富Mn鸢尾生物炭的制备及在类Fenton体系中的应用

通过在N₂气氛围下热裂解富集Mn的鸢尾可得到Mn/生物炭(BC)材料, 并按植物叶(Leaf)和根部(Root)分别将其分别命名为BC-L0, BC-L1, BC-L2, BC-R0, BC-R1和BC-R2. 采用扫描电子显微镜(SEM)、 能谱分析(EDS)仪、 X射线衍射(XRD)仪、 X射线光电子能谱(XPS)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 原子吸收光谱(AAS)和比表面积分析(BET)仪等对Mn/生物炭材料的Mn含量、 化学组成与形貌进行了表征, 发现鸢尾叶部为Mn主要富集部位, 最大富集量为13.0 mg/g, 且Mn以Mn₂O₃薄片存在于生物炭表面. 利用Mn/生物炭与H₂O₂构建了类Fenton体系, 在中性条件下BC-L2-H₂O₂体系对有机污染物罗丹明B(RhB, 3×10 ^-5 mol/L)的降解率达到50%(180 min), 表明该体系具备氧化去除RhB的能力, 并推测了该体系对RhB的催化氧化机理. 结果表明, 先将Mn超富集植物转化为Mn/生物炭材料, 再通过添加H₂O₂能构建具有氧化能力的类Fenton体系, 可用于对有机污染物的降解, 实现“以废治废”的绿色循环思路, 为Mn富集的植物后续处理提供一种新的转化及应用方式.     

基于生物炭的高级氧化技术降解水中有机污染物

碳基材料催化剂因具有良好的催化性能,同时可避免金属催化剂的重金属沥出造成的二次污染问题,常被应用于高级氧化领域。其中,以废弃生物质为原材料热解产生的生物炭,不仅具有催化潜力,还具有低成本和绿色环保等优势,被广泛用于活化过氧化氢、过一硫酸氢盐和过二硫酸盐等过氧化物降解水中有机污染物。本文介绍了生物炭的前体种类和制备方法、阐述了二者对生物炭活化能力的影响,总结了生物炭活化过氧化物的机理,分析了水质对降解污染物的影响,综述了生物炭的改性、循环使用及再生,指出了这一技术存在的问题并对后续研究进行了展望。     

炭基材料催化过氧化物降解水中有机污染物:表面作用机制

近几年来,利用传统炭材料(如活性炭(AC)、生物炭(BC)、活性炭纤维(ACF)与活性炭布(ACC))以及纳米碳材料(如碳纳米管(CNT)、石墨烯(GE)、有序介孔碳(OMC)),或其表面改性后的炭基材料,代替金属催化剂,来催化活化过氧化物(包括过氧化氢(H_2O_2)、过一硫酸氢盐(HSO_5~-,PMS)、过二硫酸盐(S_2O_8~(2-),PS))产生高活性羟基自由基(·OH)或硫酸根自由基(SO_4~(·-)),从而氧化去除水中难生物降解有机污染物,成为水处理领域研究热点。在炭表面富含很多起催化作用的官能团,如羟基、羧基、酮基、吡啶、吡咯等,同时具有丰富多样的缺陷形状、离域π电子、杂化C轨道等,能共同协作表现出非金属炭基催化剂的优良特性。因此,不同类型材料及其表面官能团、表面结构、电子密度等因素对炭基材料催化过氧化物的机理发挥显著作用。本文深入分析了上述炭基材料在吸附、络合中间体、电子转移过程中催化过氧化物产生强氧化性的自由基,并高效降解水中有机污染物的作用机理,综述了2010年以来该类高级氧化技术在水处理领域的研究进展,特别是通过总结炭基材料的氧化改性作用、氮化改性作用、多原子原位掺杂作用以及还原改性作用,系统阐述了表面物理化学性质对炭基材料催化过氧化物的表面作用机制的影响,并归纳了氧化剂对炭基材料的表面作用机制,对存在的问题提出了新的研究展望。     

催化氧化去除室内化学污染物的研究进展

近年来,大量含有有害物质的建筑和装饰材料的使用,使得室内空气化学污染日趋严重,直接威胁人们的身体健康。本文综述了消除室内化学污染的热点处理技术,以及国内外采用催化氧化技术治理室内污染物的研究成果,同时介绍了催化氧化在不同污染物治理过程中的反应机理,并对今后催化氧化去除室内污染物的研究提出几点建议。     

催化氧化去除室内气态化学污染物的研究进展

近年来,大量含有有害物质的建筑和装饰材料的使用,使得室内空气化学污染日趋严重,直接威胁人们的身体健康。本文综述了消除室内化学污染的热点处理技术,以及国内外采用催化氧化技术治理室内污染物的研究成果,同时介绍了催化氧化在不同污染物治理过程中的反应机理,并对今后催化氧化去除室内污染物的研究提出几点建议。     

基于尖晶石型铁氧体的高级氧化技术在有机废水处理中的应用

随着我国经济的快速发展和城市化进程的加快,自然水体中的有机污染问题愈加严重。基于自由基反应的高级氧化技术(AOPs)可以高效去除水环境中残留的难生物降解的有机污染物,在催化剂的作用下,高级氧化过程方能有效生成强氧化性的自由基来降解有机污染物。尖晶石型铁氧体(MFe₂O₄(M=Zn, Ni, Co, Cu, Mn))被广泛用作高级氧化过程中驱动自由基生成的催化剂,同时强磁性及高稳定性保证其容易在外加磁场的作用下实现回收和再利用。本文主要综述了基于尖晶石型铁氧体的非均相类芬顿技术、光催化技术及过硫酸盐高级氧化技术在有机废水处理方面的研究进展,着重介绍了不同铁氧体磁性纳米材料在上述3种高级氧化技术中催化降解水体中有机污染物的作用机制以及催化性能增强的途径;最后指出尖晶石型铁氧体在高级氧化技术应用中存在的一些问题,并对其后续研究方向进行展望。     

催化氧化去除室内气态化学污染物的研究进展

近年来,大量含有有害物质的建筑和装饰材料的使用,使得室内空气化学污染日趋严重,直接威胁人们的身体健康。本文综述了消除室内化学污染的热点处理技术,以及国内外采用催化氧化技术治理室内污染物的研究成果,同时介绍了催化氧化在不同污染物治理过程中的反应机理,并对今后催化氧化去除室内污染物的研究提出几点建议。     

改性植物生物炭去除水中四环素类抗生素的研究进展

四环素类抗生素滥用和缺乏有效去除技术导致广泛残留并诱导产生耐药细菌,已成为世界环境问题之一.植物生物炭具有来源广、成本低、易制备、资源有效利用和环境友好等优点,在环境修复领域,特别是抗生素污染物去除方面备受关注.本文综述了改性植物生物炭对四环素类抗生素的去除效果,讨论环境因素对改性生物炭性能的影响并深入探讨去除机制,分...     

铈基、镧基稀土催化剂催化燃烧柴油炭烟颗粒的研究进展

随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注。作为炭烟颗粒排出柴油机的最后一道处理技术,催化净化技术是目前控制柴油车尾气炭烟颗粒排放使用最有效和应用最广泛的技术手段。因而,开发高效的催化剂是催化净化技术最关键和最重要的因素。总结了近年来Ce基、La基稀土催化剂材料,包括:纳米颗粒、不同晶面、纤维状、三维有序大孔结构等不同形貌的Ce基催化剂以及La基钙(类钙)钛矿催化剂对炭烟颗粒催化燃烧的最新研究进展;并对比报道了Ce基和La基催化剂对炭烟燃烧的反应机制。最后,总结性地提出了目前有关稀土基催化剂在炭烟催化燃烧中存在的问题和未来的发展趋势。     

光催化耦合技术在废水处理中的最新进展（英文）

随着工业进步和人口增长,大量难降解的有机污染物被排放到水体中,环境污染成为一个日益严峻的全球性问题.大多数有机污染物具有致癌性、诱变性、细菌性和复杂多样性,难以通过传统的化学、生物和光解等处理方法有效去除,亟需探索环保有效的去除污染物技术.光催化技术可以直接利用太阳光进行污染物降解,对环境友好,然而,其实际应用受到太阳能利用率低、催化剂分离困难、催化剂稳定性低以及矿化率低等因素的限制.近年来,将光催化技术与其他技术耦合成为解决上述困难的新趋势.对光催化耦合技术的最新进展和工作机制进行系统地梳理和总结对进一步推动去除污染物技术的发展具有重要意义.本文系统总结了光催化耦合技术在废水处理中的最新研究进展.首先,简要介绍了光催化的机理和研究进展,总结了光催化技术在废水处理过程中存在的问题.然后,简要介绍了光催化耦合技术在解决上述问题过程中的研究进展和发展趋势.其后,通过重点介绍一些典型研究,详细地阐述了光催化技术与传统水处理技术(吸附法、膜分离法、生物降解法)、高级氧化技术(电催化法、臭氧化法、Fenton法、过硫酸盐法)和其他技术(热催化法、等离子体法、超声波法、压电催化法、磁场法)的耦合机...     

Iron-based biochar as efficient persulfate activation catalyst for emerging pollutants removal: A review

In recent years, biochar (BC) as a low-cost, easily available biomass product, is widely applied in sulfate radical-based advanced oxidation processes (SR-AOPs) for emerging pollutants remediation. Herein, a state-of-art review of iron-based biochar catalysts is currently available in SR-AOPs application. A general summary of the development of biochar and the catalytic properties of biochar is presented. Especially, the synthetic strategies of different types of iron-based biochar catalysts are discussed. Moreover, the theoretical calculation to interpret the interaction between biochar and iron species is discussed to explore the activation mechanisms. And the regeneration methods of biochar-based catalyst are presented. The unresolved challenges of the existent biochar-based SR-AOPs are pointed out, and the outlooks of future research directions are proposed.     

铁基金属-有机骨架及其复合物高级氧化降解水中新兴有机污染物

新兴有机污染物(Emerging organic contaminants,EOCs)是对人体健康及生态环境具有潜在或实质威胁的新型化学污染物.由于其被频繁使用且能在水生生态系统中持久性存在而对水生生物健康和安全造成严重威胁,故引起大众越来越多的关注.以活性污泥法为代表的传统水处理工艺通常不足以消除这些新兴有机污染物....     

Recent advances in the application of metal organic frameworks using in advanced oxidation progresses for pollutants degradation

Metal-organic frameworks (MOFs) materials with highly ordered and porous crystalline structure, have excellent performance in advanced oxidation progresses (AOPs) for organic contaminants degradation in water treatment. This review intends to summarize the timely references and insights for the recent advances in MOFs that are used in AOPs. Starting with the preparation methodologies, including conventional hydrothermal method, electrochemical method, sol-gel method, and emerging microwave and ultrasound assisted synthesis methods. Application and mechanism for MOFs using in various AOPs of Fenton-like, photocatalysis, catalytic ozonation, persulfate catalysis and other emerging oxidation methods are emphatically discussed. We hope this review can comprehensively summarize the research and application progress of MOFs in AOPs, deepen the understanding of the catalytic mechanisms.     

用于有机物降解的电化学阳极材料

电化学氧化法可将难降解的有机物转化为可生化降解物质或直接矿化,具有操作简便,清洁能源,无二次污染等优点。本文介绍了电催化氧化机理最新进展,包括近年来所报道的各种电极材料直接或间接电氧化降解有机物的机制;回顾了近年来阳极材料的研究现状,以碳电极、金属电极和钛基形稳电极为主,包括各种新型电极的组成、降解性能及其钝化原因等,并对今后电氧化阳极材料及相关工艺的研究方向提出建议。     

Electrochemical devices obtained from biochar: Advances in renewable and environmentally-friendly technologies applied to analytical chemistry

Biochar is the carbon-rich material produced from organic feedstock such as agricultural wastes and municipal solid waste in limited oxygen atmosphere and under certain thermal combustion. Due to its high carbon content, high cation exchange capacity, large surface and stability structure, it has been applied in different field of knowledge. In relation to environment analytical chemistry the studies about biochar majorly focus in degradation of contaminants and soil and water remediation. However, due to its excellent electrical conductivity, biochar has been also applied to the manufacture of sensitive, robust, efficient and inexpensive devices applied to supercapacitor-based energy storage and chemically modified electrodes or sensors. Therefore, this review describes about obtention, modification and characterization of biochar as well as the pertinent aspects of electrochemical devises based on biochar and a general discussion about the environmental concern of biochar, challenges and prospects.     

生物质炭的制备、改性以及在挥发性有机物吸附方面的应用

挥发性有机物（VOCs）是大气中重要的污染源之一,对环境和人类健康产生严重的危害。吸附法是工业中最常用的去除VOCs的方法,吸附剂是吸附技术的关键,生物质炭是一种由生物质基材料在高温下热解活化等工艺制得的炭材料,具有较高的比表面积、丰富的孔隙结构和化学活性表面,在环境污染控制领域具有广泛应用。基于最近的研究,本文系统地综述了常用于去除VOCs的生物质炭的制备和改性方法,以及生物质炭在吸附VOCs的应用研究。本文首要目标是评估生物质炭去除VOCs的能力,特别是经过各种改性和活化工艺后,评价生物质炭作为吸附剂去除VOCs的适用性;确定改性和活化后对VOCs吸附能力的影响;揭示生物质炭对VOCs可能存在的吸附机理。最后,文章也对生物质炭的再生提出了建议和展望。     

Organohalogen contaminants of emerging concern in Great Lakes fish: a review

Organohalogen chemicals of emerging concern (CECs) have attracted much attention during the past decade and are of special importance for the Great Lakes of North America, which are together the largest surface freshwater resource on the earth. In this paper we review and summarize detection and levels of legacy contaminants in Great Lakes fish, lessons learned from legacy contaminants in advancing the analytical detection of CECs, progress and challenges in measuring CECs, and levels of CECs in Great Lakes fish reported to date. The CECs considered include chlorinated paraffins, polychlorinated naphthalenes and other chlorinated aromatics, halogenated flame retardants, and perfluorinated compounds.     

天然光合放氧反应的理论研究进展

光合放氧复合物是位于光系统II中氧化水的催化中心。对其结构、性质以及催化机理的研究不仅能够深入了解植物光合作用机制,也是人工合成稳定、高效、廉价的水氧化催化剂的基础。由于光合放氧复合物结构的复杂性,现代计算量子化学方法在对其研究中起着极为重要的作用。本文综述了天然水氧化催化剂的理论研究进展,总结了理论研究工作的重点,并展望了未来的发展方向。     

锰氧化物中氧空位的构建及其催化氧化苯系物作用机制研究进展

作为一种过渡金属氧化物,锰氧化物以其多晶型、储/释氧能力强、蕴含丰富氧物种、结构缺陷可控等优点被广泛应用于苯系物的热催化氧化。其中,具有众多特性的氧空位能有效促进苯系物的完全催化氧化,因而成为各界研究的焦点。我们综述了常见的氧空位构建方法及表征技术,并总结了在苯系物催化氧化过程中,锰氧化物中氧空位的几种重要作用机制对催化活性和抗水性能的积极影响。最后文章对氧空位构建新方法、形成机理、具体过程及其在锰氧化物热催化氧化苯系物领域中的应用进行了总结和展望。     

Study on the Catalyst for Catalytic Air Wet Oxidation on Highly Organic Wastewater

The industrial effluents are as varied as the industries themselves, in terms of nature of contaminants, their concentration treatment, and disposal methods required. For the highly organic wastewater, the technique of wet air oxidation (WAO) is more available. Currently more than 200 full scale WAO plants are in operation for the treatment of a wide variety of effluent streams. In the recent years, the use of homogeneous and heterogeneous catalysts has received a great attention. The homogeneous catalysts are in general more effective oxidation catalysts for increasing the rates of oxidation. But it is necessary to make precipitation step to recover/remove the toxic catalyst from the final effluent In view of this, heterogeneous catalyst systems are preferable. So we investigated on the way of preparation of copper oxide on a spinel support of Al₂O₃) and its effects on the catalytic wet air oxidation (CWAO) on highly organic wastewater.