大气颗粒物及氧化物对CS2的催化氧化作用

利用原位FT-IR,XRD,BET,质谱和连续脉冲微反等手段研究了大气颗粒物及部分氧化物样品上CS₂催化氧化的反应,并对催化剂的晶化状况和比表面等进行了考察.结果表明,CS₂在氧化物和大气颗粒物样品上发生氧化反应,生成COS及单质S,部分样品上生成CO₂;其中以CaO的催化作用最为明显,Fe₂O₂次之,Al₂O₃的催化能力有明显减小,SiO₂最小,大气颗粒物样品对CS₂有明显的催化氧化作用,活性介于Fe₂O₃和Al₂O₃之间;收集的大气颗粒物样品成分主要是Ca(Al₂Si2₂O₈)·4H₂O,即水泥的主要成分;CS₂在氧化物或大气颗粒物样品上催化生成COS,是由于催化剂表面吸附氧的作用.报道了大气颗粒物对CS₂具有催化氧化生成COS的能力,揭示了大气中COS来源的一个重要途径,对CS₂,COS的污染控制研究具有一定的指导意义.     

大气颗粒物对CS2催化氧化反应动力学研究

使用FTIR, XPS, BET, TG-DTG-DTA及原位XRD等方法研究了二硫化碳(CS2)在大气颗粒物表面多相催化反应历程及硫物种的转化过程. 结果表明, 在常温下, CS2能与大气颗粒物反应, 主要产物有羰基硫(COS)和正交α-S8, 少量硫物种被深度氧化, 在大气颗粒物表面形成正六价态硫. 反应体系中当氧气过量时, CS2在大气颗粒物表面多相催化反应遵循假二级反应动力学规律. 在296 K下, 该反应的表观速率常数为6.98×10-22 cm3*mol-1*s-1, 表观活化能为34.6 kJ/mol, 揭示了大气颗粒物具有消除CS2的重要作用以及深度氧化使颗粒物表面形成SO2-4的现象.     

La2-xKxCuO4类钙钛矿复合氧化物对柴油车排放碳颗粒物催化燃烧性能的研究

使用溶胶-凝胶法制备了纳米级不同K取代量的La2-xKxCuO4催化剂，通过H2-TPR，XRD，FT-IR和SEM等多种分析方法对催化剂进行了表征，利用程序升温氧化反应（TPO）就催化剂对碳颗粒物燃烧的催化活性进行了评价。结果表明：以K^＋部分取代La2CuO4中的La^3＋，La2-XKXuO4催化剂对soot催化燃烧的活性明显提高，其中K^＋的取代量对La2CuO4的晶形和活性都产生不同的影响；当x=0．2时，La1.8K0.2CuO4催化剂上呈四方晶相，soot的起燃温度下降到320℃。     

Cu-Mg/Al复合氧化物催化碳颗粒物燃烧性能的研究

恒定二价与三价阳离子比为3(nM2+/nM3+=3),采用共沉淀法制备不同Cu含量的系列水滑石前驱物, 800 ℃焙烧4 h形成复合氧化物(CuO质量百分数分别为0％、5％、10％、15％、20％、30％、40％)用作柴油车排放碳颗粒物燃烧的催化剂,并采用XRD、BET、TG-DSC、FT-IR、TPR等表征手段研究了Cu、Mg含量对材料前驱物物化性能的影响及对其衍生复合氧化物催化碳颗粒物燃烧性能的影响．结果表明,Cu、Mg含量对材料的热稳定性、比表面和催化氧化活性有显著的影响. Mg有助于提高催化剂的热稳定性; Cu含量增加,催化剂比表面下降,但比表面不是影响催化剂活性的主要因素. CuO含量为15％时,催化剂具有最好的催化活性和稳定性,碳颗粒物的起燃温度(T10)和半转化温度(T50)分别为336 ℃和409 ℃.在CuO含量≤30％时可以形成结构完整的水滑石前驱物, CuO含量为40％时出现Cu(OH)2杂相; CuO含量< 20％时,经高温焙烧可得到均匀的复合氧化物, CuO含量≥20％时出现CuO偏析． TPR结果表明焙烧温度和复合氧化物的组成决定了材料的可还原性能．     

K-Ce0.5Zr0.5O2催化碳颗粒物燃烧性能

用等体积浸渍法制备了不同K负载量的xKNO₃-Ce_0.5Zr_0.5O₂系列催化剂，用程序升温氧化反应(TPO)考察催化剂对碳颗粒物(soot)燃烧的催化活性. 并采用XRD、BET、FT-IR、XPS等技术对KNO3负载催化剂进行表征. 结果表明KNO₃负载量对催化剂的比表面、表面化学环境有显著的影响；KNO₃能使催化剂对soot的催化燃烧活性有较大提高，且存在最佳负载量，当x=0.5时，催化剂的活性最好，碳颗粒物的起燃温度（Ti）和峰顶温度（Tp）分别为290 ℃和360 ℃. 在反应过程中，KNO₃熔融状态的形成和K₂CO₃的生成，使催化活性明显提高.     

铌氧化物的催化效应

在周期表中处在钒副族和第二过渡系列的铌元素,与相邻的同族元素钒和钽,以及同列相邻元素锆和钼相比,虽有相近的电负性和离子半径,但化合物的催化性能却大不相同。铌催化的工业应用及其机理,已引起广泛的兴趣     

K-Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化碳颗粒物燃烧性能

用等体积浸渍法制备了不同K负载量的xKNO3-Ce0.5Zr0.5O2系列催化剂,用程序升温氧化反应(TPO)考察催化剂对碳颗粒物(soot)燃烧的催化活性.并采用XRD、BET、FT-IR、XPS等技术对KNO3负载催化剂进行表征.结果表明KNO3负载量对催化剂的比表面、表面化学环境有显著的影响;KNO3能使催化剂对soot的催化燃烧活性有较大提高,且存在最佳负载量,当x=0.5时,催化剂的活性最好,碳颗粒物的起燃温度(T)i和峰顶温度(Tp)分别为290℃和360℃.在反应过程中,KNO3熔融状态的形成和K2CO3的生成,使催化活性明显提高.     

碱土金属对钴铈复合氧化物催化剂催化N2O分解的影响

采用低温柠檬酸络合法制备了添加不同碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce/Co摩尔比为0.05)催化剂,考察了其催化N2O分解的活性.结果表明,碱土金属对钴铈催化剂催化N2O分解的活性有明显促进作用,助催化效果递变顺序为Mg相似文献   

大气颗粒物化学组成分析

大气颗粒物的化学组成非常复杂,其中包括大量矿质氧化物、可溶性硫酸盐、硝酸盐、海盐、多环芳烃、有机酸和有机氟等。大气颗粒物对局地、区域甚至全球大气辐射平衡、大气能见度、元素的生物化学循环具有重要影响,危害人体健康并参与大气非均相反应。化学组成是决定大气颗粒物各种环境效应的关键因素。国内外对大气颗粒物化学组成分析进行了大量的研究工作。特别是随着气动力学透镜的发展与应用,结合快速、灵敏的光谱和质谱检测手段,适合大气颗粒物化学组成的在线分析方法取得了较大的突破。     

碱土金属对钴铈复合氧化物催化剂催化N2O分解的影响

采用低温柠檬酸络合法制备了添加不同碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce/Co摩尔比为0.05)催化剂, 考察了其催化N2O分解的活性. 结果表明, 碱土金属对钴铈催化剂催化N2O分解的活性有明显促进作用, 助催化效果递变顺序为Mg相似文献   

稀土氧化物上COS还原SO_2脱硫反应及机理

设计了两级干法脱硫系统，在第一级脱硫器中用ＣＯ还原烟道气中的ＳＯ２，在第二级脱硫器中，让在第一级脱硫器中产生的副产物ＣＯＳ与未完全脱除的ＳＯ２进一步进行二级脱硫反应。考察了稀土氧化物对ＣＯＳ还原ＳＯ２脱硫反应的催化活性，发现氧化铈具有最高的脱硫活性，并且具有较大的反应物配比适用范围。对氧化铈催化ＣＯＳ还原ＳＯ２反应提出了ｒｅｄｏｘ还原氧化机理。     

大气颗粒物的仪器分析方法

对大气总颗粒物和单颗粒物仪器分析方法进行了简要介绍和评述,并对当前研究进展进行了综述,引用文献39篇。     

碱土—稀土氧化物在甲烷偶联反应中的催化性能

研究了两个典型轻稀土Ｌａ，Ｃｅ氧化物对甲烷氧化联反应的影响，具有较小比表面积的催化给出较高的Ｃ２选择性，但是催化剂的氧化还原性能对Ｃ２选择性的影响则更大，添加Ｌｉ的作用除产生Ｏ中心外，还可抑制催化剂的氧化还原能力，从而改善Ｃ２选择性，甲烷氧化偶联反应属催化剂引发的自由基反应。     

大气颗粒物重金属环境地球化学研究进展

综述了国内外有关大气颗粒物重金属的研究进展,包括:对大气颗粒物重金属的来源、分布与积累、环境活性、迁移转化、生物毒性等方面的研究成果,并指出了该领域研究中的薄弱环节,展望了今后的研究发展趋势。     

CS2与大气颗粒物的多相催化反应研究

利用原位FTIR,XRD,XPS,BET,质谱和连续微量反应等手段研究了大气颗粒物及部分氧化物样品上CS₂多相催化反应,确认了反应产物,并对催化剂的晶化状况和比表面积等进行了考察.结果表明,CS₂在氧化物和大气颗粒物样品上发生氧化反应,生成COS及单质硫,部分样品上生成CO₂,活化状态下的[S]在大气颗粒物表面上能被进一步氧化为六价态硫.收集所得到的大气颗粒物样品成分主要是Ca(Al₂Si₂O₈)·4H₂O;CS₂在氧化物或大气颗粒物样品上催化生成COS是催化剂表面吸附氧的作用之故.     

碱土－稀土氧化物在甲烷偶联反应中的催化性能

研究了两个典型轻稀土Ｌａ，Ｃｅ氧化物对甲烷氧化偶联反应的影响，具有较小比表面积的催化剂给出较高的Ｃ＿２选择性，但是催化剂的氧化还原性能对Ｃ＿２选择性的影响则更大，添加Ｌｉ的作用除产生Ｏ￣－中心外，还可抑制催化剂的氧化还原能力，从而改善Ｃ＿２选择性。甲烷氧化偶联反应属催化剂引发的自由基反应。     

TiO2-SiO2复合氧化物的制备及在液相氧化中应用的研究进展

TiO₂-SiO₂复合氧化物是一种新型催化剂,因其在液相氧化方面有着高效的催化能力,而逐渐受到广泛关注。本文详细介绍了近年来国内外TiO₂-SiO₂复合氧化物的制备方法（如化学沉淀法,溶胶-凝胶法,非水解溶胶-凝胶法和水热法）及其对复合氧化物材料孔结构,元素分布均匀程度影响的研究进展。同时总结了近年来TiO₂-SiO₂复合氧化物在催化氧化方面的应用,并提出了TiO₂-SiO₂复合氧化物今后研究需关注的问题。     

N_2O在Mg-Co和Mg-Mn-Co复合氧化物上的催化分解

用溶胶-凝胶法制备了不同组成的Mg-Co和Mg-Mn-Co复合氧化物,用于催化分解N_2O。在较高活性的Mg-Mn-Co表面浸渍K_2CO_3溶液,制备K改性催化剂。用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)等技术表征催化剂结构,考察了复合氧化物的组成、K负载量等制备参数对催化剂活性的影响。结果表明,加入助剂K显著提高了催化剂活性,其中,0.02 K/MgMn_(0.2)Co_(1.8)O_4活性较高,有氧无水、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N_2O转化率分别保持97%和60%。有水-无水气氛交替实验表明,有水反应后再进行无水实验,K改性催化剂的稳定性较好。     

Ce_xMn_(1-x)O_2复合氧化物的制备及催化湿式氧化降解高浓度有机酸的应用

利用水热法制备CeO_2和一系列不同Ce/Mn原子比的Ce_xMn_(1-x)O_2复合氧化物的纳米球,对其进行XRD、XPS、SEM、H_2-TPR和N_2吸附-脱附的表征,并通过催化湿式氧化降解丁酸对催化活性进行测试,结果表明Ce_(0.2)Mn_(0.8)O_2对丁酸的降解呈现出优异的催化性能.该催化剂对高浓度的醋酸、丁酸以及两者混合酸的降解也具有高的催化活性,在185℃、0.9 MPa O_2条件下反应2 h,醋酸、丁酸以及两者混合酸COD(化学需氧量)的去除率分别高达89.8%、99.5%和99.4%.最后,对该催化剂催化湿式氧化降解丁酸、醋酸以及丁酸和醋酸的混合酸进行了动力学和稳定性方面的研究.     

复合氧化物CeO2-Co3O4催化氧化CO的性能

以共沉淀法制备CeO2-Co3O4复合氧化物，研究复合氧化物CeO2-Co3O4低温催化氧化CO的性能。通过采用热重分析（TG）、比表面积测试（BET）、X射线衍射分析（XRD）、程序升温还原（TPR）以及原位红外漫反射（FT-IR）等表征手段，详细探讨了铈含量对于复合氧化物CeO2-Co3O4低温催化氧化CO性能的影响。结果表明：复合氧化物CeO2-Co3O4催化氧化CO的性能明显优于单一氧化物CeO2和CO3O4，