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相似文献
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1.
利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce0.5Zr0.5O2固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂。利用N2物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM) 、透射电子显微镜(TEM) 、 程序升温氧化(TPO)和热重(TG)等手段对制备和反应后的催化剂进行了表征,研究了它们对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能。研究结果表明,铈锆固溶体负载的钴比较容易被还原,该系列催化剂具有较高的活性和对H2及CO的选择性,且随Co含量的增加,催化剂的活性和对H2和CO的选择性得到提高的同时,也增强了催化剂的抗积炭性能。  相似文献   

2.
通过将BiOBr纳米片与g-C3N4复合,然后原位还原,合成了具有纳米花状结构的三元异质结光催化剂g-C3N4/Bi/BiOBr.对g-C3N4/Bi/BiOBr的结构、形貌、元素价态和光学性能等进行了表征和研究.评估了g-C3N4/Bi/BiOBr对气体甲醛的光催化降解活性. g-C3N4/Bi/BiOBr在可见光照射下降解甲醛的活性与g-C3N4、 BiOBr单体和g-C3N4/BiOBr二元复合物相比显著提高. 20%-g-C3N4/Bi/BiOBr复合物可以在60 min内(λ> 400 nm)降解80%的气态甲醛(初始浓度0.16 mg·L-1).  相似文献   

3.
本研究采用PO43-掺杂和AlF3包覆的协同改性策略制备了P-LNCM@AlF3正极材料(P=PO43-,LNCM=Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2),提高了LNCM的结构稳定性以及抑制了界面副反应。其中,大四面体的PO43-聚阴离子掺杂在晶格中抑制了过渡金属离子的迁移,降低体积变化,从而稳定了晶体结构,而且PO43-掺杂能够扩大锂层间距,促进Li+的扩散,从而提升材料的倍率性能。此外,AlF3包覆层能抑制材料与电解液的副反应从而提升界面稳定性。基于以上优势,P-LNCM@AlF3正极表现出了优异的电化学性能。在1C电流密度下表现出了179.2 mAh·g-1  相似文献   

4.
用化学沉淀法制备中空管状g-C3N4/Ag3PO4复合催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光光谱对其结构、形貌和光学性能进行了表征。结果表明:Ag3PO4纳米颗粒均匀地分散在中空管状g-C3N4表面,两者紧密结合形成异质结。研究复合催化剂在可见光照射下降解盐酸四环素(TC)的光催化活性。结果显示:复合催化剂在80 min内对TC的降解率为98%,其降解反应速率常数是纯相Ag3PO4的3倍。经过5次循环实验后复合催化剂对于TC的降解率仍保持87%,具有优良的循环稳定性。捕获实验表明空穴(h+)和超氧负离子(·O-2)是光催化反应过程中的主要活性物种。根据能带理论,提出了复合催化剂异质结的Z型光催化机理。  相似文献   

5.
硫化锌镉(Cd1-xZnxS,01-xZnxS太阳光响应范围,提高光生电子与空穴利用效率是当前的研究热点.本文采用溶剂热法分别制备了Cd0.5Zn0.5S纳米棒和W18O49纳米颗粒,然后借助超声辅助静电自组装策略成功获得具有紫外-可见-近红外光响应的W18O49/Cd0.5Zn0.5S异质结.分析表明,W18O49晶格氧空位周围过量自由电荷的集体振荡,引起强烈的局域表面等离子体共振(LSPR)吸收现象,使其对500~800 nm范围的光产生明显吸收,使体系具有紫外至近红外光响应能力;而且W18O49作为一种氧化型半导体材料,可与还原型Cd0.5Zn0.5S半导体之间形成S-scheme异质结,在内建电场、能带弯曲和静电相互作用下有效促进了光生电子和空穴的分离,并能保留强的氧化还原能力.对比实验发现,常温下以Na2S/Na2SO3为牺牲剂,全光谱照射下,20%-W18O49/Cd0.5Zn0.5S的产氢速率可达147.7mmol·g-1·h-1,是Cd0.5Zn0.5S纳米棒单体的2.1倍;可见光下,复合样品的产氢活性约为Cd0.5Zn0.5S单体的1.89倍;近红外光下,Cd0.5Zn0.5S单体无产氢活性,而异质结的产氢速率约为0.2 mmol·g-1·h-1.进一步对样品波长依赖性研究发现,当365、400、450 nm的入射光仅能引起W18O49和Cd0.5Zn0.5S的带间激发时,它们的复合样品比Cd0.5Zn0.5S表现出更优异的产氢活性;当λ=550、600、650 nm以及>800 nm的入射光仅能引起W18O49的LSPR效应时,Cd0.5Zn0.5S单体无活性,而W18O49/Cd0.5Zn0.5S仍具有较高的催化性能、但随着波长的增大产氢速率逐渐降低,与复合样品瞬态光电流强度的变化趋势吻合良好.以上结果表明,W18O49与Cd0.5Zn0.5S二者形成的S-scheme界面异质结有效抑制了光生载流子的表面复合,且当入射光不足以引起带间激发时,W18O49的LSPR效应产生的"热电子"可有效注入到Cd0.5Zn0.5S,从而引起表面催化反应.进一步研究发现,当将反应温度从25提高到60°C时,20%-W18O49/Cd0.5Zn0.5S在全光谱下的产氢速率可提高到306.1mmol·g-1·h-1,表明温度对光催化产氢过程具有不可忽视的影响,可通过增强表面反应速率显著提高产氢活性.总之,本文通过一种简便方法获得了具有紫外-可见-近红外响应的S型W18O49/Cd0.5Zn0.5S异质结光催化剂,详细对比了不同波段下样品的光电特性及催化活性,最终在S-scheme电荷转移机制和LSPR"热电子"注入过程的协同作用下,复合样品活性比Cd0.5Zn0.5S单体有了明显提高.  相似文献   

6.
采用一步水热法制备了Bi12O17Br2光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29 m2·g-1。Bi12O17Br2的禁带宽度为2.42 eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi12O17Br2表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi12O17Br2光催化剂上的氨生成速率为337.6μmol·g-1·h-1。在可见光的驱动下,Bi12O17Br2光催化剂能够实现氮气与水反应生成氨的过程。  相似文献   

7.
近年来,卤氧铋(BiOX,X=Cl,Br,I)作为多功能半导体光催化材料,因其具有独特的层状结构和电子结构,吸引了广泛关注.然而,相对低的导带(CB)和高的价带(VB)位置导致其氧化还原能力弱,从而限制了其实际应用.研究表明,通过富铋策略调控BiOX中元素化学计量比,可以实现对其能带结构的可控调控.尽管富铋半导体材料被视为有效的可见光光催化剂的候选材料之一,但是单一组分的富铋光催化剂不利于光生载流子的分离和迁移.具有匹配能带结构的富铋基复合光催化剂的构建已被证实可以加速光生电子-空穴对的分离和迁移.与传统的Ⅱ型异质结构相比,S型异质结既可以有效地分离光生载流子,又可以增强其氧化还原能力.如果双富铋基半导体之间能形成S型异质结,不仅可以拓展可见光响应,而且还可以增强光生电荷的氧化还原能力.基于Bi4O5I2/Bi4O5Br2的匹配能带,制备具有强氧化还原能力的S型Bi4O5I2/Bi4O5Br2异质结是可行的.除了电子结构外,表面缺陷的引入也对改善光催化性能起到了重要作用.氧空位(OVs)作为一种典型的缺陷,可以捕获电子来抑制光诱导载流子的复合,并加速这些捕获载流子向吸附剂的转移.此外,它们还可以充当有机污染物和分子氧的吸附位点,促进吸附和降解效率.目前,光催化材料中OVs的形成通常需要复杂、苛刻的条件,如高温、高压、惰性或还原气氛处理等,因此寻找简便有效的方法生成OVs仍然具有挑战性.此外,在无惰性或还原气氛下对有机前驱体进行热处理被认为是形成OVs的有效方法.鉴于此,本文通过低温煅烧二维纳米片有机前驱体BiOAc0.6Br0.2I0.2(Ac-=CH3COO-)固溶体,成功合成了表面富有氧空位的一维纳米棒状的S型Bi4O5I2/Bi4O5Br2异质结(Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV).X射线衍射、高分辨率透射电子显微镜电子顺磁共振以及X射线光电子能谱分析(XPS)等结果均证实了表面氧空位的存在.同时,根据吸收光谱图和肖特基曲线计算出Bi4O5I2和Bi4O5Br2的能带结构,而且通过XPS价带谱进一步证实了所计算的价带的可靠性.根据捕获剂实验、氯化硝基四氮唑蓝(NBT)转移以及对苯二甲酸荧光均证实了h+、·OH和·O2-是参与光催化降解的主要活性物种.再结合上述能带结构以及活性物种的类型推断出光生载流子的迁移方式将遵循S型机制,而不是传统的II型异质结.而且,通过光电流、阻抗和稳态荧光均证实了表面OVs和S型异质结的协同效应,有利于提高Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV的光生电子空穴对的分离效率,并延长其寿命,从而有效地提高其光催化性能.在可见光照射下,OVs和S型异质结的协同效应赋予Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV显著的可见光光催化性能,对抗生素四环素和染料罗丹明B的去除率分别高达90.2%和97.0%,均高于Bi4O5I2(56.8%和71.8%)、Bi4O5Br2(47.4%和68.4%)、固溶体BiOAc0.6Br0.2I0.2(67.0%和84.0%)以及表面具有低氧空位浓度的Bi4O5I2/Bi4O5Br2-P(30.6%和40.4%).此外,在实际废水或电解质存在下,S型Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV异质结仍呈现出优异的光催化性能.本文不仅为OVs修饰的富铋基异质结的设计提供了有效策略,也为界面载流子的分离和迁移提供了切实可行的途径.  相似文献   

8.
光催化还原CO2为有价值的化学品为缓解温室效应提供了理想的途径。本工作中,采用纳米球形SiO2模板剂抑制光催化剂颗粒的生长从而合成高比表面积的多孔Bi0.5La0.5VO4(BLV)固溶体光催化材料。得益于纳米SiO2的限域效应,硬模板法制备的固溶体的粒径明显小于固相法制备的体相固溶体。N2吸脱附测试结果显示950℃焙烧下制备的多孔BLV的比表面积为固相法的11.9倍。光催化CO2还原活性评价表明多孔BLV-950固溶体的CO析出速率达0.58μmol?g-1?h-1,是体相BLV的3.9倍。这归因于多孔BLV较体相具有更高的载流子分离效率和更低的CO2还原界面阻力。  相似文献   

9.
通过液相沉积法在较低的温度下制备了TiO2/SiO2复合薄膜,利用UV-Vis、XRD和SEM等表征手段对薄膜的透明性、物相和表面形貌进行了表征;并在紫外光照下,通过薄膜对罗丹明B水溶液的光催化降解实验,评价了沉积薄膜的光催化活性.实验结果表明,在室温下制备的液相沉积膜具有较好的光催化活性.  相似文献   

10.
光催化降解有机染料被认为是目前解决染料污染问题的一种理想策略。首先以三聚氰胺、氧化石墨烯(GO)和中空ZnFe2O4为前驱体通过热处理来构建3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架;然后将银(Ag)作为助催化剂固定在ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架上,制备了3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合光催化剂。并采用傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对材料的结构、形貌与化学组成进行了表征。结果表明,ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合催化剂在可见光的照射下对罗丹明B (RhB)的降解活性显著增强,在可见光照射下20...  相似文献   

11.
采用一步水热合成法制备了BiPO_4、Ag_3PO_4和BiPO_4/Ag_3PO_4复合光催化剂,通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等表征手段对其组成结构、形貌及光吸收性质进行了表征,结果表明Ag_3PO_4呈块状结构,BiPO_4则分布在其表面,形成的BiPO_4/Ag_3PO_4复合光催化剂具有单斜相和立方晶相结构,带边吸收拓宽至571 nm。以甲基橙和加替沙星为目标污染物,考察了BiPO_4/Ag_3PO_4复合光催化剂在模拟太阳光照射下的降解矿化能力,结果表明复合催化剂比单一催化剂的降解矿化能力更强,稳定性更好。此外,自由基捕获实验表明空穴是该光催化过程中的主要活性物种,·O2-次之。p-n异质结的形成使BiPO_4/Ag_3PO_4复合光催化剂具有较强的电子空穴分离能力是光催化活性提高的主要原因,这与光电流和电化学阻抗谱测试结果相一致。基于以上结果,文中对BiPO_4/Ag_3PO_4光催化降解有机污染物的机理进行了推测。  相似文献   

12.
采用一步水热合成法制备了BiPO4、Ag3PO4和BiPO4/Ag3PO4复合光催化剂,通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等表征手段对其组成结构、形貌及光吸收性质进行了表征,结果表明Ag3PO4呈块状结构,BiPO4则分布在其表面,形成的BiPO4/Ag3PO4复合光催化剂具有单斜相和立方晶相结构,带边吸收拓宽至571 nm。以甲基橙和加替沙星为目标污染物,考察了BiPO4/Ag3PO4复合光催化剂在模拟太阳光照射下的降解矿化能力,结果表明复合催化剂比单一催化剂的降解矿化能力更强,稳定性更好。此外,自由基捕获实验表明空穴是该光催化过程中的主要活性物种,·O2-次之。p-n异质结的形成使BiPO4/Ag3PO4复合光催化剂具有较强的电子空穴分离能力是光催化活性提高的主要原因,这与光电流和电化学阻抗谱测试结果相一致。基于以上结果,文中对BiPO4/Ag3PO4光催化降解有机污染物的机理进行了推测。  相似文献   

13.
The fabrication of multicomponent composite systems may provide bene ts in terms of charge separation and the retardation of charge pair recombination. In this work, a ternary heterostructured Ag-Bi2MoO6/BiPO4 composite was fabricated through a low-temperature solution-phase route for the rst time. The XRD, SEM, EDX and XPS results indicated the prepared sample is a three-phase composite of BiPO4, Bi2MoO6, and Ag. Ag nanopar-ticles were photodeposited on the surface of Bi2MoO6/BiPO4 nanosheets, which not only increase visible-light absorption via the surface plasmon resonance, but also serve as good electron acceptor for facilitating quick photoexcited electron transfer. The interface between Bi2MoO6 and BiPO4 facilitates the migration of photoinduced electrons from Bi2MoO6 to BiPO4, which is also conductive to reduce the recombination of electron-holes. Thus, the ternary heterostructured Ag-Bi2MoO6/BiPO4 composite showed signi cant photocatalytic activity, higher than pure Bi2MoO6, BiPO4, and Bi2MoO6/BiPO4. Moreover, the possible photocatalytic mechanism of the Ag-Bi2MoO6/BiPO4 heterostructure related to the band positions of the semiconductors was also discussed. In addition, the quenching effects of di erent scavengers revealed that the reactive ·OH and O2·- play a major role in the phenol red decolorization.  相似文献   

14.
分别以乙二醇/去离子水为溶剂,通过溶剂热/水热法分别制备了具有不同主导晶面的BiOIO3/{110}BiOCl和BiOIO3/{001}BiOCl异质结。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、能量色散谱和紫外可见漫反射光谱对制备的BiOIO3/BiOCl光催化剂进行了表征。在可见光照射下,通过对罗丹明B和苯酚水溶液的光催化降解,考察了BiOIO3/BiOCl异质结的光催化活性。结果显示25%BiOIO3/{110}BiOCl异质结具有最高的光催化效率。BiOIO3/{110}BiOCl较好的光催化性能是由于其在可见光区较强的光吸收,以及异质结结构和BiOCl所具有的(110)主导晶面有利于光生载流子的分离。超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)是光催化过程中的主要活性物质。此外,根据实验结果探讨了光催化性能增强的机理。  相似文献   

15.
利用水热法合成了一维棒状BiPO4微晶,在此基础上采用浸渍-被烧法进行g-C3N4量子点表面修饰获得新颖的g-C3N4/BiPO4异质结。借助X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、透射电镜(HRTEM)、能谱(EDS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis-DRS)等测试手段对所得样品的相组成、形貌和谱学特征进行了表征。选择罗丹明B(RhB)和苯酚作为模型污染物研究了所得在可见光下的催化活性。结果表明,样品16%(w/w) g-C3N4/BiPO4对RhB降解的速率常数分别是纯和的g-C3N4和BiPO4的16倍和4.6倍。g-C3N4量子点与BiPO4之间形成异质结,抑制了光生电子-空穴对的复合,从而提高了催化剂的活性。自由基捕获实验进一步表明,超氧负离子自由基(·O2-)是催化降解RhB和苯酚的主要活性物种。  相似文献   

16.
通过溶胶-凝胶法合成了上转换发光材料Er~(3+)∶V_(0.01)Y_(2.99)Al_5N_(0.01)F_(0.01)O_(11.98)(Er∶YAG),然后利用水热法合成了BiPO_4,再利用高温煅烧法合成了Er∶YAG/BiPO_4/Pt复合物光催化剂.通过使用X-射线粉末衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),光致发光光谱(PL)和上转换发射光谱对样品的组成、形貌及光学特征进行了表征.此外,还研究了不同甘油添加量、 Er∶YAG和BiPO_4的摩尔比例和复合温度及光催化剂的循环使用次数对Er∶YAG/BiPO_4/Pt复合物光催化剂活性的影响.实验结果显示Er∶YAG/BiPO_4/Pt复合物光催化剂具有高的光催化活性和较好的稳定性,它可以作为一种高效的光催化剂用于污水中有机污染物的处理.  相似文献   

17.
利用水热法合成了一维棒状BiPO4微晶,在此基础上采用浸渍-焙烧法进行g-C3N4量子点表面修饰获得新颖的g-C3N4/BiPO4异质结。借助X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、透射电镜(HRTEM)、能谱(EDS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis-DRS)等测试手段对所得样品的相组成、形貌和谱学特征进行了表征。选择罗丹明B(RhB)和苯酚作为模型污染物研究了所得在可见光下的催化活性。结果表明,样品16%(w/w) g-C3N4/BiPO4对RhB降解的速率常数分别是纯g-C3N4和BiPO4的4.6倍和15倍。g-C3N4量子点与BiPO4之间形成异质结,抑制了光生电子-空穴对的复合,从而提高了催化剂的活性。自由基捕获实验进一步表明,超氧负离子自由基(·O2-)是催化降解RhB和苯酚的主要活性物种。  相似文献   

18.
分别以乙二醇/去离子水为溶剂,通过溶剂热/水热法分别制备了具有不同主导晶面的BiOIO3/{110}BiOCl和BiOIO3/{001}BiOCl异质结。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、能量色散谱和紫外可见漫反射光谱对制备的BiOIO3/BiOCl光催化剂进行了表征。在可见光照射下,通过对罗丹明 B和苯酚水溶液的光催化降解,考察了 BiOIO3/BiOCl异质结的光催化活性。结果显示25% BiOIO3/{110}BiOCl异质结具有最高的光催化效率。BiOIO3/{110}BiOCl较好的光催化性能是由于其在可见光区较强的光吸收,以及异质结结构和BiOCl所具有的(110)主导晶面有利于光生载流子的分离。超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)是光催化过程中的主要活性物质。此外,根据实验结果探讨了光催化性能增强的机理。  相似文献   

19.
采用电化学方法制备Ag2S/Ag3PO4/Ni复合薄膜,以扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对薄膜的表面形貌、晶相结构、光谱特性及能带结构进行了表征,以罗丹明B为模拟污染物对薄膜的光催化活性和稳定性进行了测定,采用向溶液中加入活性物种捕获剂的方法对薄膜的光催化机理进行了探索。结果表明:最佳工艺制备的Ag2S/Ag3PO4/Ni是由均匀的球形纳米颗粒构成的薄膜,其光催化活性明显优于纯Ag3PO4/Ni薄膜和纯Ag2S/Ni薄膜,且在保持薄膜光催化活性基本不变的前提下可循环使用6次。提出了可见光下Ag2S/Ag3PO4/Ni复合薄膜光催化降解罗丹明B的反应机理。  相似文献   

20.
赵娣  张博  段召娟  李爱昌 《无机化学学报》2016,32(12):2158-2164
采用电化学方法制备Ag_2S/Ag_3PO_4/Ni复合薄膜,以扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UVVis DRS)对薄膜的表面形貌、晶相结构、光谱特性及能带结构进行了表征,以罗丹明B为模拟污染物对薄膜的光催化活性和稳定性进行了测定,采用向溶液中加入活性物种捕获剂的方法对薄膜的光催化机理进行了探索。结果表明:最佳工艺制备的Ag_2S/Ag_3PO_4/Ni是由均匀的球形纳米颗粒构成的薄膜,其光催化活性明显优于纯Ag_3PO_4/Ni薄膜和纯Ag_2S/Ni薄膜,且在保持薄膜光催化活性基本不变的前提下可循环使用6次。提出了可见光下Ag_2S/Ag_3PO_4/Ni复合薄膜光催化降解罗丹明B的反应机理。  相似文献   

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