铁基超导体多轨道模型中的电子关联与轨道选择

大部分铁基超导体的正常态呈现坏金属行为, 这表明体系中存在较强的电子关联效应. 最近的实验与理论研究显示, 铁基超导体中的电子关联具有多轨道的特征. 本文介绍与评论铁基超导体多轨道哈伯德模型中电子关联方面理论研究的最新进展; 着重讨论以隶自旋技术为代表的一系列量子多体计算方法在研究多轨道系统中金属绝缘体相变的应用. 理论计算给出了铁基超导体多轨道哈伯德模型基于电子关联的基态相图. 在对应母体化合物的电子填充数时, 基态存在从金属到绝缘体的莫特转变. 临近莫特转变, 体系呈现坏金属行为; 其电子性质存在较强的轨道选择性. 轨道选择性的强弱与体系中的洪德耦合和轨道的晶体场劈裂密切相关. 对钾铁硒系统, 研究发现其基态相图存在轨道选择莫特相: 其中铁的3d xy轨道已被莫特局域化, 但其他3d轨道电子仍具有巡游性. 这一新相的发现, 对理解以钾铁硒为代表的一大类铁基超导体正常态与超导之间的联系提供了重要线索.     

关联电子体系中的轨道物理

轨道自由度为凝聚态关联电子材料带来丰富多彩的新量子相的同时也导致了复杂性,对理解强关联电子体系的本质带来了挑战。文章系统地介绍了多轨道关联电子体系的各种物理性质。首先简要地介绍了轨道自由度在过渡金属氧化物和稀土化合物中的重要作用和轨道序的物理图象;其次论述了轨道极化、轨道序及其与晶格畸变的联系;然后讨论了轨道序的理论研究及其在实验上的可能探测;接着介绍了多轨道体系中的金属—绝缘体相变和多轨道超导电性的新特征;最后简短讨论了目前轨道物理研究中面临的问题和挑战。     

轨道序和巡游性对尖晶石结构钒氧化物AV2O4 (A = Mn,Fe, Co) 物性影响的研究

在尖晶石钒基氧化物AV_2O_4中,因为自旋阻挫、轨道序、巡游性等独特的内禀属性间存在着相互合作和竞争,所以该体系常常表现出复杂而有趣的物理现象。通过对A位磁性离子的调控,我们详细研究该体系中不同物性的起源,比如磁相变与结构相变的不同起因,局域和巡游电子的交叉行为等等。我们以Mn_(1-x)Co_x V_2O_4和Fe_(1-x)Co_x V_2O_4体系为研究对象,通过变温X射线衍射、磁化率、比热和中子散射等测试手段,结合第一性原理计算,对其物性起源进行了详细的研究。我们发现:(i)在低Co2+离子掺杂时,体系受到局域V~(3+)离子以及A位Fe~(2+)离子的轨道序作用,往往会在磁有序附近伴随着结构相变的出现,以至于弱化体系中钒离子独立形成的四面体造成的几何阻挫。这也说明Co~(2+)离子低掺杂下,该体系有着强的自旋–晶格耦合;(ii)在高Co~(2+)离子掺杂时,由于巡游性的增强,轨道序的弱化,JAB交换相互作用增强,体系也表现出明显的磁各向同性。因此磁相变温度向更高的温度移动,而结构相变温度向低温移动甚至消失。     

洪德耦合的调控与轨道选择Mott相变

洪德耦合相互作用是导致多轨道体系发生轨道选择Mott相变的重要因素之一. 通过调控洪德耦合相互作用来研究其不同组成部分对轨道选择Mott相变的作用. 利用基于Lanczos 求解器的动力学平均场理论, 对比了双轨道的J模型和Jz模型的金属-绝缘体相变, 并重点讨论洪德耦合中的自旋翻转项和电子对跃迁项以及轨道宽度比值W₂/W₁如何影响轨道选择Mott 相变. 在J模型的相图中, Mott选择相占有较大的区域, 而Jz模型的轨道选择Mott 相只存在于一个很狭窄的区域内, 这说明自旋翻转项及电子对跳跃项是有利于轨道选择Mott相变发生的关键因素. 此外当轨道宽度之比大于W₂/W₁=0.7时, Jz 模型的轨道选择Mott 相会完全消失, 而J模型中只要轨道宽度不同都存在轨道选择Mott相. 因而, 简化后的Jz 模型只是在特定条件下才适合于研究轨道选择Mott相变.     

Slater绝缘体的磁性和能带计算研究

Slater相变是一种由于反铁磁序形成而导致的金属—绝缘体相变.本文采用第一性原理密度泛函计算方法研究了两种Slater绝缘体材料NaOsO_3和Cd_2Os_2O_7的电子结构,进而研究了反铁磁序排列、自旋轨道耦合和电子关联对其电子结构以及相变性质的影响.研究结果表明,非磁相的NaOsO_3具有金属性;而G型线性反铁磁结构是驱动NaOsO_3发生Slater相变的磁基态.此外,研究结果表明,非磁相的焦绿石Cd_2Os_2O_7的能带结构在费米能级处是连续的,表现为金属性;并且带有磁阻挫的Cd_2Os_2O_7发生Slater相变的条件十分苛刻,只有在自旋轨道耦合和1.8 eV电子关联的共同作用下一种全进—全出非线性反铁磁结构才能使其发生Slater相变.说明全进—全出非线性反铁磁结构是使Cd_2Os_2O_7发生Slater相变的磁基态,而自旋轨道耦合和1.8 eV的电子关联在消除磁阻挫上起到了关键作用.     

Cr掺杂BaTiO3中的高自旋极化半金属态

具有高自旋极化率的半金属材料是一类极具应用前景的自旋电子材料.立方BaCrO3具有非常稳定的半金属性,而四方BaTiO3则是一种多功能绝缘体.因此,本研究采用基于密度泛函的第一性原理方法,探究BaTi1-xCrxO3(x=0,0.125,0.25,0.5,0.75,1)体系中Cr、Ti互掺导致的晶体结构和电子结构的变化.研究表明,Cr离子的掺杂会使体系发生四方相到立方相结构相变;同时,受Cr-Ti轨道杂化的影响,体系存在绝缘态-半金属态转变.此外,Cr掺杂调控了体系的磁性,掺入的Cr离子表现为+4价态,提供2μB的局域磁矩.最后,本文构建了d-p杂化分子轨道模型,基本解释了体系半金属性的产生机制.本研究预测了BaTi1-xCrxO3体系中丰富的物理性质,为其在自旋电子器件方面的应用提供了理论指导.     

一维有机导体的Peierls相变研究

根据建立在电子-声子相互作用基础上的Peierls 相变理论，利用形变势模型和半经验晶体轨道方法计算的能带结构数据，对一维有机导体tetrathiafulvalene-tetracyanoquinodimethane的Peierls相变温度进行了计算.并对其金属-绝缘体相变机制进行了讨论. 关键词： 电子-声子相互作用 Peierls相变温度 一维有机导体     

TTF-TCNQ的Peierls相变研究

根据建立在电子-声子相互作用基础上的Peierls相变理论，利用形变势模型和半经验晶体轨道方法计算的能带结构数据，对一维有机导体TTF-TCNQ的Peierls相变温度进行了计算，结果表明,TTF链的相变温度低于TCNQ链的相变温度，从而说明前者的电子-声子耦合相互作用比后者要弱,TTF-TCNQ在54K的金属-绝缘体相变主要发生在TCNQ链上. 关键词： 一维有机导体 Peierls相变温度 电子-声子相互作用     

双轨道Hubbard模型的动力学平均场理论研究

基于以Lanczos方法为杂质求解器的动力学平均场理论,研究了非局域轨道间跃迁对于双轨道强关联体系中轨道选择Mott相变的影响.计算了轨道间跃迁系数不同的双轨道Hubbard模型的准粒子权重和态密度,并构建了它们在相互作用强度U和轨道带宽比t₂/t₁影响下的相图.通过正则变换引入两个有效的退耦和轨道,在一定条件下轨道间跃迁会有利于轨道选择Mott相变的发生.还比较了Bethe晶格和正方晶格的相图,虽然基于两种不同晶格能带结构得到的轨道选择Mott相变的相变点存在一定的差异,但其中关于轨道选择Mott相变的基本物理图像具有一致性.并将方法拓展到半满的Ba₂CuO_4–δ材料的研究中,与根据密度泛函理论得到的能带对比,我们发现各向同性的轨道间跃迁对能带结构影响较大,进一步采用动量空间各向异性的非局域轨道间跃迁项,得到了材料的相图,在半满条件下Ba₂CuO_4–δ应为轨道选择Mott材料.     

金属价电子结构对磁性和电输运性质的影响

本文以原子物理学中电子按能级分布理论为基础,提出一个关于金属磁性的新的巡游电子模型:在形成金属的过程中由于受到电子间泡利排斥力的作用,Fe,Ni,Co原子的大部分4s电子进入3d轨道,只有一少部分4s电子成为自由电子;最外层3d轨道的电子有一定概率在离子实间巡游,形成巡游电子;其余的3d电子为局域电子.因此,由Fe,Ni,Co金属的平均原子磁矩实验值2.22,0.62和1.72μB,计算出Fe,Ni,Co金属中平均每个原子贡献的自由电子数目为0.22,0.62和0.72,从而解释了为什么Fe,Ni,Co金属的电阻率依次减小.应用这个模型计算出的平均每个原子的3d电子数为7.78,9.38和8.28,与金属能带论计算结果 (7.4,9.4和8.3)比较接近,但是本文的方法更加简单、有效,易于理解.这为进一步澄清金属与合金的价电子结构提供了新思路.     

Pb掺杂对Cd_2Ru_2O_7反常金属态的调控

具有烧绿石结构的Cd_2Ru_2O_7在形成长程反铁磁序的同时进入反常的金属态.采用高压高温方法制备了一系列Pb掺杂的Cd_(2-x)Pb_xRu_2O_7(0≤x≤2)多晶样品,并系统研究了其晶体结构和电阻率、磁化率、热电势等物理性质.尽管Pb_2Ru_2O_7是泡利顺磁金属,但少量Pb~(2+)掺杂的样品Cd1.8Pb0.2Ru2O7却呈现出明显的金属-绝缘体转变,与施加静水压和少量Ca~(2+)掺杂的效果类似.通过与类似的烧绿石Ru~(5+)氧化物进行对比,提出Cd_2Ru_2O_7中的Ru~(5+)-4d~3电子态恰好处于巡游到局域过渡的区域,少量Pb~(2+)掺杂造成的晶格无序增强了电子的局域性,使得形成反铁磁序的同时伴随出现了金属-绝缘体转变.这表明具有烧绿石结构的Ru~(5+)氧化物是研究巡游-局域电子转变的理想材料体系.     

空穴掺杂铱氧化物Srn+1IrnO3n+1 (n=1,2)的角分辨光电子能谱研究

近年来, 与铜氧化物高温超导体具有类似电子结构的5d 轨道 Ruddlesden-Popper 类型铱氧化物由于体系中库伦排斥和自旋轨道耦合之间的合作效应被人们广泛探究. 其中, 金属绝缘体转变的关键影响因素是该方向的核心研究问题, 该结果对推进掺杂莫特绝缘体体系的研究具有重要作用. 因为铱氧化物与铜氧化物在单能带哈伯德模型的次 近 邻 跃 迁 项 具 有 不 同 符 号, 因 此 空 穴 掺 杂 铱 氧 化 物 类 比 电 子 掺 杂 铜 氧 化 物. 我 们 将 空 穴 掺 杂Ruddlesden-Popper 类型铱氧 化 物 系 统 依 据 几 种 不 同 的 掺 杂 元 素 进 行 分 类, 分 别 介 绍 其 角 分 辨 光 电 子 能 谱(ARPES) 探测到的电子结构, 对其中金属绝缘体转变类型进行了总结, 并对该领域中的未来研究方向做出了展望.     

Bi_2Sr_2CuO_y晶体中电子局域化

测量了不同Bi_2Sr_2CuO_y晶体ab平面内的电阻率-温度变化关系.发现在体系从金属到绝缘体的变化过程中,电子导电首先表现出低温下的二维弱局域化行为,然后逐渐过渡到强局域化的变程跳跃传导行为.依据实验结果对氧化物超导材料在低载流子浓度下的金属—绝缘体转变进行了讨论. 关键词：     

新型4d/5d基超导体的结构和物性

在强关联电子体系中,轨道、自旋和晶格等自由度之间的相互作用一直是研究的热点.这些自由度之间的竞争和共存产生了复杂新奇的物理现象,如超导现象、量子相变、自旋有序、拓扑相变、金属绝缘转变等,这些丰富的物理现象来源于不同的有序态或量子涨落之间的竞争和耦合.自旋轨道耦合作用是指粒子的自旋角动量和轨道角动量之间的相互作用,在4d/5d基化合物中,由于电子的运动速度较快,自旋轨道耦合的效应不可忽视,可能表现出与3d基化合物不同的物性.例如,在含4d/5d过渡族金属元素的超导体中,其电子配对的机制可能不同于常规的s波Bardeen-Cooper-Schrieffer超导体.本文以几种典型的4d/5d基超导体为例,对其晶体结构和超导物性及其内在联系进行了详细论述,重点探讨了阴离子共价键强弱对晶体结构、相变和超导物性的影响,希望引起相关研究者对该类超导体的重视.     

应力下SmNiO_3钙钛矿氧化物薄膜材料的电导与红外光电导

稀土镍基钙钛矿氧化物RNiO_3(R为稀土元素)可以在温度触发下发生从电子游离态到局域态的金属绝缘体转变,这一特性在传感器,数据存储,调制开关等方面具有可观的应用价值.本文通过脉冲激光沉积法,在钛酸锶(SrTiO_3)、铝酸镧(LaAlO_3)单晶衬底上准外延生长热力学亚稳态镍酸钐(SmNiO_3)薄膜材料,利用薄膜与衬底间晶格失配引入界面应力,实现对SmNiO_3电子轨道结构与金属绝缘体相变温度的调节.结合电输运性质与红外透射实验的综合表征研究,论证了双向拉伸应变引起的晶格双向拉伸畸变,可以引起SmNiO_3的禁带宽度的展宽,从而稳定绝缘体相并提高金属-绝缘相转变温度.进一步结合近边吸收同步辐射实验表征,揭示了拉伸应变稳定SmNiO_3绝缘体相的本质在于Ni—O成键轨道在双向拉伸形变作用下的弱化,使得镍氧八面体中的价电子偏离镍原子从而稳定SmNiO_3的低镍价态绝缘体相.     

相互作用拓扑绝缘体中拓扑不变量的计算取得进展

正拓扑物质形态,如具有拓扑序的量子霍尔态以及拓扑绝缘体,是近年来凝聚态物理领域最大的进展之一~([1—6])。在拓扑绝缘体中加入电子之间的强关联相互作用,研究可能涌现的新的拓扑物态,以及拓扑物态之间由于相互作用驱动的拓扑相变,是人们关心的问题~([7—29])。前期拓扑绝缘体的理论和实验研究,主要集中于无相互作用或弱     

非球对称势场与轨道有序化:NiO电子结构再研究

用含有非球对称修正的FPLMTO和LDA+UDFT,LDA+USIC研究了NiO的电子结构,发现由于非球对称势场的引入,导致了占据的3d轨道eg分量的轨道有序化.结果表明在这一类复杂的强关联电子中,原子球内非球对称性多极势场对电子结构的影响已经比较明显:除了上述的轨道有序化以外,eg分量的位置下移,宽度明显变窄,呈现局域化的趋势;两种不同LDA+U方法计算得出的电荷转移能隙分别为337eV(DFT)和25eV(SIC).同时发现在NiO中,上、下Hubbard带实际上是由占据的和非占据的3deg轨道构成,3dt2g轨道和O2p轨道的杂化带具有较大的带宽,因而也具有一定的巡游特性.结果表明在NiO中有特征明显的3d电子轨道有序化.通过研究得出结论:在NiO这一类体系的电子结构计算中,势场的非球对称性部分和球间区势场的作用,以及轨道极化等因素都应该恰当地处理 关键词： 关联电子系统 过渡金属氧化物 电子结构     

金属表面Rashba自旋轨道耦合作用研究进展

自旋轨道耦合是电子自旋与轨道相互作用的桥梁, 它提供了利用外电场来调控电子的轨道运动、进而调控电子自旋状态的可能. 固体材料中有很多有趣的物理现象, 例如磁晶各向异性、自旋霍尔效应、拓扑绝缘体等, 都与自旋轨道耦合密切相关. 在表面/界面体系中, 由于结构反演不对称导致的自旋轨道耦合称为Rashba自旋轨道耦合, 它最早在半导体材料中获得研究, 并因其强度可由栅电压灵活调控而备受关注, 成为电控磁性的重要物理基础之一. 继半导体材料后, 金属表面成为具有Rashba自旋轨道耦合作用的又一主流体系. 本文以Au(111), Bi(111), Gd(0001)等为例综述了磁性与非磁性金属表面Rashba自旋轨道耦合的研究进展, 讨论了表面电势梯度、原子序数、表面态波函数的对称性, 以及表面态中轨道杂化等因素对金属表面Rashba自旋轨道耦合强度的影响. 在磁性金属表面, 同时存在Rashba自旋轨道耦合作用与磁交换作用, 通过Rashba自旋轨道耦合可能实现电场对磁性的调控. 最后, 阐述了外加电场和表面吸附等方法对金属表面Rashba自旋轨道耦合的调控. 基于密度泛函理论的第一性原理计算和角分辨光电子能谱测量是金属表面Rashba自旋轨道耦合的两大主要研究方法, 本文综述了这两方面的研究结果, 对金属表面Rashba自旋轨道耦合进行了深入全面的总结和分析.     

多轨道Hubbard模型的隶玻色子数值算法研究

通过综合模式搜索法、广义Lagrange乘子法、以及转轴法等多种数值方法, 建立了一套针对多轨道Hubbard模型隶玻色子解法的数值优化方法. 该数值方法能够在考虑晶场劈裂、轨道间跳跃以及真实能带结构基础上, 利用隶玻色子方法计算实际关联电子材料的性质. 首先利用该方法计算了两轨道体系的Mott金属-绝缘体转变性质, 得到了与目前已有工作一致的结果; 然后利用该方法讨论了Coulomb关联对三轨道体系Na_xCoO₂的影响. 结果表明: 在中间关联情况下由e_g^'轨道形成的六个小Fermi面消失, 原因是由于电子关联导致该轨道上的空穴数随U减少. 这些结果也证实了算法的正确性和有效性. 关键词： 多轨道Hubbard模型 隶玻色子 Mott转变 xCoO₂')" href="#">Na_xCoO₂     

自旋轨道耦合作用的等效磁场

自旋与电荷一样,是电子的固有属性,电子的周期性轨道运动产生的磁场与电子的自旋磁矩相互作用,这种磁相互作用就是自旋轨道相互作用。在原子物理学中,这种自旋轨道作用会影响原子光谱的精细结构,然而教材中缺少自旋轨道耦合作用在二维半导体材料中的微观描述。本文将引入Rashba和Dresselhaus自旋轨道耦合作用的哈密顿量,研究单电子在无外场下二维平面内运动,讨论一种或者两种自旋轨道耦合的哈密顿量表示。通过自旋与等效磁场耦合的塞曼能量表示,本文计算了本征态下不同自旋轨道耦合作用下的等效磁场,从而有助于探索二维半导体材料中不同自旋轨道耦合作用下的物理特性。