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LaFeO3修饰和O3处理对Au/Al2O3催化剂在CO氧化反应中热稳定性的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
通过等体积浸渍法并分别经过H2和O3活化制备了系列1·1%Au/LaFeOx/Al2O3催化剂,考察了其在550℃经1·0%CO原料气处理后的CO氧化活性.Fe和La的引入虽然使1·1%Au/Al2O3的初始活性降低,但提高了其高温稳定性.在550℃经1·0%CO原料气预处理2h后,H2活化的1·1%Au/Al2O3在室温完全失活,而同样条件处理的1·1%Au/2%LaFeO3/Al2O3仍能将65%CO转化;这可能是由于LaFeO3以钙钛矿形式单层分散在Al2O3表面而导致的.O3活化能进一步提高催化剂的稳定性,在550℃经原料气预处理后,O3活化的1·1%Au/2%LaFeO3/Al2O3的活性高于1·1%Au/Al2O3和H2活化的1·1%Au/2%LaFeO3/Al2O3.1·0%CO原料气预处理10h后,H2活化的1·1%Au/2%LaFeO3/Al2O3完全失活,而O3活化的催化剂仍具有40%的转化率,这可能是由于O活化使得催化剂中存在部分氧化的金,增强了金属与载体间的相互作用. 相似文献
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采用具有分等级孔道结构的SiO2(HMS)为载体,通过润湿浸渍引入少量CeO2,经焙烧得到CeO2/HMS复合载体,然后采用沉积沉淀法负载上Au纳米粒子,得到Au/CeO2/HMS三元复合催化剂.通过X射线衍射、程序升温还原和原位红外光谱等手段表征了催化剂的结构.结果表明,CeO2的存在可控制Au颗粒的沉积并稳定载体上的纳米Au颗粒.Au/CeO2/HMS上CO低温氧化反应完全转化温度为60oC.高度分散的Au0可以活化CO,CeO2颗粒则可以提供反应需要的氧.稳定性测试结果显示,反应48h催化剂活性维持不变. 相似文献
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CO低温氧化Au/Al2O3催化剂的失活及稳定性 总被引:4,自引:0,他引:4
采用改进的等体积浸渍法制备了1.5%Au/Al2O3催化剂,考察了催化剂在CO低温氧化反应中的催化活性,比较了其在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经水汽饱和或加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明, Au/Al2O3在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中具有更好的稳定性,经水汽饱和或加热的空气处理后其活性均会下降. Au/Al2O3的失活主要包括CO氧化失活、热处理失活和水汽处理失活,前两种失活主要是因为催化剂中类似碳酸盐物种的生成和活性位上-OH 的脱除,是可逆失活; 而最后一种失活是不可逆的,主要归因于金颗粒的长大. 相似文献
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金溶液pH值及浸泡处理对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应活性的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
采用阴离子浸渍法制备了Au/Al2O3催化剂,考察了溶液pH值及浸泡处理对催化剂上CO氧化反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随着浸渍液氯金酸溶液pH值的升高而升高. 对于经300 ℃下H2还原处理的Au/Al2O3催化剂,无论用水浸泡还是用氨水浸泡,室温下CO转化率均可达到100%, 且催化剂具有良好的稳定性. 用氨水浸泡的催化剂经氧化处理后依然保持高活性,但用水浸泡的催化剂活性大幅度下降. XPS结果表明,用氨水浸泡的Au/Al2O3催化剂表面含有Al, O, C, N, Na和Au原子,但没有Cl原子存在. 这说明用氨水浸泡催化剂可有效除去Cl-离子而提高其催化活性. 相似文献
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以 SBA-15 为载体, 采用沉积沉淀法制备了纳米 Au 催化剂, 研究了不同预处理条件对 Au 在载体表面状态的影响, 考察了催化剂样品催化 CO 氧化性能. 以高分辨率透射电子显微镜、N2 吸附、X 射线衍射、紫外-可见漫反射吸收谱、X 射线光电子能谱和电感耦合等离子体发射光谱等手段对催化剂的结构和表面性质进行了表征. 结果表明, 经还原焙烧处理后的 Au/SBA-15 催化剂热稳定性较好, Au 在 SBA-15 孔道表面呈高分散状态, 样品在 CO 氧化反应中表现出优异的低温催化活性和高温稳定性, 同时具有优异的抗烧结性能和良好的循环稳定性. 相似文献
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高热稳定性纳米Au/TiO2催化剂的制备与表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚EO20PO70EO20 (P123)为有机模板剂合成了介孔TiO2载体,用沉积-沉淀法制得Au/TiO2催化剂. 运用N2 吸附-脱附、 X射线衍射、 X射线光电子能谱和高分辨电镜技术对催化剂的结构与形貌进行了表征. 采用P123模板剂合成的TiO2具有较均匀的介孔结构,孔径集中在6.1 nm附近,负载金后,其介孔结构保持良好,但孔径下降至5.4 nm. 400 ℃焙烧后,介孔TiO2负载的Au催化剂中Au主要以金属态存在. 负载在三种TiO2载体(介孔TiO2、溶胶-凝胶法合成的TiO2和工业TiO2)上的Au晶粒大小和分散度差异较大,其中介孔TiO2载体更有利于金的分散,以该载体制备的催化剂400 ℃焙烧后金的晶粒尺寸在1~5 nm范围内,催化剂显示了很好的CO氧化活性和抗热稳定性,即使在420 ℃焙烧,其室温下CO的转化率也在90%以上. 而溶胶-凝胶法制备的TiO2和工业TiO2负载的纳米金催化剂中,金晶粒尺寸约为10 nm,催化剂的CO氧化活性和抗热稳定性较差. 相似文献
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常温常湿条件下Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应的稳定性 总被引:3,自引:0,他引:3
用共沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,考察了焙烧温度及金含量对Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应的影响,结果表明,焙烧温度及金含量对催化剂的稳定性均有较大影响,金含量为3%,300℃焙烧制得的样品具有较好的稳定性和抗水性,在常温湿条件下可连续反应430h保持CO完全转化;催化剂的稳定性与单质金及α-Fe2O3的粒径成反比,并与金及铁的化学状态有关,金粒子聚集、氧化态金含量的减少及催化剂表面碳酸根物种的累积可能是导致催化剂活性衰减的主要原因。 相似文献
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制备条件对Au/TiO2催化CO氧化性能的影响 总被引:6,自引:0,他引:6
采用沉积沉淀法和化学沉积法,分别制备了Au/TiO2催化剂,比较详尽地探讨了制备方法及制备条件对其催化CO氧化性能的影响,并对催化剂进行XRD表征,优化了制备条件,结果显示,控制沉积-沉淀反应液的pH值范围为6.5-7.0,浓度为40mL水/g载体,温度70℃,还原温度85℃,时间60min,以沉积-沉淀法制备的3%Au/TiO2催化剂可于-35℃将CO完全转化,经还原预处理比经焙烧得到的催化剂的活性更高,用光化学沉积法制备的Au/TiO2催化剂的活性欠佳。 相似文献
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过渡金属氧化物[1,2]及负载型贵金属催化剂[3~13]是催化氧化消除CO的有效催化剂,一直是研究的热点. 虽然对MOx和Au/MOx上CO的氧化性能研究得较多,但大多是在无水条件下进行的;涉及催化剂抗水性能的报道较少[3,9,10],且仅限于对催化剂活性的研究. Haruta等[3]对Au/Fe2O3,Au/Co3O4和Au/TiO 2等体系开展了一些工作, 认为水对CO氧化活性有促进作用. 本文重点考察了水对MOx(M=Al,Ca,Co,Cr,Cu,Fe,La,Mn,Ni和Zn)催化剂上CO氧化活性的影响,以及水对Au/MOx 催化剂活性及稳定性的影响. 相似文献
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以Au(PPh3)(NO3)为前体的Au/NiO催化剂的制备及其对CO的催化氧化 总被引:8,自引:1,他引:7
采用有机金属配合物固载法,将金的有机配合物Au(PPh3)(NO3)沉积于刚制备出的Ni(OH)2沉淀上,与其表面的-OH基反应,再于注动空气中程序升温焙烧,制和轩出了颗粒度小,分散度高的金催化剂,改变制备条件,研究其对催化剂活性的影响。结果表明,以K2CO3作为制备Ni(OH)2的沉淀剂,金担载量为3%(质量分数),在焙烧温度为300℃的条件下,制备出的负载型金催化剂Au/NiO对CO的低温氧化 相似文献
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氧化铈形貌对Au/CeO2催化剂催化氧化CO反应活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水热合成法制备了形貌规则的纳米氧化铈颗粒,分别为棒状、立方体和多面体,通过溶胶沉积法将金颗粒沉积到不同形貌氧化铈表面制得了Au/CeO2催化剂.考察了催化剂载体的不同形貌对CO催化氧化反应活性的影响.实验结果表明,棒状(110 100)和多面体(111 100)氧化铈作为载体时的催化剂活性比立方体(100)作为载体时的活性高.在低温段,多面体氧化铈作为载体的催化剂表现出较高活性,而在高温范围,棒状氧化铈作为载体的催化剂的催化活性最好. 相似文献
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Au/Fe2O3催化剂的制备及其对富氢气体中一氧化碳选择性氧化的催化性能 总被引:4,自引:1,他引:3
采用共沉淀法制备了1.5%Au/Fe2O3催化剂,考察了加料方式对Au/Fe2O3催化剂化学组成及其催化富氢气体中CO选择性氧化性能的影响. 结果表明,正加法制备的Au/Fe2O3催化剂的性能明显好于反加法制备的催化剂,80 ℃时前者对富氢气体中CO选择性氧化反应的转化率为94%,CO2选择性为65%,连续反应10 h,催化剂活性没有变化. XRD,XPS和TEM等的测试结果表明,正加法制备的Au/Fe2O3催化剂中金粒子的平均粒径为2~4 nm,金粒子高度分散在载体上,并与载体之间发生了较强的相互作用,从而表现出较高的催化性能. 相似文献
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从同一ZrO(OH)2出发制备了三种不同尺寸的ZrO2纳米颗粒(ZrO2-CP: 40~200 nm, ZrO2-AN: 18~25 nm, ZrO2-AD: 10~15 nm), 采用沉积-沉淀方法制备了相应的Au/ZrO2催化剂. 用XRD, XRF, TEM和低温N2吸附对ZrO2和Au/ZrO2进行了表征. XRD和TEM分析表明Au/ZrO2样品中Au粒子的平均尺寸为4~5 nm, 而ZrO2的晶相和颗粒大小没有因为“负载”Au粒子而发生变化. CO催化氧化反应的结果表明, Au/ZrO2催化活性随着ZrO2纳米粒子尺寸的减小活性明显增加. TEM/HRTEM结果表明, Au/ZrO2催化剂中Au粒子与ZrO2颗粒接触界面随ZrO2颗粒尺寸的减小而明显增加, 这很可能是含有更小尺寸ZrO2纳米粒子的Au/ZrO2催化剂具有更高催化活性的重要原因. 相似文献
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Ervin Gy. Szabó Mihály Hegeds ágnes Szegedi István Sajó József L. Margitfalvi 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2005,86(2):339-345
Summary Au/Al2O3catalysts modified by MgO were tested in CO oxidation using temperature programmed technique. Contrary to Au/Al2O3the modified Au/MgO-Al2O3catalysts showed high activity in the sub-ambient and ambient temperature ranges. 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了TiO2以及La2O3-TiO2载体, 再用沉积沉淀法制备Au/TiO2和Au/La2O3-TiO2催化剂, 并对催化剂的CO氧化反应活性进行测试. 结果表明, La2O3助剂可以显著提高催化剂催化氧化CO的活性. X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、N2吸附-脱附(BET)表征结果表明, La2O3助剂不仅提高了催化剂比表面积, 抑制了TiO2晶粒尺寸的长大, 并且增强了TiO2的晶格应变, 在O2气氛吸附过程中主要在TiO2表面形成O-物种. 原位傅立叶变换红外(FT-IR)结果进一步表明, La的掺杂不仅提高了吸附在Au活性位CO的氧化速率, 还使TiO2表面形成第二种活性位, 从而显著提高了催化活性. 相似文献
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Donghui Wang Zhengping Hao Daiyun Cheng Xicheng Shi Chun Hu 《Journal of molecular catalysis. A, Chemical》2003,200(1-2):229-238
Composite oxide MOx/Al2O3 supported gold catalysts for low-temperature CO oxidation were prepared and investigated. The presence of transition metal oxide was proved to be beneficial to the improvement of catalytic performance of Au/Al2O3 catalysts for low-temperature CO oxidation. Furthermore, the influence of various pretreatment conditions on Au/MOx/Al2O3 catalysts was studied carefully. The image of TEM showed that gold catalyst with small gold particles only in the form of a fine dispersion exhibited highly catalytic activity. The XPS, Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy characterization results of Au/FeOx/Al2O3 catalyst showed that gold catalysts having partially oxidized gold species have the best catalytic performance. One possible pathway for CO oxidation on Au/FeOx/Al2O3 catalyst is that the CO adsorbed on gold particles reacts with adsorbed oxygen, which is possible to occur on oxygen vacancies on the support or at the metal–support interface. 相似文献