双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术的实验研究

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射同属于三阶非线性效应,二者之间的差异与联系是一个值得研究的问题.本文基于自行搭建的超连续谱近红外宽带相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统进行光谱成像,同时通过理论与实验对比分析了双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射图像存在差异的原因.结果表明,具有亚微米以上横向分辨率的相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,可以使用较大尺寸的荧光珠进行双光子荧光成像,通过解卷积得到双光子荧光成像的系统分辨率,并将它近似等效于相干反斯托克斯拉曼散射成像系统的当下分辨率.如果需要得到相干反斯托克斯拉曼散射成像系准确的分辨率结果,就必须使用尺寸比相干反斯托克斯拉曼散射成像系统实际分辨率小的球形样品进行实验测量.     

百飞秒级脉宽的宽带超连续谱光源的产生

实现了一种适合于相干拉曼光谱探测的宽带超连续谱光源的方法,使用1 064nm飞秒激光泵浦全正色散光子晶体光纤,并用光栅对对脉冲进行压缩,最终获得了脉宽178fs,频谱范围处于760～1 300nm的超连续谱光源.对超连续谱脉冲的时间频谱结构进行了分析,未经过压缩的超连续谱的脉冲宽度达到1.43ps,不同频率的成分之间延迟较大,但基本上呈线性平滑分布,因此可以使用光栅对进行色散补偿;此外,提高泵浦光的功率虽然能够增加光谱展宽,但会引入高阶色散,并不利于色散补偿.最后,使用该超连续谱搭建的三色相干反斯托克斯拉曼散射光谱探测系统,测量了苯甲腈溶液的相干反斯托克斯拉曼散射信号光谱,同时获得了3 200cm~(-1)范围内的所有振动模式,验证了该超连续光谱的性能.     

基于偏振探测的CARS非共振背景抑制与分离

为消除非共振背景干扰,提高相干反斯托克斯拉曼散射测量精度,研究了基于偏振探测的相干反斯托克斯拉曼散射非共振背景抑制与分离.首先,从理论上证明了相干反斯托克斯拉曼散射信号强度只取决于三阶非线性极化率共振部分,而与非共振部分无关,并且三阶极化率共振部分与非共振部分偏振方向不一致,为偏振相干反斯托克斯拉曼散射提供了理论支撑;然后,以平面火焰炉温度场为研究对象,设计了偏振相干反斯托克斯拉曼散射探测系统实施方案,并与热电偶、常规相干反斯托克斯拉曼散射两种方法在相同条件下开展了温度测量对比实验.实验结果表明:常规相干反斯托克斯拉曼散射方法的测量相对误差优于7%,测量相对不确定度优于7%;偏振相干反斯托克斯拉曼散射方法的测量相对误差优于4%,测量相对不确定度优于5%;相同工况条件下与常规相干反斯托克斯拉曼散射相比,偏振相干反斯托克斯拉曼散射最接近均值的拟合光谱更加平滑.偏振相干反斯托克斯拉曼散射具有更小的拟合误差,是一种更为有效的相干反斯托克斯拉曼散射诊断方法.     

相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性

对自身不发荧光且不便于荧光标记的化学或生物学样品，集相干反斯托克斯拉曼散射与激光共焦扫描显微镜于一身的相干反斯托克斯拉曼散射显微镜是一种好的选择。因为相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性过程，相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的显微成像特性与一般的共焦显微镜非常不同。首先计算了焦点附近相干反斯托克斯拉曼散射激发场的偏振分布，然后，利用格林函数方法，得到了以赫兹偶极子为源的波动方程的精确解，发现对于不同的成像配置和样品形状，像场的相干反斯托克斯拉曼散射场分布非常不同，因此传统的显微镜成像表征方式（如点扩展函数）将不再能描述相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性。     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术及其探测极限分析

理论上提出一种突破衍射极限限制的相干反斯托克斯拉曼散射显微成像方法, 并对其探测极限进行分析.通过引入环形附加探测光与艾里斑周边的声子作用, 实现点扩展函数的改造, 提高相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的横向空间分辨率. 随着分辨率的提高, 信号强度也随之降低, 尤其当应用于生物学、医学研究时, 样品分子数密度通常很低, 这将导致信号探测更加困难. 因此分析系统的探测极限, 确定超分辨体积元内的最小可探测分子数是展开超衍射极限相干反斯 托克斯拉曼散射显微成像实验研究的重要前提. 当泵浦光、斯托克斯光、探测光光强均达到极大值, 分辨率约40 nm三维空间内, 超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的散粒噪声信噪比由曝 光时间与样品分子数密度决定. 曝光时间若取20 ms, 探测极限约为10³, 样品分子数目只有大于探测极限, 才能保证信号可以从噪声背景中提取出来. 关键词： 突破衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 非线性光学 探测极限     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术中空心光束的形成

空心光束的质量是超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术中决定成像质量的一个至关重要的因素. 本文基于菲涅耳衍射理论,分析了螺旋相位片法产生空心光束的物理机理,并且模拟了不同的入射条件对产生的空心光束的影响. 模拟结果表明:波长与相位片中心波长匹配且光强呈圆对称分布的高斯光垂直入射到相位片上,当高斯光束中心与相位片中心完全对准时,可获得较理想的空心光束;入射光光强分布的圆对称性以及入射光中心与相位片中心的对准程度都会影响产生的空心光束的强度分布;同时,高斯光束小角度倾斜入射时,空心光的强度分布仍呈圆对称,却在观察面发生一定的位移;此外,入射光中心波长偏离相位片中心波长不大时,对产生的空心光束的强度分布几乎没有影响. 上述分析结果对用于超衍射相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术中理想空心光束的获取具有重要的指导意义. 关键词： 空心光束 超衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 螺旋相位片     

基于抽运-探测法的皮秒反斯托克斯拉曼频移器的理论研究

采用拉曼频移器在晶体介质中利用相干反斯托克斯散射效应可以获得超短脉冲(皮秒)反斯托克斯激光.基于抽运-探测法的晶体拉曼频移器可以实现相干反斯托克斯散射的共线相互作用,从而可以有效提高反斯托克斯光的转化效率.本文在平面波近似下建立了基于抽运-探测法的皮秒反斯托克斯拉曼频移器的耦合波方程组,引入归一化参量对方程组进行了归一化处理.通过数值计算,得到了描述皮秒反斯托克斯拉曼频移器运行的一组普适理论曲线,分析了归一化拉曼增益系数G、归一化相位失配参数△K以及探测光脉冲能量占基频光总能量的比值r_(probe)三个变量对反斯托克斯拉曼频移器性能的影响,确定了实现高效反斯托克斯转化时各归一化变量的合理取值.采用实验数据对该理论模型的正确性进行了验证,反斯托克斯转化效率的理论值与文献数据基本一致.     

简化的CARS装置用于液体中微量物质分析的研究

用受激拉曼散射(SRS)作为产生相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)的相干光源,对液体中微量苯及其衍生物等进行定量测定。灵敏度优于10ppb,时间分辨率为20ns。     

小尺寸样品CARS图像信号分布实验研究（英文）

通过设计实验与分析模型,研究相干反斯托克斯拉曼散射成像对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸的情况,分析相干反斯托克斯拉曼散射图像周围的depth的形成原因。分析过程首次引入轴向传输动态位移光线(此光线由相干体积元内轴心光线抽象出)对球形或柱形样品直径小于系统点扩展函数横向与轴向尺寸进行建模解析,对于所建模型定量分析结果表明,对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸样品折射率调制了有效作用深度。Gouy相移只是其表观现象,是一个伴随性特征,因为物理学中存在的另一个极端,当样品尺寸足够小且具有相当的折射率,Gouy相移的作用近似为0,此时,样品周围的depth主要与样品的折射率及系统相干层析体积元内有效作用长度有关,相干反斯托克斯拉曼散射参量信号,具有自身的波矢匹配条件,不仅有大小,有方向,而且还受到样品自身材料折射率的影响比较明显。也就是对于参量过程波矢匹配条件是因,Gouy相移是伴随性特征。自此,通过相干反斯托克斯拉曼散射间接说明所用的紧聚焦参量信号成像过程,正是因为波矢匹配条件的存在使二次信号继承了激发光的紧聚焦特性,而拥有了继承性的Gouy相移,结合实验结果采用物理学的极端假设表明,Gouy相移不是产生depth的主要原因,主要原因是样品及周围的环境的折射率与系统相干层析体积元内有效作用长度之间共同作用的结果。而实验结果与模型定量分析的结果相吻合,此实验帮我们找到了影响CARS图像样品周围depth的成因机制,对于其他小尺寸样品的参量成像结果的分析具有一定的借鉴意义。通过设计实验,结合定量模型分析,首次明确造成小尺寸样品CARS图像周围的depth的真正原因,此抽象模型的拓展性对纳观参量过程的分析具有得天独厚的优势。抽象出的主能量光线动态位移模型成功分析纳观成像结果表明,相干作用长度之内有效作用长度及其行进路径的过程论的主因分析方法是研究纳观作用机制的最佳方法。     

小尺寸样品CARS图像信号分布实验研究

通过设计实验与分析模型,研究相干反斯托克斯拉曼散射成像对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸的情况,分析相干反斯托克斯拉曼散射图像周围的depth的形成原因。分析过程首次引入轴向传输动态位移光线（此光线由相干体积元内轴心光线抽象出）对球形或柱形样品直径小于系统点扩展函数横向与轴向尺寸进行建模解析,对于所建模型定量分析结果表明,对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸样品折射率调制了有效作用深度。Gouy相移只是其表观现象,是一个伴随性特征,因为物理学中存在的另一个极端,当样品尺寸足够小且具有相当的折射率,Gouy相移的作用近似为0,此时,样品周围的depth主要与样品的折射率及系统相干层析体积元内有效作用长度有关,相干反斯托克斯拉曼散射参量信号,具有自身的波矢匹配条件,不仅有大小,有方向,而且还受到样品自身材料折射率的影响比较明显。也就是对于参量过程波矢匹配条件是因,Gouy相移是伴随性特征。自此,通过相干反斯托克斯拉曼散射间接说明所用的紧聚焦参量信号成像过程,正是因为波矢匹配条件的存在使二次信号继承了激发光的紧聚焦特性,而拥有了继承性的Gouy相移,结合实验结果采用物理学的极端假设表明,Gouy相移不是产生depth的主要原因,主要原因是样品及周围的环境的折射率与系统相干层析体积元内有效作用长度之间共同作用的结果。而实验结果与模型定量分析的结果相吻合,此实验帮我们找到了影响CARS图像样品周围depth的成因机制,对于其他小尺寸样品的参量成像结果的分析具有一定的借鉴意义。通过设计实验,结合定量模型分析,首次明确造成小尺寸样品CARS图像周围的depth的真正原因,此抽象模型的拓展性对纳观参量过程的分析具有得天独厚的优势。抽象出的主能量光线动态位移模型成功分析纳观成像结果表明,相干作用长度之内有效作用长度及其行进路径的过程论的主因分析方法是研究纳观作用机制的最佳方法。     

分子多振动模式的振动退相时间同时测量方法

利用作者自制的超连续谱激发时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-stokes Ranman scat-tering,CARS)谱仪同时测得反映分子组成的各种振动谱以及这些振动模式各自的退相时间.实验对苯甲腈样品分子振动谱中5个典型分子振动模式的振动弛豫过程进行了测量,一次获得了这种分子各振动模式对...     

宽带相干反斯托克斯光谱显微成像技术的实验研究

由于该成像系统采用的超连续谱光源,可以满足所观测样品本源分子在0～4 000 cm-1内的所有拉曼振动活性模式同时共振增强,在探测光的作用下,同时产生宽带相干反斯托克斯拉曼散射信号。然后,根据不同的化学键进行光谱图像重构,可以获得反映不同化学键在样品中的分布的图像。对110 nm的纯的聚苯乙烯珠所形成的具有一定厚度的薄膜,通过改变探测激光与超连续谱脉冲之间的时间重合度,测量形成的相干反斯托克斯拉曼散射信号的时间分布迹线图,通过其中的1 000 cm-1的化学键强度信号进行指数衰减曲线拟合,得出具体的退相时间,与文献中已报道的三色CARS的退相时间相比,判断是否属于三色CARS。为了检验系统在实际生物学成像中存在的问题,我们开展了活体小鼠组织生物学应用成像实验,对记录的数据在2 940 cm-1的CARS信号进行图像重构,获得CH化学键在组织中的分布,然后,对重构图像直接使用小波变换的去噪方式进行图像去噪,去噪后的图像具有比较清晰的轮廓,结果表明,对于对比度比较强的CARS共振信号,直接使用小波变换的去噪方式就可以获得比较好的图像效果。但是,对于信噪比比较差的共振信号,使用这种处理方法是不合适的,需要使用别的方法,先获取好的信号对比度,再根据感兴趣的化学键进行图像重构,然后,再经过小波变换对图像去噪,图像不仅会变得清晰平滑,而且,具有较好的视觉感官效果。     

表面增强非线性光谱学

一个新的研究领域,表面非线性光谱学正在迅速发展。它起源于新发现的表面增强拉曼散射(SERS)与非线性光学现象的交叉,包括表面增强的二次谐波产生(SESHG),表面增强的双光子荧光,表面增强的超拉曼散射,四波混频及相干反斯托克斯拉曼散射等等。本文概述了这一发展中领域的实验结果、理论状况及可能的应用,对其特点(如高灵敏度、高分辨率等)及发展前景做了粗浅的分析和讨论。     

单模光纤中超快受激拉曼散射的反斯托克斯波

由光纤中光的基本传输方程出发 ,利用慢变振幅近似 ,给出了包含反斯托克斯波的光纤超快受激拉曼散射的耦合波方程。以此为基础讨论连续、超快受激拉曼散射中泵浦波、斯托克斯和反斯托克斯波的耦合 ,分析了单模光纤相位匹配和群速匹配对光纤超快受激拉曼散射反斯托克斯波产生的影响     

基于超连续谱的可调谐同步脉冲产生及噪声分析

实验研究了基于超连续谱滤波的可调谐双色同步皮秒脉冲产生技术,将全保偏掺铒锁模光纤激光器输出的脉冲分为两路,其中一路耦合到高非线性光纤,获得了覆盖掺镱光纤发射谱带的超连续谱,通过结合窄带可调谐滤波器和全保偏掺镱放大器,实现了平均功率为70 mW,脉冲宽度为4.0 ps,中心波长为1025～1055 nm的可调谐脉冲。掺铒光纤激光器的另一路输出光经过窄带滤波器和掺铒光纤放大器,实现了中心波长为1580 nm,平均功率为200 mW,脉冲宽度为4.2 ps的激光输出。上述基于超连续谱滤波的可调谐双色皮秒脉冲具有良好的同步特性,可以作为相干反斯托克斯拉曼散射的泵浦光和斯托克斯光。研究发现,选取超连续谱平坦位置的光谱成分作为掺镱放大器的种子光时,脉冲幅值及平均功率抖动更小,相对强度噪声更低。     

在单模光纤中放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射的温度效应

在单模光纤中,输入的激光功率大于阈值时．出现放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射现象。实验发现：放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射具有温度效应．与反斯托克斯拉曼背向自发散射一样,放大的拉曼散射光的光子通量受到光纤温度的调制。反斯托克斯拉曼背向白发散射的放大效应抑制了单模光纤中的相干噪声,改善了系统的信噪比。实验还发现．放大的反斯托克斯扎曼背向自发散射空域曲线上放大的端点位置随激发功率的增高前移并具有一定的规律性。放大的反斯托克斯拉曼背向自发散射的温度效应作为一种新的测温原理,已应用于远程30km分布光纤温度传感器系统。     

高阶相干喇曼散射光谱研究

本文报道了利用YAG激光系统CARS装置研究方解石的高阶相干喇曼散射(CRS)的实验结果,观察到1—6阶相干反斯托克斯喇曼散射谱(CARS)和1—2阶的相干斯托克斯喇曼散射谱(CSRS),讨论了影响高阶CRS产生的因素及有关的问题。 关键词：     

基于超连续光谱激发的时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射方法与实验研究

采用钛宝石飞秒激光器输出的一部分光抽运光子晶体光纤以产生超连续光谱,作为抽运光和斯托克斯光,另一部分飞秒激光作为探测光,并结合时间延迟方法,建立超连续光谱激发时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)实验系统,测试了具有较宽拉曼光谱的二甲基亚砜样品.实验结果表明,所建立的实验系统能有效抑制非共振背景噪声,并且通过一次测量,即可获得二甲基亚砜在690—3200cm-1范围内的CARS光谱信息,获得的二甲基亚砜CARS光谱范围达到2500cm-1.同时给出了所采用的光子晶体光纤光谱展宽的实验结果.     

采用圆偏振啁啾飞秒激光脉冲操控CS2分子的相干拉曼散射过程

采用两束圆偏振啁啾飞秒激光脉冲,非共线相干激发三原子分子CS₂液体. 在相位匹配的方向上,探测到由CS₂频率为397 cm^-1的振动模式产生的强度对称分布的相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)信号和相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)信号. 当调整两束激发光的圆偏振状态时,CARS,CSRS信号的强度、偏振、波长均发生规律性的改变:CARS,CSRS信号的强度分布反映了CS₂ 在不同极化状态下的受激拉曼散射截面大小;信号光的 关键词： 啁啾脉冲 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS) 相干斯托克斯拉曼散射(CSRS) 2')" href="#">CS₂     

双折射光纤受激拉曼散射偏光特性的实验研究

对椭圆芯光纤受激拉曼散射偏光特性进行了系统的实验研究。实验巾观察到8级斯托克斯线和2级反斯托克斯线,对不同偏振态的抽运光激励下各级斯托克斯线的偏振特性、拉曼频移等参量进行了分析,并给出了经验公式。其结果与实验数据符合良好。实验表明,双折射光纤受激拉曼谱的各级斯托克斯线的偏振状态不但与拉曼介质有关还与抽运光的偏振态有关,入射抽运光偏振态对低阶次的斯托克斯线拉曼频移的影响较小,而对高级斯托克斯线拉曼频移影响较大。