环形狭缝腔阵列光学特性的研究

设计了一种六角密排的二维环形纳米腔阵列结构, 利用时域有限差分算法对该结构的光学特性进行了探究. 仿真结果表明, 在线性偏振光入射时, 环形腔内可以形成多重圆柱形表面等离激元谐振, 谐振波长的个数和大小与环形腔的结构参数相关. 根据透、反射光谱, 电场矢量的模式分布及截面电荷密度的分布, 谐振波长处形成圆柱形表面等离激元, 谐振波长处入射光能量大部分在环形腔内损耗, 此时反射率为极小值, 环形腔内的电场增强效应为极大值(光强增强可达1065倍). 谐振波长与环形腔的结构参数(狭缝内径、狭缝外径、膜厚、环境介质折射率、金属的材质)相关, 通过调节结构参数, 谐振波长在350–2000 nm范围内可调. 通过对比相同结构参数的单个环形腔和环形腔阵列的仿真结果, 周期排布对环形腔内的圆柱形表面等离激元吸收峰位置影响不明显. 该结构反射光谱对入射光电矢量偏振方向不敏感. 谐振波长的可调控性对于表面拉曼增强和表面等离激元共振传感器的设计与优化具有指导性意义, 且应用于折射率传感器时灵敏度可达1850 nm/RIU.     

开口狭缝调制的耦合微腔中表面等离激元诱导透明特性

耦合的波导-微腔结构在光滤波器、光调制器中有着广泛的应用.结构的光传输性质主要由模式的耦合强度来决定,而耦合强度通常通过控制结构间的几何间距来实现.由于电磁波在金属中急剧衰减,这为控制金属微腔中模式的耦合带来了巨大的挑战.本文利用金属微腔中法布里-珀罗模式的共振特性,在微腔中引入开口狭缝,通过调节狭缝的缝宽以及偏移位置,来控制模式的泄漏率以及耦合强度,实现了可调控的表面等离激元诱导透明效应.当狭缝的开口宽度或者偏移量增加时,结构透射谱的透射峰值和半高全宽也会相应地增加.狭缝的几何参数变化会对结构共振特性产生调制,文中通过时域耦合模理论对相应的物理机进行了解释.本文的结果为实现利于加工的紧凑表面等离激元器件提供了思路.     

金属-介质-金属纳米天线阵列的模式特性及荧光发射调控

设计一种支持多模式的金属-介质-金属纳米天线阵列结构,分析结构中的模式特性及其调控的发光过程。利用时域有限差分的方法模拟该结构的透射谱和电场分布,分析结构中局域表面等离激元模式和磁等离激元共振模式的特性以及激发光偏振调控的模式变化。将偶极子光源放在介质层中,模拟该天线阵列结构调控荧光分子的发光过程。结果表明:荧光分子的辐射和非辐射衰减速率增强因子、量子效率以及偏振特性受到了所提结构模式的有效调控;在一定波长范围内改变激发光的偏振方向可以对发光谱进行调谐。     

介电常数近零模式与表面等离激元模式耦合实现宽带光吸收

介电常数为零或近零模式在微纳结构中提供了一个新的方式调控光与物质的相互作用.本文首先利用金属圆盘阵列结构激发了表面等离激元共振,在共振频率处实现了光的局域效果;然后通过在金属-绝缘体-金属超表面微纳结构中加入掺杂半导体材料,利用上层金属圆盘阵列激发的表面等离激元共振诱导介电常数近零模式的产生,从而使得介电常数近零模式与表面等离激元模式发生耦合,在中红外波段实现了一个470 nm的宽带吸收效果;数值模拟结果显示,在宽带吸收处存在光场的强局域效果.与窄带吸收相比,宽带吸收有更广泛的应用,比如吸收器、传感器、滤波器、微测辐射热计、光电探测器、相干热发射器、太阳能电池、指纹识别和能量收集装置等.     

阴极荧光在表面等离激元研究领域的应用

表面等离激元以其独特的光学性质广泛应用于纳米尺度的局域电磁场增强、超高分辨成像及微弱光电探测.阴极荧光是电子与物质相互作用而产生的光学响应,利用电子束激发金属纳米结构能够实现局域等离激元共振,并在亚波长尺度实现对共振模式的调控,具有超高空间分辨的成像特点.阴极荧光探测通常结合扫描电子显微镜或透射电子显微镜而实现,目前己被应用于表面等离激元的探测及共振模式的分析.本文从阴极荧光物理机理出发,综述了单一金属纳米结构和金属耦合结构的等离激元共振模式阴极荧光研究进展,并总结了阴极荧光与角分辨、时间分辨以及电子能量损失谱等关键技术相结合的应用,进一步分析了其面临的关键问题,最后展望了阴极荧光等离激元研究方向.     

旋转对称表面等离激元结构中极端局域光场的准正则模式分析

金属微纳结构中表面等离激元能够将自由空间光场局域到亚波长甚至纳米尺度,增强光与物质相互作用等各种物理过程,为等离激元光学在诸多领域带来诱人的应用.然而,目前对表面等离激元光学模场的局域性定量描述仍主要基于直观的空间几何尺寸确定的模式体积,并常被用于刻画模场与物质相互作用的强度.本文基于准正则模理论发展了表征表面等离激元结构中光场局域的理论描述方法,并针对两类典型结构的表面等离激元共振进行了系统的模式分析.结果显示表面等离激元共振可由多个本征模式构成,观察到的光场局域是所有模式共同作用的结果,只有当共振对应单一模式时可以用该本征模式的模式体积描述光场局域.最后,基于上述结果,本文探讨了极端局域光场和近来出现的"皮米腔"的光场局域本质.     

一维金属光栅的光学反射吸收

利用RCWA(rigid coupled-wave analysis)方法研究了一维金属光栅的反射特性,考察了 瑞利反常、表面等离激元驻波共振和几何共振三种共振吸收机理,分析了这三种机理的相互作用,如表面等离激元驻波共振和几何共振可以形成混合模式. 在反射式复合金属光栅中,确认了第四种共振形式,即相位共振. 数值计算表明相位共振对光学吸收的影响有两种形式: 当光栅周期大于一个波长时,相位共振导致尖锐的吸收峰,峰位在几何共振吸收峰一侧;当光栅周期小于一个波长时,相位共振导致混合模式的共振吸收峰发生劈裂. 对一维金属光栅反射特性的研究增加了对金属光栅共振吸收模式及其相互作用的认识. 关键词： 一维金属光栅 瑞利反常 表面等离激元 相位共振     

电子能量损失谱探测银纳米棒与介质层强耦合的数值模拟

表面等离激元与量子发射体间的强耦合现象通常通过散射、吸收以及荧光等远场光谱探测方法进行研究.利用高度聚焦的电子束,电子能量损失谱能够实现亚纳米尺度的局域探测,可以更加有效地研究强耦合现象.本文在理论上分别模拟了银纳米棒、介质材料以及介质层包裹银纳米棒复合结构的电子能量损失谱.得到了可以与实验结果比拟的银纳米棒表面等离激元的电子能量损失谱.在上述复合结构的电子能量损失谱中观察到了谱峰的拉比劈裂,探究了银纳米棒尺寸对拉比劈裂的影响.分别在红外、可见光波段讨论了介质层的元激发与银纳米棒偶极辐射及高阶非辐射表面等离激元模式间的强耦合现象,从损失谱的空间分布成像角度探讨了强耦合引起的杂化等离激子(plexciton)的形成.本研究对强耦合现象的进一步实验和理论研究具有指导意义.     

非对称银纳米双环表面等离激元光谱特性

贵金属纳米材料在入射光激发下能够产生表面等离激元,即金属表面自由电子产生集体振荡。当其振荡频率与入射光频率相同时,发生表面等离激元共振,形成一种特殊的电磁场模式和光谱特性。利用该电磁场模式和光谱特性, 能够调节金属纳米材料的光谱学行为,例如通过改变金属纳米结构的大小、形状以及周围介质介电常数等参数, 在微纳尺度上实现光谱学信号的有效调控。目前,除了具有一定对称性的贵金属纳米材料被大量研究和应用外,非对称纳米结构的表面等离激元光谱特性也受到广泛关注。研究表明,在可见-近红外波段光谱范围内设计表面等离激元光电传感器件的关键问题在于,如何有效地调节其消光谱的共振波长、半峰宽以及峰值强度等主要特征参数。提出一种基于银纳米双环组成的非对称结构,利用时域有限差分方法,在可见-近红外波段内,通过分别改变银纳米双环的尺寸、间距及入射光偏振方向等参数,计算了该纳米结构在不同条件下的消光谱。结果表明,在0.4～3 μm的消光谱内,入射光能够激发产生两个独立的表面等离激元共振峰。通过研究峰值波长处的电场分布图发现,上述共振峰分别对应两种不同的电磁场模式。结果还表明,消光谱内两个独立的共振峰可以通过改变该双环结构的不同参数,被分别地进行调节。其中,可以通过改变该双环结构的半径来有效调节短波长峰的共振波长和半峰宽,同时保持长波长峰的共振波长和半峰宽基本不变。此外,通过改变两环间距或入射光偏振方向,可以分别以不同趋势来调节两个共振峰的峰值强度。在提出的非对称银纳米双环的消光谱中,获得了能够被分别调节的两个表面等离激元共振峰,研究结果能够为可见-近红外波段内基于银纳米材料光电传感器件的开发设计提供理论基础。     

等离激元共振能量转移与增强光催化研究进展

等离激元共振能量转移指表面等离激元将俘获的能量通过偶极-偶极相互作用转移到邻近的半导体或分子等激子体系中,它是等离激元非辐射弛豫的一个通道,也可作为获取和利用等离激元共振能量的一种方式.此外,等离激元能量还可以通过热电子弛豫(非辐射)和光散射(辐射)等方式耗散.等离激元各个弛豫通道之间存在着很强的关联,相关的能量转移和电荷转移过程可以将等离激元耗散的能量输送到其他体系或转换为其他能量形式.本文主要介绍了等离激元共振能量转移和与其相关的能量和电荷转移过程(包括等离激元近场增强及耦合、远场散射、热电子弛豫等)的物理机制和动力学性质,并详细介绍了这些机制在增强光催化研究领域的最新进展.     

D3h和D4h等离激元超分子的Fano共振光谱的 子集合分解解释

针对D_3h和D_4h对称构型金属纳米多颗粒集合即等离激元超分子表面等离激元共振光谱的子集合分解及其相对应的Fano共振光谱低谷的产生机理, 本文运用群论的方法做出了详细的分析研究. 运用与群论中求解分子简正振动模式类似的方法, 推导证实了在线偏振光入射时, D_nh环形多颗粒只有2个电偶极表面等离激元共振模式, 增加中心颗粒会使模式增加1个. 对D_3h和D_4h等离激元超分子的表面等离激元共振模式进行不可约表示基向量正交分解分析表明, Fano共振光谱低谷是由于两个起主要作用的相邻模式包含有共同的正交基向量, 并形成相消干涉而产生. 这进一步验证了Fano共振光谱低谷的起源除传统观点(即源自于宽频超辐射亮模式和窄频低辐射暗模式之间的耦合)之外的另一种解释视角.     

单个等离激元纳米颗粒和纳米间隙结构与量子发光体的强耦合

在腔量子电动力学中,如果量子发光体与腔模式的耦合强度超过二者的平均损耗,就进入了强耦合区域,此时会形成部分光部分物质的新量子态—极化激元态.强耦合在室温玻色-爱因斯坦凝聚、极化激元激光、单光子非线性、量子信息等领域有重要的应用价值.基于单个金属纳米颗粒的结构可以支持局域表面等离激元共振,拥有极小的模式体积,非常有利于强耦合现象的发生.本文主要介绍了强耦合的理论背景、单个金属纳米颗粒和纳米间隙结构与量子发光体的强耦合、以及强耦合的动态调控,并展望了该领域的研究前景.     

平面金属等离激元美特材料对光学Tamm态及相关激射行为的增强作用

本文对具有类EIR色散特性的平面金属等离激元美特材料(planar plasmonic metamaterials, PPM)对光学Tamm态及相关激射行为的增强作用进行了研究. 我们首先运用传输矩阵方法分析了利用PPM结构的色散来增强光学Tamm态对应模式电磁局域密度的可能性. 其次, 我们将具有类EIR特性的PPM与一维光子晶体(photonic crystal, PC)合在一起设计了一种平面等离激元美特材料-光子晶体(PPM-PC)异质结构. 研究发现, 通过在电磁局域密度最高的PPM结构中(或附近)加入增益介质, 可观察到比通常光学Tamm态更强的激射增强效应及更明显的单色性响应. 这些特性使得这种PPM-PC结构有望被应用于低阈值激光器、荧光增强等方面.     

基于Ag纳米棒阵列的表面等离激元微型偏振器

采用静电近似理论计算了Ag纳米棒阵列在不同偏振光入射下的消光光谱。当入射光偏振方向平行于纳米棒长轴时会激发表面等离激元纵向振动模式,而当入射光偏振方向垂直于纳米棒长轴时会激发表面等离激元横向振动模式。基于两种模式共振波长的不同,采用Ag纳米棒阵列可以用来设计高性能的表面等离激元微型偏振器。Ag纳米棒阵列的偏振性能在纵向共振波长明显优于在横向共振波长,通过调节纳米棒的纵横比可以对纵向模式的共振峰位进行大范围调控。结果表明这种微型偏振器所适用的波长能够通过纳米棒的纵横比在可见到近红外波段范围内调控,而消光比和插入损耗能够通过纳米棒的直径和长度实现调控。     

表面等离激元调控化学反应

表面等离激元是金属与介质表面自由电子的集体振荡,能够突破衍射极限,将光束缚在纳米结构表面附近极小的空间内,为纳米尺度的光操控提供可能.利用表面等离激元共振,不仅可以增强局域表面电磁场强度,实现对表面附近分子荧光和拉曼信号的极大增强,而且等离激元弛豫诱导的热电子还可以调控表面分子的化学反应,提高反应速率和选择性,即等离激元调控(催化)化学反应.作为一种新型催化体系,等离激元催化已经实现了多种传统光催化中难以发生的化学反应,是表面等离激元领域的前沿热点问题.由于等离激元催化反应的复杂性与多样性,其反应动力学过程的完全表征和反应机理的揭示仍然是一个巨大的挑战.精确表征催化反应的中间及最终产物,获取反应动力学过程中更多的细节信息,对于探索等离激元催化机理,以及设计更为合理高效的催化体系极为重要.本文围绕等离激元催化的最新研究进展,总结并探讨等离激元催化中所使用的各种表征技术.首先,简单介绍了等离激元催化的基本概念和催化机理.其次,综述了拉曼光谱(包括表面/针尖增强拉曼光谱),在等离激元催化原位监测中的应用,并进一步详细介绍了气相色谱法、气相色谱-质谱联用、高效液相色谱法、扫描透射电子显微镜、扫描隧道显微镜、扫描电化学显微镜、紫外可见吸收光谱等技术在等离激元催化反应研究中的重要作用.最后,探讨了这些表征技术在等离激元催化动力学过程研究和催化机理探索中的特点与优势,并展望了等离激元催化及相关表征技术的发展与挑战.     

基于表面等离激元交叉耦合作用的纳米金属双缝异常透射现象

利用二维时域有限差分方法研究了非对称纳米金属双缝结构在薄隔层情况下对光波的异常透射特性,以及狭缝长度、狭缝数目和入射角度对透射特性的影响.研究发现,该双缝结构中传导的表面等离激元波通过渗透中间隔层材料产生交叉耦合作用,形成对称和反对称耦合模式,导致其透射谱在特定波长位置处形成双共振峰传输和一个透射率为零的透射抑制现象;双缝结构中表面等离激元波交叉耦合作用的本质是其横向电场分量渗入中间隔层材料产生的相互干涉作用,而横向电场分量的初始相位差决定双缝结构中形成的表面等离激元波耦合模式的类型.由于双缝结构的透射极值与各狭缝腔内的法布里-珀罗共振效应密切相关,因此狭缝长度决定透射极值的波长位置,而狭缝数目和入射角度只影响透射峰的传输效率.该双缝结构具备光学滤波和空间分光功能,在新型纳米光子器件领域具有潜在的应用价值.     

表面等离激元光热效应研究进展

表面等离激元微纳结构能够将光场束缚在亚波长尺度,实现突破光学衍射极限的光操控,并显著增强光与物质的相互作用.在基于表面等离激元机理的光电器件研究中,微纳结构的自身光吸收通常被认为是损耗,而通过光热效应,光吸收则可有效利用并转换成热能,其中的物理过程研究和应用是当前等离激元学领域的热点方向.本文回顾了近年来表面等离激元微纳结构光热效应的相关工作,聚焦于表面等离激元热效应的物理过程、热产生和热传导调控方式的研究进展.在此基础上,介绍了表面等离激元微纳结构在微纳加工、宽谱光热转换等方面的应用.     

纳腔等离激元对分子上和分子旁边的隧穿电子诱导发光的作用研究（英文）

本文使用含时量子主方程,从理论上计算了当分子或者等离激元分别被激发的情形下等离激元-分子耦合体系发光特性的时间和光谱演化,并在此基础上讨论了纳腔等离激元在扫描隧道显微镜(STM)诱导发光中发挥的不同作用.当STM针尖在分子上方,隧穿电子可以直接激发分子时,纳腔等离激元的主要作用是通过提高分子的辐射速率来增强其发光,此时耦合体系表现出具有分子特征的尖锐发光峰.另一方面,当STM针尖非常靠近分子边缘但没有载流子注入直接激发分子时,等离激元-分子之间的相干耦合会在这两个量子客体之间产生相消干涉,导致在分子激子能量附近出现法诺共振,使我们观察到具有法诺凹谷特征的等离激元发光光谱.     

纳腔等离激元对分子上和分子旁边的隧穿电子诱导发光的作用研究

本文使用含时量子主方程,从理论上计算了当分子或者等离激元分别被激发的情形下等离激元-分子耦合体系发光特性的时间和光谱演化,并在此基础上讨论了纳腔等离激元在扫描隧道显微镜（STM）诱导发光中发挥的不同作用.当STM针尖在分子上方,隧穿电子可以直接激发分子时,纳腔等离激元的主要作用是通过提高分子的辐射速率来增强其发光,此时耦合体系表现出具有分子特征的尖锐发光峰.另一方面,当STM针尖非常靠近分子边缘但没有载流子注入直接激发分子时,等离激元-分子之间的相干耦合会在这两个量子客体之间产生相消干涉,导致在分子激子能量附近出现法诺共振,使我们观察到具有法诺凹谷特征的等离激元发光光谱.     

局域表面等离激元

局域表面等离激元使得贵金属纳米颗粒具有丰富的光学性质,其应用涵盖能源、生物医学、安全、信息、超材料等诸多领域。文章简要介绍局域表面等离激元的基本性质、贵金属纳米结构中的局域表面等离激元共振耦合以及具有局域表面等离激元特性的贵金属纳米结构的一些重要应用。