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《功能高分子学报》2020,(4)
利用1,2,4,5-苯四胺和环己六酮单体之间缩合反应得到一种具有低带隙(1.22 eV)的氮杂稠环共轭微孔聚合物(aza-CMP)。光催化降解实验证明aza-CMP可以在可见光和近红外光下进行高效光氧化反应,有效地驱动催化各种有机染料例如刚果红、罗丹明B和甲基橙的降解。对比试验表明,相比其他常见光催化剂如P25二氧化钛(P25-TiO_2)、石墨相碳化氮(g-C3N4)和银负载二氧化钛(Ag-TiO_2),aza-CMP具有更加高效的有机污染物光催化降解性能。此外,多次循环光催化实验表明,aza-CMP在催化过程中的结构非常稳定,在多次降解循环实验后仍能保持其分子结构和高催化活性,进一步说明光催化降解有机分子染料的活性来源于光生空穴和单线态氧。最后,液相色谱-质谱联用分析清楚地验证了aza-CMP催化降解有机染料的途径。 相似文献
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光催化活性二氧化钛溶胶的低温制备与表征 总被引:3,自引:0,他引:3
以钛酸丁酯为原料,在70 ℃制备了具有光催化活性的TiO2溶胶.用X射线衍射仪(XRD)和透射电子显微镜(TEM)表征了溶胶结构;用紫外-可见分光光度计研究了TiO2溶胶对甲基橙的吸附和光催化降解性能.XRD图谱表明TiO2溶胶粒子的一次粒径约4 nm,晶型主要为锐钛矿型,并含有少量结晶不完善的板钛矿型;TEM图像表明溶胶中TiO2粒子分散良好,二次粒径约10 nm.吸附实验表明TiO2溶胶使甲基橙溶液褪色约17%;光催化实验表明TiO2溶胶光催化性能优异,自然光催化降解甲基橙溶液(10 mg/L),16min后甲基橙浓度几乎降为0. 相似文献
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通过溶剂热法制备出空心球状的碘氧化铋,采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和物理吸附仪等技术手段对样品的结构和性能进行了表征。选用阳离子型染料罗丹明B和阴离子型染料活性蓝KN-R来研究BiOI的吸附性能和光催化活性。结果表明,在不同的溶液初始pH值下BiOI对不同结构和类型的染料表现出不同的吸附性和光催化降解性。BiOI对罗丹明B和活性蓝KN-R均有较高的吸附性和降解率,且光催化降解效率可以达到96.2%和92.5%。捕捉实验表明,h+在光催化降解中起主要作用。 相似文献
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《催化学报》2017,(1)
随着工业的进步,废水处理特别是印染废水的处理成为亟待解决的问题.银纳米粒子因其特殊的物理化学性能而表现出催化活性,但银纳米粒子的团聚限制了其使用,所以出现了一系列新的载体材料,如微球、薄膜和纤维等.其中电纺纳米纤维由于具有高比表面积,作为载体材料具有非常大的优势,而将常规电纺纳米纤维作为载体也已有报道.但是,将具有更高比表面积的电纺纳米纤维作为载体,特别是一种类似于树枝状结构的多尺度纳米纤维作为载体还鲜有报道.本文制备了一种多尺度结构的PA6纳米纤维膜,该纳米纤维膜由直径为50-120 nm的主纤维和10-50 nm的分支纤维构成;由于分支纤维的出现,多尺度结构纳米纤维膜的比表面积得到了提高,可以为银纳米粒子的负载提供更多附着位点.制备的多尺度结构纳米纤维膜通过银胶溶液浸渍成功地负载银纳米粒子,对制备的纳米纤维膜的形态、化学结构以及对亚甲基蓝的催化性能进行了探讨.SEM,EDS和TEM结果表明,银纳米粒子成功地负载在多尺度结构纳米纤维的表面,并且银纳米粒子的粒径以及负载量可以通过变换银胶溶液的浓度合理调控.此外,与常规PA6纳米纤维膜相比,多尺度结构纳米纤维膜更有利于银纳米粒子的分散,同样通过银胶溶液A浸渍,负载在多尺度结构纳米纤维上银纳米粒子粒径为8.6 nm,而负载在普通PA6纳米纤维上银纳米粒子粒径为11.2 nm.XPS分析表明,银纳米粒子成功地负载到多尺度结构纳米纤维上,并且经不同银胶溶液处理,纳米纤维膜的载银量不同.通过O的高能XPS分析发现,银纳米粒子与PA6分子间形成了配位键,这在一定程度上有利于Ag纳米粒子的固定,阻止了Ag纳米粒子的团聚.Ag/PA6纳米纤维膜以及多尺度结构Ag/PA6纳米纤维膜催化降解实验表明,多尺度结构Ag/PA6纳米纤维膜具有较高的催化活性,反应2 h后对10 mg/L亚甲基蓝的降解率达到98.13%,并且降解过程符合伪一级动力学.不同浸渍液浓度处理纳米纤维膜催化实验表明,Ag纳米粒子的大小以及含量都会影响纳米纤维的催化活性,纳米粒子粒径越小,其催化活性越高;不同NaBH_4加入量催化体系催化实验表明,随着NaBH_4加入量的增大,催化体系的降解率增高,其对催化体系的催化性能起着至关重要的作用;其他条件一定,随着染料初始浓度的增大,催化体系的催化性能下降;循环实验表明,经5次循环之后,其降解率仍高达83.5%,该纳米纤维膜具有一定的循环使用性能. 相似文献
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《化学研究与应用》2021,33(10)
采用高温缩聚尿素和原位沉淀法制备磁性复合g-C_3N_4/Fe-Cu纳米材料,通过X-射线衍射谱(XRD)、高分辨率JEM 1200EX型透射电镜(TEM)和振动样品磁强计(VSM)对材料表面形貌、颗粒形态和结构性质进行表征。考察g-C_3N_4与Fe-Cu不同复合比1∶10、1∶5和1∶1的g-C_3N_4/Fe-Cu对4-硝基苯酚催化降解性能的影响,分析研究催化剂磁性及循环利用性,并初步探讨了降解热力学、动力学过程和降解机理。实验结果表明,此方法合成的g-C_3N_4/Fe-Cu复合材料反应活性位点丰富且分散均匀,表现出较强的催化和可循环性能。当Fe-Cu摩尔比为1∶1,g-C_3N_4与Fe-Cu质量比为1∶5时,表现出最优的活性,对4-硝基苯酚的催化性能最佳,在120 min内降解效率超过82.3%,重复循环利用3次后,降解效率仍能保持在70%以上。降解过程符合准一级动力学模型,反应活化能E_a=17.32 k J·mol~(-1),熵变ΔS0,ΔG0表明降解是个熵驱动的过程,降解反应是自发进行的。 相似文献
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用一步合成自组装法制备出了氢氧化钴与还原氧化石墨烯(Co(OH)2/rGO)的复合催化剂,并将其用于水中染料的催化降解实验.通过X射线衍射(XRD),激光拉曼(Raman)光谱,透射电镜(TEM),X射线能量色散谱(EDS)以及X射线光电子能谱(XPS)等一系列分析手段对催化剂的结构形貌进行了详细的表征,表征结果证实氢氧化钴很好地附着在还原石墨烯的表面.最后初步考察了催化剂催化单过硫酸钾(PMS)降解酸性橙(AO7)的性能.结果表明,催化剂显示出了高效的催化性能,酸性橙的色度可在12 min内完全去除,总有机碳(TOC)实验也表明染料降解的同时也可获得较高的矿化度.循环稳定性实验表明在进行到第三次实验时,催化剂仍能保持高的催化活性,将酸性橙在16 min内降解完毕. 相似文献
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采用油水自组装法制备Ag@Ag Br表面修饰三维花状结构Bi OBr复合光催化剂(Ag@Ag Br/Bi OBr),利用XRD、SEM、TEM、EDX、DRS、XPS、PL及EIS等手段对光催化剂的结构和性能进行了表征,并研究了可见光下降解亚甲基蓝(MB)的催化性能。研究表明:Ag@Ag Br粒径约为20 nm,均匀分散在花状微球Bi OBr表面上;贵金属Ag的表面等离子体效应可显著增强可见光利用率,并有效促进光生电子空穴对的分离,Ag@Ag Br(15wt%)/Bi OBr光催化剂展现出最优的催化活性,可见光照射30 min对MB的降解率将近90%,淬灭实验表明·O2-,h+和Br0均为活性物种。结合理论分析与实验结果提出复合光催化剂的降解机理。 相似文献
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Ta/BDD薄膜电极电化学催化氧化硝基酚 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了热丝化学气相沉积法(HFCVD)制备得到钽衬底掺硼金刚石膜电极(Ta/BDD)的物理性质和电势窗口, 并考察了其用于电化学催化氧化硝基酚过程中的性能及各种影响因素. 扫描电镜和拉曼光谱表明, Ta/BDD电极具有良好的物理性能, 通过测试Ta/BDD电势窗口发现, 该电极具有较高的析氧过电位. 在Ta/BDD电化学催化氧化硝基酚过程中, 化学需氧量(COD)和高效液相色谱测试表明, 硝基酚能够有效降解, 电流密度、支持电解液及浓度对降解过程影响较大, 温度影响不明显. 强化寿命实验表明, Ta/BDD电极具有较好的稳定性. 实验结果表明, Ta/BDD电极是一种适于硝基酚降解和COD去除的优良电极. 相似文献
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采用光催化微反应器对铜箔表面附着的聚α烯烃进行了光催化降解处理,利用X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振谱(ESR)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等对光催化降解前后聚α烯烃的元素化学状态、自由基和官能团进行了检测,并探讨了光催化降解机理.结果表明,聚α烯烃光催化降解过程中发生了含氧基团的引入和CO_2脱附;参加降解反应的自由基主要为羟基自由基·OH,降解过程中—OH逐渐增多、C—H键逐渐减少;聚α烯烃光催化降解过程中,·OH进攻聚α烯烃是从取代反应开始的,首先取代的是末端的氢原子,然后是末端羟基向醛基和羧基的转变,最后是碳链断裂形成小分子有机物,这一过程持续进行,最终生成CO_2和H_2O等无机物. 相似文献
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采用光催化微反应器对铜箔表面附着的聚α烯烃进行了光催化降解处理, 利用X射线光电子能谱(XPS)、 电子自旋共振谱(ESR)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等对光催化降解前后聚α烯烃的元素化学状态、 自由基和官能团进行了检测, 并探讨了光催化降解机理. 结果表明, 聚α烯烃光催化降解过程中发生了含氧基团的引入和CO2脱附; 参加降解反应的自由基主要为羟基自由基·OH, 降解过程中—OH逐渐增多、 C—H键逐渐减少; 聚α烯烃光催化降解过程中, ·OH进攻聚α烯烃是从取代反应开始的, 首先取代的是末端的氢原子, 然后是末端羟基向醛基和羧基的转变, 最后是碳链断裂形成小分子有机物, 这一过程持续进行, 最终生成CO2和H2O等无机物. 相似文献
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BiFeO3 perovskite with 2D laminated cylinder-like structure was prepared via a facile one-pot hydrothermal method, whose morphologies and optical properties was characterized using X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), energy dispersion spectrum (EDS), and UV-Visible diffuse reflectance spectroscopy (UV-Vis DRS). The photocatalytic properties of the as-prepared BiFeO3 composites were evaluated according to degrading Rhodamine B (RhB) and desulfurization under visible light irradiation, with excellent photocatalytic degradation and desulfurization activity found. Moreover, the mechanism study of active free radicals in photocatalytic activity indicates that the h+ radical in holes was mainly responsible for synergistic catalytic efficacy in photocatalytic degradation. 相似文献
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Xiaoning Fu Rongchao Yang Guangzhu Zhou Xi Chen Yin Liu Jingyi Chi Xiao Li Hui Fang Honglei Li Wenpeng Li 《Current Opinion in Green and Sustainable Chemistry》2022
Endocrine disrupting chemicals (EDCs) are a kind of hazardous pollutants in the environment which threaten the health of humans and animals at very low concentrations. EDCs and corresponding processing methods have been the hottest topics of scientific research in recent years. In this article, the classification, risks, occurrence, fate, and treatment methods of EDCs were briefly summarized. Among all of the treatment methods, photocatalytic degradation was one of the most ideal methods with bright prospects for BPA removal in the future. We summarized several problems restricting the efficiency of photocatalytic degradation and the latest progress, and proposed some suggestions on the improvement of photocatalytic degradation. Finally, mechanism of BPA's photocatalytic degradation had been summarized on the basis of free radical theory. New progress and opinions were provided in this review and we wish to provide a helpful guidance of EDCs removal for international readers. 相似文献
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《Arabian Journal of Chemistry》2023,16(4):104624
In this study, a highly-efficient photocatalytic and recyclable BiOBr/Ag nanowires (AgNW)/cotton fabric (CF) composite was fabricated by successive ionic layer adsorption and reaction (SILAR) for rapid treatment of dye wastewater. The integration of AgNW and BiOBr aims to establish a channel for faster and easier charge transfer to enhance the photocatalytic performance. The chemical structure and morphology of BiOBr/AgNW/CF, as well as its photo-degradation of Rhodamine B (RhB) under visible light radiation were explored. Results reveal that BiOBr/AgNW/CF exhibits remarkably enhanced photocatalytic activity over BiOBr/CF, which degrades 97 % of RhB within 90 min. BiOBr/AgNW/CF still maintains 88 % of photocatalytic degradation capacity after five reusing cycles due to the effective encapsulation of BiOBr that protects AgNW from oxidation. Photoluminescence, electron spin resonance, and free radical trapping experiments confirm that the separation efficiency of photo-generated electron-hole pairs plays an important role in improving photocatalytic performance. In all, this work exhibits great potential in the development of textile-based photocatalytic materials that integrates two significant merits, the high degradation efficiency and easy recovery. 相似文献
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发展和设计高效、廉价和稳定的光催化剂用于抗生素污染物降解仍然存在巨大的挑战。 本文通过一种便捷的水热方法制备了Bi4V2O11/石墨烯复合材料并用于可见光下抗生素污染物光催化降解。 通过自由基追踪实验,确认了光催化降解过程中活性物质为h+和·OH基团。 根据实验结果,提出了相应的反应机理。 石墨烯的引入可以有效地促进光生电子-空穴对的分离,从而增强光催化活性。 该复合催化剂展现出良好的活性和稳定性。 该方法以石墨烯为载体制备了光催化降解材料,为高性能光催化剂的制备提供了参考。 相似文献
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Yifan Ding Fanghong Qin Jialin Guo Danming Gong Qiufei Li Xiangyi Wang Dr. Xiuniang Tan Prof. Haibo Liu Prof. Zaiyin Huang 《Chemphyschem》2023,24(17):e202300183
Oxygen Vacancy (OVs) and carbon doping of the photocatalyst body will significantly enhance the photocatalytic efficiency. However, synchronous regulation of these two aspects is challenging. In this paper, a novel C@TiO2-x photocatalyst was designed by coupling the surface defect and doping engineering of titania, which can effectively remove rhodamine B (RhB) and has a relatively high performance with wide pH range, high photocatalytic activity and good stability. Within 90 minutes, the photocatalytic degradation rate of RhB by C@TiO2-x (94.1 % at 20 mg/L) is 28 times higher than that of pure TiO2. Free radical trapping experiments and electron spin resonance techniques reveal that superoxide radicals (⋅O2−) and photogenerated holes (h+) play key roles in the photocatalytic degradation of RhB. This study demonstrates the possibility of regulating photocatalysts to degrade pollutants in wastewater based on an integrated strategy. 相似文献
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以Bi(NO_3)_3·5H_2O和NH_4VO_3为原料,控制水溶液介质p H及反应时间,采用水热合成法制备钒酸铋(BiVO_4)及其复合物(BiVO_4/Bi_6O_6(OH)_3(NO_3)_3).利用X-射线粉末衍射、扫描电子显微镜和紫外-可见漫反射吸收光谱等手段对制备的样品进行了物理表征,结果表明,在控制反应时间为1 h,介质p H值在1.14~9.01之间时,制备的样品为BiVO_4/Bi_6O_6(OH)_3(NO_3)_3复合物,当p H值增加至10.92时为纯BiVO_4;控制介质p H为7.17,反应时间在1~12 h之间时得到BiVO_4/Bi_6O_6(OH)_3(NO_3)_3复合光催化剂,反应时间为18 h时为纯BiVO_4.在可见光(λ≥400 nm)照射下,以有机染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为底物,研究不同条件制备的BiVO_4或者复合物为光催化剂的光催化特性,发现p H=7.17,水热反应12 h得到的催化剂(BiVO_4/Bi_6O_6(OH)_3(NO_3)_3)光催化降解活性高于对照制备的纯BiVO_4.同时在可见光照射下,BiVO_4/Bi_6O_6(OH)_3(NO_3)_3亦可以有效降解无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP),说明氧化过程涉及到光催化过程.分析BiVO_4/Bi_6O_6(OH)_3(NO_3)_3复合光催化剂对Rh B光催化降解过程中活性物种,表明在降解过程中主要涉及空穴和超氧氧化,O_2·~-起主要作用. 相似文献
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Chlorophenols are known as persistent organic pollutants.Therefore,research on the removal of chlorophenols has attracted widespread attention.Hereto,the photocatalytic degradation of 4-chlorophenol by Gd-doped β-Bi2O3 under visible light irradiation was studied.The results showed that Gd-doped β-Bi2O3 materials are efficient catalysts for the photocatalytic degradation of chlorophenols,and 2%(atomic traction)Gd-doped β-Bi2O3 exhibits the highest photocatalytic activity for 4-chlorophenol degradation,because doping an appropriate amount of Gd^3+ions can effectively reduce the recombination rate of the photogenerated e^-/h^+pairs and then enhance the photocatalytic performance.When the reaction was carried out at 25 ℃ for 6 h using the 2% Gd-doped/β-Bi2O3 micro/nano materials of 200 mg and at air flow rate of 40 mL/min,the degradation rate of 4-chlorophenol reached 92.3%.Additionally based on the analysis of the products,it was speculated that the dominant photocatalytic degradation mechanism of 4-chlorophenol by Gd-doped β-Bi2O3 under visible light irradiation is an oxidative process involving an attack by the hydroxyl radical. 相似文献