V,Cr,Mn掺杂MoS2磁性的第一性原理研究

基于第一性原理的自旋极化密度泛函理论分别研究了过渡金属V, Cr, Mn掺杂单层MoS₂的电子结构、 磁性和稳定性. 结果表明: V和Mn单掺杂均能产生一定的磁矩, 而磁矩主要集中在掺杂的过渡金属原子上, Cr单掺杂时体系不显示磁性. 进一步讨论双原子掺杂MoS₂ 体系中掺杂原子之间的磁耦合作用发现, Mn掺杂的体系在室温下显示出稳定的铁磁性, 而V掺杂则表现出非自旋极化基态. 形成能的计算表明Mn掺杂的MoS₂体系相对V和Cr 掺杂结构更稳定. 由于Mn掺杂的MoS₂ 不仅在室温下可以获得比较好的铁磁性而且其稳定性很高, 有望在自旋电子器件方面发挥重要的作用. 关键词： 2')" href="#">单层MoS₂ 掺杂 铁磁态 第一性原理     

过渡金属TM(V,Cr,Mn)掺杂ZnS的电子结构和磁性

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理赝势平面波方法,对过渡金属V、Cr、Mn掺杂ZnS的超晶胞体系进行了几何结构优化,计算了晶格常数、电子结构与磁学性质.研究结果表明:掺入V,Cr后,ZnS表现出明显的半金属性,而掺入Mn后,半金属性不明显;掺入过渡金属TM(V,Cr,Mn)后系统产生的磁矩主要有杂质的3d态电子贡献,且磁矩的大小与过渡金属的电子排布有关.     

过渡金属TM(V,Cr,Mn)掺杂ZnS的电子结构和磁性

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理赝势平面波方法,对过渡金属V、Cr、Mn 掺杂ZnS的超晶胞体系进行了几何结构优化,计算了晶格常数、电子结构与磁学性质。研究结果表明：掺入V,Cr后,ZnS表现出明显的半金属性,而掺入Mn后,半金属性不明显;掺入过渡金属TM(V,Cr,Mn)后系统产生的磁矩主要有杂质的3d态电子贡献,且磁矩的大小与过渡金属的电子排布有关。     

非金属N和过渡金属(Mo, Ru, Rh, Pd)掺杂SnO2磁性的第一性原理研究

本文基于第一性原理方法,对非金属元素(N)与过渡金属元素(Mo, Ru, Rh, Pd)掺杂SnO₂的电子结构和磁学性质进行计算分析.结果表明：形成能与过渡金属原子半径密切相关,随着过渡金属原子半径的增加,形成能在降低,其中N-Mo掺杂体系形成能最低,故该体系最容易掺杂形成;能带结构分析表明,由于掺杂体系自旋向上/向下杂质能级的数量和分布均不对称,掺杂体系均有磁性产生;进一步探究态密度可知,体系产生磁性的原因是过渡金属原子和N原子之间产生p-d轨道杂化,最外层电子轨道上的空位及单电子相互耦合所导致.结果表明,由于掺杂原子的引入,SnO₂体系产生磁性,并且掺杂体系呈现亚铁磁性,其中N-Rh掺杂体系的磁性最好,其磁矩为1.88μB,有望成为良好的稀磁半导体材料.     

Mn,Fe,Co掺杂GaAs电子结构与光学性质的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势方法对本征GaAs以及3d过渡金属Mn、Fe、Co单掺杂GaAs晶体的电子结构及其光学性质进行理论计算以及对比研究.计算结果表明:能带结构中三种掺杂体系均引入新的能级,能带条数增多,导带底与价带底顶向深能级移动,带隙减小;费米能级附近出现了杂质能级,导致掺杂体系光子能量位于0时介电函数虚部便有所响应,掺杂体系相较于本征体系的静介电常数有所提升;Mn、Fe、Co三种掺杂体系相较于本征体系在红外以及远红外区域吸收系数得到了明显的提升,其中Fe掺杂GaAs的光催化特性最好.     

非掺杂锐钛矿相TiO_2铁磁性的第一性原理研究

运用第一性原理的方法研究了锐钛矿相TiO_2中O空位(V_o)和Ti空位(V_(Ti))的电子结构和磁学性质.计算结果表明,单独的V_o并不会诱发局域磁矩,V_(Ti)可以产生大小为4μB(1μ=9.274×10~(-21)emu,CGS)的局域磁矩,主要分布在其周围的0原子上.这两种缺陷产生局域磁矩的原因在文中做了详细的介绍.此外,由两个V_(Ti)诱发的局域磁矩之间的磁耦合相互作用为铁磁耦合,其交换耦合系数J_0为88.7 meV,意味着V_(Ti)间的铁磁耦合可以持续到室温.虽然V_o并不会产生局域磁矩,但是引入V_o可以进一步提升两个V_(Ti)之间的耦合强度,这可以对非掺杂锐钛矿结构的TiO_2体系中铁磁性的来源作出解释:V_(Ti)产生了局域磁矩,而V_o增强了V_(Ti)间长程的铁磁耦合相互作用.此外,还提出了局域磁矩之间耦合的第二类直接交换作用模型.     

Ni-X-In(X=Mn,Fe和Co)合金的缺陷稳定性和磁性能的第一性原理研究

Ni-Mn-In是一种新型的磁控形状记忆合金, 它通过磁场诱导逆马氏体相变实现形状记忆效应. 实验中常围绕化学计量比Ni₂MnIn合金进行成分调整, 以获得适宜的马氏体相变温度与居里温度, 在这个过程中必然会产生多种点缺陷. 本文使用量子力学计算软件包VASP, 在密度泛函理论的框架下通过第一原理计算, 系统地研究了非化学计量比Ni-X-In(X=Mn, Fe 和Co)合金的缺陷形成能和磁性能. 反位缺陷中, In和Ni在X亚晶格的反位缺陷(In_X和Ni_X)的形成能最低, Ni和X反位于Y的亚晶格(Ni_Y和X_Y)得到较高的形成能. 因此, In原子可以稳定立方母相的结构, 而X原子对母相结构稳定性的影响则相反; 空位缺陷中最高的形成能出现在In空位缺陷, 再次肯定了In原子对稳定母相结构的作用. 此外, 详细研究了点缺陷周围原子的磁性能以及电荷分布. 本文的计算结果在指导实验中的成分设计和开发新型磁控形状记忆合金方面具有重要意义.     

过渡金属(Ni)掺杂ZnV2O4的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论下的MS软件模拟了过渡金属Ni掺杂ZnV₂O₄前后的能带结构、态密度以及光学性质.结果表明：ZnV₂O₄具有间接的光学跃迁且能带间隙为0.355 eV,Ni掺杂后能带间隙增加为0.785 eV,且带隙类型不变,引入的Ni-3d轨道电子对ZnV₂O₄的价带和导带组成提供了较大贡献.光学性质结果表明ZnV₂O₄为一种低介电材料,在可见光区的吸收系数和折射率较低,主要表现为紫外吸收.掺杂Ni后,在可见光区的吸收特性和光电导率均增大,有效改善了ZnV₂O₄在可见光区的光电性能.     

过渡金属 X（ X=Cr、Mn、Fe、Tc、Re ）掺杂Janus Ga2SSe 的第一性原理研究

利用密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,研究过渡金属X(X=Cr、Mn、Fe、Tc、Re)原子掺杂Janus Ga₂SSe的磁性、电子性质及光学性质.研究表明：过渡金属掺杂Janus Ga₂SSe体系在Chalcogen-rich条件下有着比Ga-rich条件下更好的稳定性.其中Mn掺杂体系形成能在两种条件下皆为最低.本征Ga₂SSe是具有2.02 eV带隙的间接带隙半导体,在紫外区域有着很好的光伏吸收能力.与本征Ga₂SSe相比,Cr掺杂体系自旋向上通道出现杂质能级,自旋向上与向下通道不对称,呈磁矩为2.797μ_B铁磁性半金属. Mn掺杂体系在其自旋向上通道产生的杂质能级,呈磁矩为3.645μ_B的磁性P型半导体. Fe掺杂体系自旋向下通道产生的杂质能级,呈磁矩为3.748μ_B磁性P型半导体.在Tc与Re掺杂后,带隙皆由间接变直接带隙,呈无磁性的P型半导体.从光学性质来看,各掺杂体系与未掺杂Ga₂SSe在介电...     

Mn、Fe掺杂ZnS的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理平面波超软赝势方法,计算了闪锌矿结构的纯净ZnS、Mn掺杂ZnS和Fe掺杂ZnS的电子结构和光学性质,分析了掺杂对ZnS晶体的能带结构、电子态密度、光学吸收系数的影响。计算结果表明:掺杂体系费米能级附近的电子态密度主要来源于Mn 3d,Fe 3d态电子的贡献;Mn、Fe掺杂情况下的光吸收谱均向低能级方向移动且在低能端形成新的吸收峰,红移效应明显。     

过渡金属原子X(X=Mn,Tc,Re)掺杂二维WS2第一性原理研究

二维材料由于具有独特的电子结构和量子效应、丰富的可调控特性而受到凝聚态物理和材料科学的广泛关注,其中通过过渡金属掺杂二维WS2形成的半金属铁磁性材料在自旋电子学领域中发挥着重要的作用.采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法计算了过渡金属原子X (X=Mn, Tc, Re)掺杂二维WS~2的电子结构、磁性和光学性质.研究表明:被过渡金属原子X掺杂的WS~2体系在S-rich条件下比在W-rich条件下更稳定.在Mn掺杂后,自旋向上通道中出现杂质能级,导致WS~2体系从自旋向上和自旋向下态密度完全对称的非磁性半导体转变为磁矩1.001μB的铁磁性半金属.在Tc, Re掺杂后,体系均转变为非磁性N型半导体.所有掺杂体系杂质态均发生自旋劈裂现象,且自旋劈裂程度逐渐减小.同时发现Mn, Tc, Re掺杂后,表现出优异的光学性质,它们的介电常数和折射系数与未掺杂WS~2的体系相比明显增强,吸收系数在低能量区域(0—2.0 eV)均出现红移现象.     

Cr、Mn、Co、Ni掺杂对Al13Fe4相稳定性和力学性能影响的第一性原理研

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地研究了不同掺杂浓度下过渡族元素Cr、Mn、Co、Ni在Al13Fe4相中的占位情况、结构稳定性和机械性能. 计算得到所有的Al13(Fe24-xMx) (M=Cr、Mn、Co、Ni;X=1,2,4)相都具有良好的热力学稳定性和机械稳定性. 相同掺杂浓度化合物的形成焓按如下顺序减小：Al78(Fe24-xCrx) > Al78(Fe24-xMnx) > Al13Fe4 > Al78(Fe24-xNix) > Al78(Fe24-xCox).形成焓的降低增加了Al13Fe4相成核驱动力,Co和Ni有利于促进Al-Fe合金中Al13Fe4相形核,细化Al13Fe4相. 过渡族元素可以改善金属间化合物的脆性,增强塑性变形能力. 并且随着掺杂浓度的增加,过渡族元素的加入对脆性的改善呈先增大后减小的趋势.     

过渡金属掺杂锐钛矿TiO_2(101)表面的改性

采用密度泛函理论的平面波超软赝势方法,对过渡金属Fe,Ni,Pd,Pt,Cu,Ag和Au的中性原子在锐钛矿TiO_2(101)面上的掺杂改性开展了系统深入的理论研究.通过比较分析锐钛矿TiO_2(101)面掺杂前后的几何结构、电子结构和光学性质等,揭示了宏观催化活性与电子结构、光电子特性之间的关联.结果表明:过渡金属掺杂能减小禁带宽度或引入杂质能级,从而提高TiO_2(101)面的可见光响应;杂质能级通常位于禁带内,这主要是由过渡金属原子的d电子态贡献形成的;不同过渡金属掺杂的TiO_2(101)面具有不同的光催化性能,这与掺杂后的禁带宽度、费米能级位置、杂质能级的形成位置以及过渡金属原子的最外层电子排布等有关.本研究为TiO_2光催化剂结构设计与改性提供了指导性参考,并有利于加深人们对其他材料的过渡金属掺杂的理解.     

Fe,Co,Ni掺杂石墨烯表面吸附C_2H_4的第一性原理研究

基于密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA),本文对本征石墨烯以及掺杂Fe,Co,Ni石墨烯的几何结构和电子性质进行了优化计算,并计算了C_2H_4在本征石墨烯以及掺杂石墨烯表面的吸附过程,讨论了体系的吸附能、稳定性、DOS及掺杂对键长的影响.结果表明C_2H_4在本征石墨烯B位的吸附和掺杂石墨烯的吸附为化学吸附,在本征石墨烯T和H位的吸附为物理吸附;掺杂后石墨烯的比表面积增大,与本征石墨烯相比,掺杂使费米能级附近的态密度积分显著提高,表明掺杂石墨烯的电导性会发生变化,从而影响对C_2H_4的气敏度..C_2H_4在Fe、Co、Ni分别掺石墨烯的最佳吸附位为T位、H位和B位;掺杂Fe,Ni后体系的吸附能力显著提高,且掺杂Ni时体系的吸附能力最好.     

Co和Mn共掺杂ZnO铁磁性的第一性原理

基于密度泛函理论(DFT)的总体能量平面波超软赝势方法,结合广义梯度近似(GGA),对Co单独掺杂ZnO和(Co,Mn)共掺杂ZnO的32原子超原胞体系进行了几何结构优化,计算了纤锌矿结构ZnO、Co-ZnO及(Co,Mn)共掺杂ZnO的能带结构、电子态密度,并对此进行了详细的分析。计算结果表明,ZnO中单独掺杂Co元素显示出铁磁性行为,Mn的引入减弱了Co-ZnO的铁磁性。     

3d过渡金属Co掺杂核壳结构硅纳米线的第一性原理研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了横截面为五边形和六边形的核壳结构硅纳米线的过渡金属Co原子替代掺杂.通过比较形成能发现,核心位置掺杂、壳层单链掺杂以及外壳层全替代掺杂的硅纳米线都具有稳定性,其中核心位置掺杂结构的稳定性最高.掺杂体系均呈现金属性,随着掺杂浓度的增加,电导通道数增加.Co原子掺杂的硅纳米线呈现铁磁性,具有磁矩.Bader电荷分析表明,电荷从Si原子转移至过渡金属Co原子.与自由态时过渡金属Co原子的磁矩相比,体系中Co原子的磁矩有所降低,这主要是由Co原子4s轨道向3d/4p轨道的电荷转移以及4s,3d,4p的上自旋电子转移至下自旋导致的.     

ZnS(111)表面掺杂Mn的电子结构和磁性的第一性原理研究

应用基于密度泛函理论的第一性原理,研究Mn原子掺杂在ZnS(111)表面的电子结构和磁性.对于单原子的掺杂组态,替位表面第一层的Zn原子时体系形成能最低,说明该层是最稳定的掺杂位置.体系总磁矩取决于Mn原子的局域环境.而对于双掺杂组态,当Mn与Mn之间呈短程铁磁耦合作用时体系最稳定.这可由Mn原子和近邻S原子的p-d杂化作用解释.此时,体系的居里温度估算值为469 K,明显高于室温,具有理论指导意义.Mn原子和受主半导体之间的相互作用是自旋极化产生的主要原因.计算结果表明,该掺杂材料可以很好的用来制作稀磁半导体,具有良好的应用前景.     

Full-Heusler合金X2YGa(X=Co,Fe,Ni;Y=V,Cr,Mn)的电子结构、磁性及半金属特性的第一性原理研究

利用基于密度泛函理论的全势线性缀加平面波方法,结合广义梯度近似,对full-Heusler X₂YGa(X=Co,Fe,Ni;Y=V,Cr,Mn)合金的电子结构、磁性及半金属特性进行了研究,并讨论了自旋-轨道耦合作用对它们的影响.计算结果表明,自旋-轨道耦合作用对full-Heusler X₂YGa(X=Co,Fe,Ni;Y=V,Cr,Mn)合金的电子结构,磁性与半金属特性的影响很小. 当未考虑自旋-轨道耦合作用时,Co₂VGa,Co₂CrGa,和Fe₂CrGa合金为半金属或准半金属铁磁体,加入自旋-轨道耦合作用后体系的自旋极化率将降低1%左右, 它们依然保持很高的自旋极化率.Fe₂MnGa,Co₂MnGa,Ni₂CrGa和Ni₂MnGa合金为一般铁磁体,Fe₂VGa和Ni₂VGa合金为顺磁体. 关键词： 半金属特性 自旋-轨道耦合 Heusler合金 全势线性缀加平面波方法(FLAPW)     

Mg掺杂对Li(Co,Al)O2电子结构影响的第一原理研究

基于密度泛函理论的第一原理赝势法,研究了Mg在Li(Co,Al)O2中掺杂前后的电子结构的变化.通过能带和态密度的分析,发现Mg掺杂后在价带中引入了电子空穴,同时价带展宽,这两个电子结构的显著变化是引起Li(Co,Al)O2导电率提高的主要机理.通过对Co3d电子态密度的分析发现,在二价Mg掺杂后,Li(Co,Al)O2中的Co价态升高,介于Co3+和Co4+之间.从能带计算出发,进一步定量给出了Co和O的平均价态的变化.     

过渡金属元素X(X=Mn,Fe,Co,Ni)掺杂对ZnO基阻变存储器性能的影响

实验表明掺杂是一种改善阻变存储器性能的有效手段,但其物理机理鲜有研究.本文采用第一性原理方法系统研究了过渡金属元素X(X=Mn,Fe,Co,Ni)掺杂对ZnO基阻变存储器中氧空位迁移势垒和形成能的影响.计算结果表明Ni掺杂可同时有效降低+1和+2价氧空位在掺杂原子附近的迁移势垒,X掺杂均减小了氧空位的形成能,特别是掺杂Ni时氧空位的形成能减小最为显著(比未掺杂时减少了64%).基于该结果制备了未掺杂和Ni掺杂ZnO阻变存储器,研究表明通过掺杂控制体系中氧空位的迁移势垒和形成能,可以有效改善器件的初始化过程、操作电压、保持性等阻变性能.研究结果有助于理解探究影响阻变的微观机制,并可为掺杂提高阻变存储器性能提供一定的理论指导.