甲苯、丙酮和乙酸乙酯在新型铂-钯/不锈钢丝网催化剂上的催化氧化

采用阳极氧化法制备了一种用于催化氧化处理挥发性有机化合物(VOCs)的0.1%Pt-0.5%Pd/不锈钢丝网(SSWM)催化剂. 活性测试结果表明, 0.1%Pt-0.5%Pd/不锈钢丝网催化剂具有较高的催化活性和热稳定性. 该催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯的完全氧化温度分别为220、260和280 ℃. 通过扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和超声波等手段对催化剂和不锈钢丝网进行了表征. SEM结果表明, 经阳极氧化工艺处理过的不锈钢金属丝网载体表面形成了一层沟壑形态的复合氧化膜. 该阳极氧化膜有利于活性组分Pd、Pt的分散.     

Catalytic Oxidation of Toluene, Acetone and Ethyl Acetate on a New Pt-Pd/Stainless Steel Wire Mesh Catalyst

A new volatile organic compound (VOC) combustion catalyst of 0.1%Pt-0.5%Pd/stainless steel wire mesh (SSWM) was prepared via anodic oxidation treatment. The result of activity tests for complete oxidation of toluene, acetone, and ethyl acetate showed that 0.1%Pt-0.5%Pd/stainless steel wire mesh catalyst had good catalytic activity and thermal stability. The total oxidation temperature for toluene, acetone, and ethyl acetate was at 220, 260, and 280 °C for the catalyst calcined at 500 °C, respectively. The catalyst and stainless steel wire mesh support were characterized by means of scanning electron microscopy (SEM), X-ray photoelectron spectrum (XPS), and ultrasonic vibration tests. The SEM results indicated that a typical donga structure layer appeared on the surface of stainless steel wire mesh support after anodic oxidation procedure. This typical anodic oxidation film was favorable for dispersing Pd and Pt components.     

VOCs催化燃烧Pd-Y/不锈钢丝网催化剂的性能

采用经阳极氧化工艺处理后的不锈钢丝网作为催化剂载体,制备了Pd-Y/不锈钢丝网催化剂。考察了该催化剂对典型的挥发性有机物(VOCs)(甲苯、丙酮和乙酸乙酯)的催化燃烧性能,并用SEM、TPR技术对催化剂的形貌和氧化膜的结构组成进行了表征。结果表明：采用阳极氧化技术在不锈钢表面形成致密的多孔氧化膜,有利于活性组分的负载及均匀分散,明显提高了催化剂的燃烧活性和稳定性,延长了催化剂的使用寿命。Pd-Y/不锈钢丝网催化剂上3种VOCs的完全氧化温度分别为220、280和320 ℃。控制甲苯进料浓度为4～6 g·m     

0.1%Pt-0.02%Pd/不锈钢整体催化剂上丙酮氧化性能及稳定性(英文)

制备了0.1%Pt-0.02%Pd/不锈钢整体催化剂。选取不锈钢为该催化剂的载体,可克服传统γ-Al2O3和堇青石蜂窝载体热稳定性差的缺点。采用阳极氧化技术在不锈钢上自生长了结构致密的多孔阳极氧化膜,并在其上负载Pt和Pd制备得到挥发性有机物(VOCs)净化催化剂。结果表明,经500、800和1000℃不同温度焙烧后,该催化剂完全氧化丙酮的温度分别为160、160和200℃。该催化剂表现出以下优点:(a)高温稳定性能好;(b)低温催化活性高;(c)贵金属负载量低。通过SEM和EDX等技术对该催化剂的结构及活性组分分散情况进行了表征。     

不锈钢丝网上Cu基催化剂的制备及反应性能

采用阳极氧化技术在不锈钢丝网上成功地自生长了结构致密的氧化物膜,并以此为载体,通过电化学沉积工艺制备了Cu/不锈钢丝网催化剂。以甲苯、丙酮、乙酸乙酯及二氯甲烷为模型反应,考察了4种不同种类挥发性有机化合物(VOCs)在该催化剂上的完全氧化活性。结果表明电化学沉积时间为15 min制备得到的催化剂上完全氧化丙酮、甲苯、乙酸乙酯及二氯甲烷的温度分别为240、220、260和440℃。在220℃反应条件下进行60 h的甲苯氧化稳定性试验结果显示该催化剂催化氧化甲苯的转化率一直保持98%以上,表现出较好的稳定性。扫描电镜,X射线衍射及X射线光电子能谱等表征结果表明,不锈钢丝网载体表面的阳极氧化物膜有利于提高活性组分的分散度。设计采用电沉积工艺大大提高了催化剂表面活性物种与载体的结合牢固度。     

Ce-Pt-Pd/不锈钢丝网催化剂的制备与催化性能

采用阳极氧化技术在不锈钢丝网上自生长了一层结构致密的阳极氧化膜,并以此为载体,制备出一种高活性、高稳定性的负载型Ce-Pt-Pd催化剂.考察了该系列催化剂对甲苯、丙酮和乙酸乙酯的氧化活性,并用扫描电镜、X射线光电子能谱和程序升温氧化技术对催化剂进行了表征.结果表明,不锈钢丝网载体表面自生长的氧化物膜十分有利于活性组分的负载,制得的催化剂具有较高的催化燃烧有机化合物的活性和稳定性.     

经阳极氧化处理的不锈钢负载贵金属新型催化剂用于挥发性有机化合物的治理

 催化氧化是一种处理VOCs有效的节能和经济的方法。不锈钢在工业上有很多的应用。由于其具有耐腐蚀性，而且其表面经阳极氧化能形成一层氧化膜，从而可应用于很多场合。但是以其为载体制成催化剂以处理VOCs还未见报告。本文介绍一种新型的催化剂，该催化剂以不锈钢阳极氧化膜为载体负载贵金属以用于VOCs处理。尤其是在经过1000℃的焙烧以后，对甲苯的燃烧仍然有良好的活性。 实验中的催化剂载体为不锈钢片（1Cr18Ni9Ti,0.3mm）。在30wt%的硫酸溶液中经过阳极氧化处理（选择40min，电流密度为1.5 A/dm3的条件）。然后在H2 [PtCl6] 和 PdCl2溶液中, 通过浸渍法将贵金属浸渍于载体而制得。 实验在固定床上进行，以甲苯为反应物，表1为评价结果。由表1可见Pt0.01wt%-Pd0.02wt%负载于不锈钢阳极氧化膜以后的催化剂，对于甲苯有良好的燃烧活性，尤其是，经过1000℃焙烧的催化剂的活性要比500℃ 和800℃ 被烧的催化剂的活性更高。 通过SEM表征了Pt0.01wt%-Pd0.02wt%不锈钢催化剂。图1a中空白的不锈钢载体的表面相对光滑，经过阳极氧化以后表面呈现均匀分布的微米粒径（0.3微末）复合氧化膜，与金属基体的接合牢固，表面的粗糙度也明显增加（Fig1b），可以有效地作为有机废气治理催化剂的担体。从而表现出较高的VOCs氧化活性。温度焙烧对催化剂的活性有很明显的影响，在经过500℃焙烧以后，催化剂表面有较大的颗粒团聚。随着温度提高到800℃和1000℃，其表面颗粒更趋于均匀且近似呈现一种接近纳米粒径的复合氧化膜结构；在甲苯的催化燃烧上，更是表现出很好的效果。 通过实验结果表明由于该催化剂具有很高VOCs去除活性，良好的热稳定性；催化剂容易加工成蜂窝，热稳定性好，机械强度高，抗机械震动，易导热的特性，在处理VOCs方面有很好的应用前景。     

AuPd/SiO_2催化剂用于无溶剂条件下分子氧液相氧化甲苯

采用浸渍法和溶胶负载法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,用氮吸附法,X光粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR),扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.以分子氧为氧化剂,在无任何其它溶剂存在的条件下,考察了催化剂制备方法、不同类型载体、Au/Pd原子比、浸渍顺序、活化温度、催化剂用量及反应时间等多种因素对甲苯选择氧化反应的影响.实验结果表明:对SiO_2载体,以共浸渍法制备的催化剂活性和选择性最好;TiO_2载体,以溶胶负载法制备的催化剂活性和选择性较好;Au Pd双金属催化剂比单金或者单钯催化剂具有更好的催化活性.其中Au Pd/SiO_2-I催化剂使甲苯转化率达到56.8%,苯甲酸苄酯的选择性为9 1.3%,TON值为3692.Au Pd/SiO_2-I催化剂中氧化态的钯和零价金更利于催化剂中的电子传递从而利于催化氧化反应的进行.     

Pd-Co/C催化剂上葡萄糖的催化氧化反应

Pd-Co/C催化剂上葡萄糖的催化氧化反应     

凹凸棒石负载的Cu-Mn-Ce催化剂上甲苯氧化反应性能

采用浸渍法制备了凹凸棒石(PG)负载Cu-Mn-Ce催化剂,运用X射线衍射、透射电镜和H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,并将催化剂用于氧化降解甲苯反应中,考察了不同活性组分、Ce添加量以及催化剂焙烧温度对催化剂活性的影响,探讨了催化剂中活性组分的存在形式及与催化氧化活性的关联.结果表明,催化剂中Cu,Mn和Ce...     

担载纳米金催化乙醇选择氧化制乙酸乙酯

采用溶胶-凝胶法制备了一系列担载纳米金催化剂，用以催化乙醇选择氧化反应，模板剂的引入改变了催化剂载体的结构，从而提高了其催化活性和对乙酸乙酯的选择性，同时考察了反应温度、时间、以及催化剂制备方法对乙醇选择氧化反应的影响，实验结果表明使用以焙烧处理除去模板剂十八胺的Au／SiO2-O(C)为催化剂时，乙醇选择氧化一步制取乙酸乙酯的效果最佳，其选择性最高可达88．1％。     

Preparation of Ultrafine and High Dispersion Pd/C Catalyst and Its Electrocatalytic Performance for Formic Acid Oxidation

A carbon supported Pd(Pd/C) catalyst used as the anodic catalyst in the direct formic acid fuel cells(DFAFC) was prepared via the improved complex reduction method with sodium ethylenediamine tetracetate(EDTA) as stabilizer and complexing agent.This method is very simple.The average size of the Pd particles in the Pd/C catalyst prepared with the improved complex reduction method is as small as about 2.1 nm and the Pd particles in the Pd/C catalyst possess an excellent uniformity.The Pd/C catalyst shows a high electrocatalytic activity and stability for the formic acid oxidation.     

负载钴催化剂的合成及其催化环己烷和甲苯选择氧化的研究

 采用溶胶-凝胶法制备了系列负载型钴催化剂,并将其用于催化环己烷和甲苯选择氧化制备环己醇、环己酮和苯甲酸的反应. 考察了不同钴含量、催化剂焙烧温度、反应温度、反应时间和压力对催化剂活性的影响. 结果表明,在3%Co/Al(OH)x-150上环己烷的转化率为15.1%,环己醇和环己酮的选择性为91.2%; 在V(乙酸)∶V(甲苯)＝1∶8的条件下,在1%Co/Al(OH)x-150上甲苯的转化率为48.9%,苯甲酸的选择性为96.1%. 采用AES,BET,XRD及XPS等技术对催化剂进行了表征.     

组合型Pt/TiO_2催化剂用于低温催化甲苯完全氧化

将均匀分布的纳米Pt粒子直接吸附到TiO2载体上,即制得了组合型Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-AS).与浸渍法制备的Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-WI)比较,Pt/TiO2-AS催化剂在催化甲苯完全氧化反应中表现出了很好的催化性能,甲苯转化率为100%时的反应温度低至150°C,而且即使在较高甲苯浓度和较高气体空速下,该催化剂也能保持较好的催化性能.通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)及傅里叶变换红外(FTIR)光谱等对两种Pt/TiO2催化剂的结构和表面性能进行了表征.结果表明组合型Pt/TiO2-AS催化剂粒径小(2.5 nm),活性组分主要以Pt0形式存在且分布在载体表面,而且载体表面Ti―O键活化使催化剂具有较强的催化氧化能力.另外,活性中心的价态变化(Pt0→Ptδ+)是导致Pt/TiO2-AS催化剂失活的主要原因.     

Pt/ZrO2:An Efficient Catalyst for Aerobic Oxidation of Toluene in Aqueous Solution

The heterogeneous oxidation of toluene in aqueous medium has been investigated. Artificially contaminated water with aromatic compound (toluene) was exposed to a simple platinized zirconia (1% Pt/ZrO₂) catalyst in the presence of molecular oxygen. This selective oxidation of toluene to benzyl alcohol, benzaldehyde and benzoic acid provides a step for removing toluene from wastewater or converting it into less harmful substances. Different parameters, e.g. the reaction time, temperature, pressure, the amount of catalyst and agitation, etc influenced the toluene conversion and selectivity. Typical batch reactor kinetic data were obtained and fitted to the classical Langmuir‐Hinshelwood model, Mars‐van Krevelen model as well as to the Eley‐Rideal model of heterogeneously catalyzed reactions. The Eley‐Rideal model was found to give a better fit. 1% Pt/ZrO₂ was observed to be the most active for oxidation of toluene at 333 K in oxygenated atmosphere [p(O₂) ca. 101 kPa] with a nominal stirring speed ≧900 r/min. It was found that catalytic oxidation may be an effective method for the removal of volatile organic compounds from aqueous solutions and comparable to other advanced oxidation processes.     

低负载量的双金属Au@Pt核壳催化剂催化氧化甲苯

采用液相氢气两步还原法制备了双金属Au@Pt核壳纳米粒子,通过直接吸附法将纳米粒子均匀地分散于载体上,制备出低负载量的双金属Au@Pt/Al₂O₃催化剂,并且评价了催化剂对甲苯的催化氧化性能。通过TEM、XRD、XPS、N₂吸附-脱附和H₂-TPR等对催化剂进行了表征。结果表明,与单金属Au和Pt催化剂相比,双金属Au@Pt核壳催化剂表现出更高的催化活性,具有很好的稳定性和选择性,在甲苯体积分数为1×10^-3,气体空速为18 L·g^-1·h^-1的条件下,Au₁@Pt₂/Al₂O₃核壳催化剂具有优异的催化氧化性能,其中甲苯实现98%的转化率的温度（T₉₈）为195℃。由XPS结果可知,在Au和Pt之间存在电子转移促进了Pt上活性氧物种的形成,催化剂的活性组分主要以Au⁰和Pt⁰的形式存在,并广泛分布在载体的表面上。Au@Pt纳米粒子与载体Al₂O₃之间的强相互作用也是提高甲苯催化氧化活性的重要因素。     

铈改性NaZSM-5分子筛担载Pd催化剂上CO氧化性能研究

以浸渍法制备了一系列添加CeO2的Pd-Ce/NaZSM-5负载型催化剂．以C0氧化为 模型反应，考察了反应温度、Ce含量、预还原、空速及水蒸气等对C0氧化性能的影 响，并利用XIlD和朋等手段对催化剂体相及表面结构进行了表征．结果表明：加入 CeO2作助剂可明显提高催化剂的活性，且催化转化率随着反应温度及Ce含量的增加 而增加；随着空速的增加而降低；催化剂对水蒸气不敏感，在水蒸气存在的条件下 反应可连续进行720h以上保持C0完全转化；H2预还原作用使催化剂活性有所提高． XRD测试结果表明，催化剂中Pd组分处于高分散状态，Ceob的引入促进了N物种在 NaZSM—5载体上的分散．表面XPS分析证实催化剂表面Pd物种处于较高的氧化状态 ，且CeO2与Pd物种间存在协同作用．Pd的高分散及其与CeO2的相互作用是催化剂具 有高活性的关键．     

OL负载Cu催化剂及其催化氧化CO及乙酸乙酯性能

采用氧化还原法合成了层状锰氧化物(OL),并以OL为载体采用离子交换法制备了不同Cu负载量的Cu_x/OL催化剂。利用X射线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、N_2吸附/脱附、H_2~-程序升温还原(H_2-TPR)、TG(热重)、X射线光电子能谱(XPS)、O_2-程序升温脱附(O_2-TPD)等技术对所制催化剂进行结构和织构表征,并对其催化氧化CO及乙酸乙酯活性进行了评价。结果表明,OL具有典型的层状锰氧化物结构,适量掺杂Cu对OL的结构和织构影响不大,但Cu的掺杂明显影响Cu_x/OL的还原性、氧移动性及催化剂表面Cu~(2+)/CuO、(Mn~(2+)+Mn~(3+))/Mn~(4+)和Oads/Olatt的比例。Cu_x/OL的催化性能与以上因素密切相关。在Cu_x/OL样品中,Cu_5/OL催化剂具有最佳的催化活性(CO催化氧化,T_(50)=70°C和T_(90)=100°C;乙酸乙酯催化氧化T50=160°C,T90=200°C)。同时,Cu_5/OL催化剂具有最佳的还原性能、氧移动性能和最多的Cu~(2+)、(Mn~(2+)+Mn~(3+))和表面吸附氧浓度。Cu_x/OL催化性能与铜锰之间相互作用、还原性和氧移动性能密切相关。     

铈的引入对负载钯阳极氧化膜不锈钢丝网催化剂结构和性能的影响

通过阳极氧化技术制备了一种新型的0.75%Ce-0.5%Pd/不锈钢丝网催化剂. 采用扫描电镜(SEM)和程序升温还原技术(TPR)对催化剂进行了表征. 考察了稀土铈的引入对催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯氧化活性的影响, 结果显示, 在不锈钢丝网载体表面处理过程中引入阳极氧化技术, 使之自组织生长了一层多孔氧化膜, 提供了活性组分CeO2和Pd相互作用的平台. 氧化铈的引入, 使不锈钢丝网载体表面的多孔氧化膜形成了独特的海绵状蜂窝结构, 有利于活性组分Pd的分散锚定. 0.75%Ce-0.5%Pd/不锈钢丝网催化剂对甲苯、丙酮和乙酸乙酯的完全转化温度分别为200, 240和260 ℃, 具有良好的催化消除活性. 催化剂的反应活性与稀土CeO2的引入及其在阳极氧化膜上形成独特的形貌有关.     

Pt/Al2O3涂层金属蜂窝催化剂的制备及其CO选择性氧化催化性能

将孔密度为400cells/in2的Fe-20Cr-5Al金属蜂窝基体经过高温氧化后,负载Al2O3涂层,再浸渍贵金属铂,制备出用于CO选择性氧化的Pt/Al2O3涂层金属蜂窝催化剂.金属蜂窝基体经过900℃高温氧化10h后,表面呈现钉针状结构,这种结构可以提高基体与Al2O3涂层的相容性.最佳的Al2O3涂层负载顺序为乳胶-溶胶-乳胶.在120℃时,Pt/Al2O3涂层金属蜂窝催化剂的CO选择性氧化反应活性和选择性分别为54.0%和42.5%,为相同条件下陶瓷蜂窝催化剂的1.7和1.4倍.