金属卤化物中的晶格振动

运用紧束缚双带模型对MX化合物晶格振动的计算发现,晶格振动谱由一条声频支和三条光频支组成,进一步得到了出现元激发时,晶格振动色散关系中的分立频率和相应的定域振动模.在MX化合物红外吸收谱的计算中发现对应不同元激发红外谱具有不同的特征. 关键词： 电荷密度波 晶格振动 红外吸收     

立方面心C60晶体晶格振动的研究

采用C60 分子之间相互作用势的Kihara形式 ,研究了立方面心C60 晶体的晶格振动问题 ,得到了质心振动沿 [111]、[110 ]及 [10 0 ]方向的声子散射圆频率分布曲线及C60 晶格振动频率的态密度分布 .采用所得到的C60晶格振动频率的态密度分布 ,计算了晶体C60 在 2 98K时的等压热容 ,所得数值与实验值相符 .     

光频支格波对晶格热容的贡献

讨论晶格的光频支格波对晶格热容的贡献，得到了这部分的热容的表达式。在低温极限情况下,光频支格波对晶格热容的贡献很小，可以忽略，只有频率较低的声频支格波对晶格热容有重要贡献；在高温情况下，复式 和中光频支格波对晶格热容有重要贡献，高温情况下的结果与杜隆－珀蒂定律给出的经典数值一致，该定律在高温时与实际实验符合得很好。     

纳米晶体线的晶格动力学格林函数及晶格振动

通过求解差分方程,推导了纳米晶体线的晶格动力学格林函数,分析了其晶格振动,并推导了声子数表象中的原子位移及晶格振动哈密顿公式.研究结果表明,纳米晶体线的晶格振动能带分裂为一系列的子带,格波只能沿纳米晶体线的纵向传播,沿纳米晶体线的横截面只存在驻波.     

ZnSe－ZnS应变超晶格光学振动模的研究

本文给出了ＣａＡｓ衬底上生长的ＺｎＳｅ－ＺｎＳ应变超晶格的室温Ｒａｍａｎ分析，观测了该超晶格中ＺｎＳｅ子层和ＺｎＳ子层的纵光学振动模（ＬＯ），首次发现在一些样品中ＺｎＳｅ子层的纵光学声子模ＬＯＺｎＳ出现红移，另一些样品中ＬＯＺｎＳｅ出现蓝移，而ＺｎＳ子层的ＬＯＺｎＳ总是向低波数方向移动，并利用限制效应和应变效应给出了解释。     

一维晶格振动声子谱的全量子理论和"不变量本征算符"方法

建立一维晶格振动声子谱的全量子理论,其哈密顿量是自动包含了Born-von-Karmann边界条件的环链量子哈密顿量,然后用不变本征算符方法简捷地求出其声子谱.     

IrTi合金晶格动力学的第一性原理研究

利用密度泛函理论的平面波赝势方法研究了IrTi合金的晶格动力学行为. 声子谱计算表明四方(L1₀)结构动力学不稳定,通过冷冻不稳定声子模式, 发现IrTi会发生从四方(L1₀)到正交的结构相变.进一步分析软模对应的原子振动, 得到了具有正交对称性,空间群为Cmmm,相对于四方(L1₀)相能量更低、更稳定的结构. 这种正交新相(Cmmm)弹性稳定和动力学稳定,而且其结构参数与实验上观察到的低温结构有限的晶格参数相符合,表明IrTi合金的低温相是正交结构(Cmmm). 从理论上肯定了IrTi合金立方到四方再到正交的相变机制, 解决了实验上关于相变机制和低温相结构形式的争议.     

晶格振动对Ti-Al系统相稳定的影响

在电子结构计算的基础上,利用集团变分方法(CVM)研究了Ti-AI系统的高温相稳定,并且运用两种方法考虑晶格振动对相稳定的影响。结果发现,利用连续介质模型考虑的晶格振动对系统相稳定几乎无影响,而利用Mobius反演对势并计算晶格振动谱的方法考虑的晶格振动对系统相稳定有明显的影响,说明在讨论晶格振动对合金相稳定的影响时,晶格振动的光学模是很重要的。     

M-Uracil复合物(M=Ca2+和Mg2＋)特征振动的密度泛函理论分析

采用密度函数理论的B3LYP交换关联能泛函在6-311 G(2df,2p)基组水平上,对Ca2 、Mg2 与尿嘧啶(简称U)三种各互变异构体(简称U1、U2和U3)形成的复合物进行了优化计算,获得稳定复合物的构形,并对这些稳定复合物进行振动频率计算.分析计算结果发现由于离子的参与,单体分子振动的力常数和折合质量均会发生变化,导致红外振动谱线发生不同程度移动;进一步分析发现C-H和O-H键的氢原子作弯曲振动和伸缩振动的谱线移动不确定,直接与离子作用的氧原子参与的振动谱线会发生红移,不直接与离子作用的氧原子参与的振动谱线会发生蓝移.     

钻石分形晶格上Ising模型的配分函数与关联函数

用参数变换方法,研究了钻石分形晶格上Ising自旋模型.精确求解了零场和非零场中系统的配分函数、自由能和关联函数,尤其推得了关联函数方程及其渐近行为的解析形式.结果表明，其关联行为与平移对称晶格上的Ising自旋系统类似. 关键词： Ising模型 外磁场 钻石分形晶格 关联函数     

晶格热振动对准二维强耦合极化子有效质量的影响

采用Tokuda改变的线性组合算符法和改进的LLP变分法，研究了晶格热振动对无限势垒量子阱中电子与界面光学声子强耦合、与体纵光学声子弱耦合系统的影响，推导出作为阱宽和温度函数的极化子有效质量的表达式. 尤其得到了量子阱中极化子的振动频率及其随阱宽和温度变化的规律. 对KI/AgCl/KI量子阱进行了数值计算，结果表明，极化子的振动频率和有效质量随阱宽的增加而减小、随温度的升高而减小，但不同支声子与电子相互作用对极化子的振动频率和有效质量的贡献以及它们随阱宽和温度的变化情况大不相同. 关键词： 量子阱 强耦合极化子 振动频率 有效质量 温度依赖性     

MOCVD-GaxIn1-xAsyP1-y/InPDBR结构的晶格振动

利用微区Raman散射技术研究了MOCVD-Ga_xIn_1-xAs_yP_1-y/InPDBRs结构的晶格振动。在InP衬底上生长的与InP晶格匹配的四元合金Ga_0.4In_0.6As_0.85P_0.15中包含三种主要的振动模式,分别归属于类InAs、类GaAs和类GaInP。随着Ga_0.4In_0.6As_0.85P_0.15与InP交替生长构成的DBRs结构周期数增加,Raman散射谱中三种振动模式的谱线线型发生明显变化,类InAs振动强度不变,谱线窄化,峰值位置向低频方向移动,类GaAs和类GaInP振动强度逐渐减弱。同时类InAs与类GaAs振动强度比增大。Raman散射研究中声子的限制效应表明多层结构生长过程中界面存在非完整晶态。     

基于Timoshenko梁模型的周期充液管路弯曲振动带隙特性和传输特性

充液管路的固液耦合振动广泛存在于各种工程领域中,对其弯曲振动控制进行研究具有重要意义.将声子晶体的周期性思想引入到管路结构设计中,将管壁设计成沿轴向交替排列的周期性复合结构.基于Timoshenko梁模型,采用传递矩阵法计算了固液耦合条件下周期管路结构的弯曲振动能带结构及其传输特性,同时分析了材料阻尼系数、周期和非周期支撑对带隙特性的影响.充液周期管路结构的弯曲振动带隙特性为管路的振动控制提供了一条新的技术途径. 关键词： 声子晶体 充液管路 振动带隙     

过渡族BCC金属晶格动力学的改进分析型EAM模型

应用改进分析型EAM多体势,运用晶格动力学理论,具体计算了7种过渡族bcc金属(Cr,Fe,W,Mo,Ta,V,Nb)的[100],[110]和[111]三个晶向声子谱和比热.将计算结果与实验值进行了比较,较Johnson势有很大提高;并从方向性键合角度对符合情况进行了分析.     

BaVS3晶格动力学研究

采用基于密度泛函理论的平面波赝势方法,在局域密度近似下采用线性响应的密度泛函微扰理论研究了具有六角结构的BaVS3化合物的品格动力学性质,得到了整个声子谱.计算得到的г点拉曼频率和实验数据进行了比较,其中E22g模、A1g模和实验测量值符合得比较好.对于E32g模,采用线性响应计算的结果与实验值差别较大.对该模应用冻结声子方法研究后认为差异主要是由于E32g模的较强的非谐性引起的.此外V原子在平面内的振动模E12g出现了虚频.虚频的出现预示着六角相的BaVS3结构的不稳定性,从而很好地解释了该材料由六角相到正交相的结构相变.     

凝聚态硝基甲烷分解机理的密度泛函研究

用密度泛函理论在B3LYP/6-311++G（2d,2P）计算水平上对最低单态和最低三态的硝基甲烷分子进行了分子动力学计算分析,发现,硝基甲烷分子基态沿C-N键分解生成硝基和甲基反应通道上不存在过渡态,只能是在能量足够高的时候造成C-N键的断裂,键离解能为53.4kcal/mol;硝基甲烷分子在最低三态沿C-N键分解生成硝基和甲基的反应通道上,有一个活化能为87.8kcal/mol的能垒。计算得到硝基甲烷分子从基态到最低三态份分解反应发生所需要的总能量为144.58kcal/mol.这个数值与硝基甲烷材料的电子碰撞实验在193nm处的有强吸收峰的结论相符合。依据多声子迁移理论,结合硝基甲烷分子在最低三态动力学分解的可能性,可以认为在相同条件下,硝基甲烷材料在撞击条件下,分子沿C-N键分裂生成硝基和甲基的反应在最低三态分子分解的可能性较大。文章用量化计算从分子构型、频率分析和势能面扫描方面对分析结论进行了加强和确定。并且,依据多声子迁移理论对硝基甲烷分子基态键离解过程、基态到三态激发过程和最低三态活化过程中的声子迁移进行了初步分析。     

凝聚态硝基甲烷分解机理的密度泛函研究

用密度泛函理论在B3LYP/6-311++G(2d,2P)计算水平上对最低单态和最低三态的硝基甲烷分子进行了分子动力学计算分析,发现:基态硝基甲烷分子沿C-N键分解生成硝基和甲基反应通道上不存在过渡态,只能是在能量足够高的时候造成C-N键的断裂,键离解能为53.4kcal/mol;硝基甲烷分子在最低三态沿C-N键分解生成硝基和甲基的反应通道上,有一个活化能为87.8kcal/mol的能垒.计算得到硝基甲烷分子从基态到最低三态分解反应发生所需要的总能量为144.58kcal/mol.这个数值与硝基甲烷材料的电子碰撞实验在193nm处有强吸收峰的结论相符合.依据多声子迁移理论,结合硝基甲烷分子在最低三态动力学分解的可能性,可以认为在相同条件下,硝基甲烷材料在撞击条件下,分子沿CN键分裂生成硝基和甲基的反应在最低三态分子分解的可能性较大.文章用量化计算从分子构型、频率分析和势能面扫描方面对分析结论进行了加强和确定,并且,依据多声子迁移理论对硝基甲烷分子基态键离解过程、基态到三态激发过程和最低三态活化过程中的声子迁移进行了初步分析.     

用多声子迁移模型理论研究硝基甲烷的分解机理

基于多声子迁移模型理论分析了撞击诱导硝基甲烷单分子分解反应可能存在的合理的反应路径。发现：对最低三态和基态的分子选择门模式分别为407cm-1,436cm-1和482cm-1, 616cm-1时,计算得到的相同时间长度上的能量迁移参数分别为5.43×105 J/mol*K ,5.82×105 J/mol*K 和8.22×105 J/mol*K,6.43×105 J/mol*K。而理论计算CH3NO2分子从基态跃迁致最低三态所需能量为2.39×105 J/mol,最低三态分子从C-N键断裂分解为硝基和甲基所需活化能为3.69×105 J/mol;基态的CH3NO2分子从C-N键断裂生成硝基和甲基所需能量为2.24×105 J/mol。因此,能量迁移能够提供足够的能量使CH3NO2分子在基态或者在跃迁至最低三态后从C-N键断裂生成硝基和甲基。这个结论与实验报道的结论基本一致。     

用多声子迁移模型理论研究硝基甲烷的分解机理

基于多声子迁移模型理论分析了撞击诱导硝基甲烷单分子分解反应可能存在的合理的反应路径。发现：对最低三态和基态的分子选择门模式分别为407cm-1,436cm-1和482cm-1, 616cm-1时,计算得到的相同时间长度上的能量迁移参数分别为5.43×105 J/mol*K ,5.82×105 J/mol*K 和8.22×105 J/mol*K,6.43×105 J/mol*K。而理论计算CH3NO2分子从基态跃迁致最低三态所需能量为2.39×105 J/mol,最低三态分子从C-N键断裂分解为硝基和甲基所需活化能为3.69×105 J/mol;基态的CH3NO2分子从C-N键断裂生成硝基和甲基所需能量为2.24×105 J/mol。因此,能量迁移能够提供足够的能量使CH3NO2分子在基态或者在跃迁至最低三态后从C-N键断裂生成硝基和甲基。这个结论与实验报道的结论基本一致。     

硅纳米线晶格热导率的理论分析

考虑空间尺度对声子群速度的影响,采用Callaway热导率模型计算了单晶硅纳米线的晶格热导率,讨论了三声子Umklapp过程、电子-声子散射、缺陷-声子散射以及边界-声子散射对热导率的影响.结果表明,纳米线的热导率比体材料小一个数量级,与不考虑受限声子群速度的结果相比,和实验符合得更好.另外,边界散射使得高温区的热导率体现出与温度几乎无关的特性.