技术是目前控制柴油车尾气炭烟颗粒排放使用最有效和应用最广泛的技术手段。因而,开发高效的催化剂是催化净化技术最关键和最重要的因素。总结了近年来Ce基、La基稀土催化剂材料,包括:纳米颗粒、不同晶面、纤维状、三维有序大孔结构等不同形貌的Ce基催化剂以及La基钙(类钙)钛矿催化剂对炭烟颗粒催化燃烧的最新研究进展;并对比报道了Ce基和La基催化剂对炭烟燃烧的反应机制。最后,总结性地提出了目前有关稀土基催化剂在炭烟催化燃烧中存在的问题和未来的发展趋势。