共轭高聚物链中极化子生成的掺杂效应

在紧束缚近似下,用绝热动力学演化的方法研究了共轭高聚物链中低浓度掺杂对极化子生成位置的影响.研究发现,掺入杂质与注入电子的先后次序不同,极化子生成的位置会有很大差别,先注入电子后掺入杂质的情况下,在链端自由区与过渡区,极化子生成位置受杂质影响较小;而先杂质后电子的次序下,极化子的生成位置明显受到杂质的控制.该研究表明共轭高聚物链中极化子的生成位置可通过调节掺杂与电荷注入的次序加以控制,从而可达到间接改变载流子迁移率的目的.     

共轭高聚物中的杂质分布：晶格形态及高浓度掺杂效应

基于扩展Su-Shrieffer-Heeger (SSH)模型,通过自洽计算的数值方法,研究了共轭高聚物链表现为孤子态和大极化子态两种不同晶格形态时链内的杂质分布情况,计算结果显示,分立的畴壁可导致高聚物链中形成多个稳定的势阱,有利于杂质在链中聚集分布。此外,还研究了在较高浓度的掺杂条件下,共轭高聚物链内的杂质分布规律。结果显示,杂质倾向于在中心区形成高浓度分布,而在链端区,杂质更倾向于离散分布。该研究表明,高浓度掺杂下杂质分布具有稳定的特征,晶格形态对杂质分布具有显著的影响,这些结论可为实验上操控杂质在共轭高聚物中的分布提供一定的帮助。     

共轭高聚物中的杂质分布:晶格形态及高浓度掺杂效应

基于扩展Su-Shrieffer-Heeger(SSH)模型,通过自洽计算的数值方法,研究了共轭高聚物链表现为孤子态和大极化子态两种不同晶格形态时链内的杂质分布情况,计算结果显示,分立的畴壁可导致高聚物链中形成多个稳定的势阱,有利于杂质在链中聚集分布.此外,还研究了在较高浓度的掺杂条件下,共轭高聚物链内的杂质分布规律.结果显示,杂质倾向于在中心区形成高浓度分布,而在链端区,杂质更倾向于离散分布.该研究表明,高浓度掺杂下杂质分布具有稳定的特征,晶格形态对杂质分布具有显著的影响,这些结论可为实验上操控杂质在共轭高聚物中的分布提供一定的帮助.     

共轭高聚物中低浓度掺杂下的杂质分布研究

基于紧束缚近似,研究了一维共轭高聚物链在链呈电中性,以及链中带有正、负电荷等不同情况下低浓度掺杂对系统稳定性的影响,并采用绝热近似下的自洽计算方法得出了系统在掺杂前后发生的总能量改变。研究发现,掺杂位置对系统稳定性的影响非常明显。根据杂质分布的特点,一条共轭高聚物链一般可分为链端区、中心区和过渡区三个明显不同的区域。系统的稳定性不仅受掺杂位置,杂质势的强度及性质影响,而且还受到高聚物链的载荷状态的影响。在链端区及过渡区,杂质分布趋向于凝聚成畴,而在中心区域,杂质趋于均匀分布。该研究表明,通过对掺杂条件的控制,可以有效控制杂质在共轭高聚物中的分布状态。     

共轭高聚物中低浓度掺杂下的杂质分布研究北大核心CSCD

基于紧束缚近似,研究了一维共轭高聚物链在链呈电中性,以及链中带有正、负电荷等不同情况下低浓度掺杂对系统稳定性的影响,并采用绝热近似下的自洽计算方法得出了系统在掺杂前后发生的总能量改变.研究发现,掺杂位置对系统稳定性的影响非常明显.根据杂质分布的特点,一条共轭高聚物链一般可分为链端区、中心区和过渡区三个明显不同的区域.系统的稳定性不仅受掺杂位置,杂质势的强度及性质影响,而且还受到高聚物链的载荷状态的影响.在链端区及过渡区,杂质分布趋向于凝聚成畴,而在中心区域,杂质趋于均匀分布.该研究表明,通过对掺杂条件的控制,可以有效控制杂质在共轭高聚物中的分布状态.     

共轭高聚物中极化子形成的自洽迭代收敛性

用自洽迭代的方法模拟了一维共轭高聚物链中极化子的形成,得出有机物链的初始晶格位形与自洽迭代收敛性的关系。对于初始晶格位形为键长有规律交错变化的一维晶格,闭链的收敛精度远高于开链的收敛精度,表明有机物链越长收敛越慢。对于闭链,降低晶格的对称性,有利于自洽迭代收敛于极化子。在有机物链中出现杂质的情况下,我们发现杂质所处的位置同收敛性密切相关,当掺杂发生在有机物链的中心附近区域时,自洽迭代单调收敛;而当掺杂发生在其它区域时,收敛过程出现波动性,导致收敛过程变慢。我们的研究表明,一维有机分子链中载流子的生成同初始晶格的位形与分子链所处的环境密切相关,这预示着在更复杂的有机物结构中,可能存在新型的复合载流子。     

共轭高聚物中极化子形成的自洽迭代收敛性

用自洽迭代的方法模拟了一维共轭高聚物链中极化子的形成,得出有机物链的初始晶格位形与自洽迭代收敛性的关系。对于初始晶格位形为键长有规律交错变化的一维晶格,闭链的收敛精度远高于开链的收敛精度,表明有机物链越长收敛越慢。对于闭链,降低晶格的对称性,有利于自洽迭代收敛于极化子。在有机物链中出现杂质的情况下,我们发现杂质所处的位置同收敛性密切相关,当掺杂发生在有机物链的中心附近区域时,自洽迭代单调收敛;而当掺杂发生在其它区域时,收敛过程出现波动性,导致收敛过程变慢。我们的研究表明,一维有机分子链中载流子的生成同初始晶格的位形与分子链所处的环境密切相关,这预示着在更复杂的有机物结构中,可能存在新型的复合载流子。     

共轭高分子链中极化子间相互作用对电荷迁移率的影响

基于综合考虑了电子与声子以及电子与电子相互作用的理论模型,采用数值方法计算了在外电场作用下共轭高聚物分子中电荷的迁移率,讨论了大小极化子共存并相互作用对分子链内电荷迁移率的影响。研究发现,电荷迁移率明显受大小极化子的载荷性质的影响,当大小极化子具有相同电性时,在低电场范围内,分子内电荷迁移率由大极化子运动性质主导,而在高电场范围内,分子内电荷迁移率由小极化子主导;另一方面,当大小极化子具有相反电性时,电荷迁移率只由大极化子运动性质主导,与电场强度无关。此外,还讨论了电子与电子相互作用对电荷迁移率"的影响。     

共轭高分子链中大极化子与小极化子的弹性碰撞

基于Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型,考虑电子-电子相互作用,以及在哈密顿量中引入Brazovskii-Kivova对称破缺项,采用动力学演化的方法研究了在外电场作用下共轭高聚物分子链中大极化子与小极化子之间的弹性散射过程.研究发现,载流子的载荷性质不但决定大小极化子之间的相互作用性质,也深刻地影响了其发生散射后的载流子输运性质.在较低电场的作用下,当两载流子电性相同时,发生碰撞后,小极化子将推动着大极化子一起运动;而当两者电性相反时,碰撞后,大极化子将拖曳着小极化子一起运动.当电场强度超过临界值时,将产生量子隧穿效应,即,大小极化子相互迅速穿透,且不受载流子的载荷影响.     

共轭高分子链中电荷迁移的热效应

从理论上研究了共轭高聚物链中在电场作用下极化子运动的热效应.基于SSH模型以及通过绝热动力学演化的方法,模拟了共轭高聚物链中极化子在电场作用下从链左端向右端运动的过程.晶格受到的热扰动作用假设为通过局域的晶格范围内原子位移的随机涨落来实现.结果发现,晶格中的局域热涨落对于运动中的极化子而言等效于一个势垒.势垒高度由高分子中受到热扰动的区域的范围大小以及该区域与其周围环境的温差来决定.当分子中存在热吸收不均匀的现象时,链内极化子迁移率在低电场范围内随电场的变化遵循对数曲线变化规律.     

Dynamics of polaron in a polymer chain with impurities

In a polymer chain, an extra electron or hole distorts the chain to form a charged polaron, which is the charge carrier being responsible for conductivity. When an intermediate-strength electric field is applied, the polaron will be accelerated for a short time and then move at a constant velocity. The dynamical process of polaron in a polymer chain with impurities is simulated within a non-adiabatic evolution method, in which the electron wave function is described by the time-dependent Schrödinger equation while the polymer lattice is treated classically by a Newtonian equation of motion. We have considered two kinds of dynamical processes, one is the field-induced depinning of a charged polaron, which is initially bound by an attractive impurity; and the other is the scattering of a polaron from an impurity. In the former process, the charged polaron will depart from the attractive impurity only for the applied field with strength over a threshold, otherwise, the polaron will oscillate around the impurity. In the latter process, the charged polaron moves through the impurity in the presence of an electric field while it will be bounced back for a repulsive impurity or trapped to oscillate around an attractive impurity in the case that the applied electric field is weak and just be present for the polaron acceleration.Received: 4 June 2004, Published online: 14 December 2004PACS: 71.38.-k Polarons and electron-phonon interactions - 72.80.Le Polymers; organic compounds (including organic semiconductors)     

杂质离子对有机共轭聚合物中极化子动力学性质的影响

基于一维紧束缚Su-Schrieffer-Heeger模型, 采用分子动力学方法, 讨论了杂质势的强度和杂质之间的距离对电子和空穴极化子动力学性质的影响. 研究结果表明: 1)当杂质势强度保持不变时, 两杂质离子之间的距离(d)在2-16个晶格常数变化时, 电子极化子的平均速度大于空穴极化子的平均速度, 这是由于电子、空穴极化子与杂质势的库仑作用不同而产生的差异, 同时极化子的平均速度随d的增加而增大; 若继续增加杂质离子之间的距离, 电子和空穴极化子的平均速度几乎保持不变, 仅有一些微小的振荡, 这是由于不同距离的杂质离子对电子和空穴极化子产生的势垒或势阱的叠加效果不同而引起的; 2)保持两杂质离子之间的距离不变时, 随着杂质势强度的增大, 电子和空穴极化子的平均速度均减小, 且空穴极化子的平均速度减小趋势更明显.     

Polaron effects on the binding energy of a double donor impurity in quantum wells in an electric field

The binding energy of the single and double bound polaron bound to a helium-type donor impurity in quantum wells (QWs) subject to a perpendicular electric field are calculated by a variational method. The couplings of an electron and the impurity with various phonon modes are considered. The results show that the cumulative effects of the electron–phonon coupling and the impurity–phonon coupling can contribute appreciably to the binding energy for the single bound polaron but only in some severe conditions for the double bound polaron. They also show that the binding energy is sensitive to the electric field strength. The comparison between the binding energies in the case of the impurity placed at the quantum well center and at the quantum well edge is also given.     

Al-doped ZnO: Electronic, electrical and structural properties

Changes in structural, electrical and electronic properties of zinc oxide (ZnO) due to Al doping are studied using a quantum-chemical approach based on the Hartree-Fock theory. A periodic supercell of 128 atoms has been exploited throughout the study. The atomic parameters for Zn atom were obtained by reproducing the main properties of ZnO crystal as well as the first three ionization potentials of Zn atom. The perturbation imposed by Al atom incorporation leads to the atomic relaxation, which is computed and discussed in detail. A novel effect of electron density redistribution between different atomic orbitals within the same atom has been found. This phenomenon influences atomic rearrangement near Al impurity. The Al doping generates a free electron in the conduction band, which can be considered as a large radius electron polaron increasing the n-type electrical conductivity in the crystal in agreement with the known experimental data. The obtained small increase in the band-gap width due to the impurity incorporation resolves existing experimental debates on this point.     

束缚极化子有效质量的温度特性

采用改进的线性组合算符和幺正变换方法研究强、弱耦合束缚极化子的有效质量的温度特性,对RbCl晶体进行数值计算。结果表明,强耦合束缚极化子的振动频率和有效质量随温度的升高而增加,随库仑势的增加而增大。