沸石分子筛中半导体量子纳米团簇的组装及应用前景

在沸石分子筛中可以形成稳定的、分子尺寸的半导体团簇。这类团簇具有单相性、均匀性好的特点，并可形成三维量子超晶格结构。本文简单介绍沸石分子筛的结构及反应性之后，对团簇的组装技术及表征方法进行了详细的讨论，对半导体团簇的特征、性质反应用前景进行了较系统的论述。并指出了这类团簇材料应用存在的问题及发展方向。     

氧化硅层中的锗纳米晶体团簇量子点

采用氧化和析出的方法在氧化硅中凝聚生成锗纳米晶体量子点结构. 其形成的锗晶体团簇没有突出的棱角和支晶结构，锗晶体团簇的轮廓较圆混，故可以用球形量子点模型来模拟实际的锗晶体团簇. 对比了在长时间退火氧化条件下和在短时间退火用激光照射氧化条件下所生成的锗纳米晶体结构的PL光谱和对应的锗纳米晶体团簇的尺寸分布. 短时间退火氧化条件下生成的锗纳米晶体较小(3.28—3.96nm)，长时间退火用激光照射氧化条件下所生成的锗纳米晶体较大(3.72—4.98nm)；其分布结构显示某些尺寸的锗纳米晶体团簇较稳定，适当的氧化条件可以得到尺寸分布范围较窄的锗纳米晶体团簇. 用量子点受限模型计算了锗纳米晶体团簇的能隙结构，用Monte Carlo方法模拟了PL光谱和对应的锗纳米晶体团簇的尺寸分布，分别与实验结果符合较好. 关键词： 锗晶体团簇 纳米晶体 量子点 激光照射     

C36团簇自组装的分子动力学研究

提出了利用C36团簇在气相条件下自组装制备新纳米团簇的设想，并利用分子动力学方法模 拟了包括真实氦气氛作用的碳团簇生长过程，发现环境气体温度是影响最后所生成的团簇结 构的关键因素：C36团簇在1000?K到2000?K的温度范围内，自组装形成保持C36线径特征的 蚕茧状新纳米团簇；在高于2000?K的温度下，最后形成的团簇趋于球状. 关键词： 分子动力学模拟 纳米碳团簇     

包裹团簇的纳米喷射

文章报道了加热包裹团簇（结构为Pb芯/PbO壳）产生纳米喷射.随着温度升高,熔点较低的铅核先熔化并膨胀,冲破氧化层外壳形成蝌蚪状的纳米喷射.温度可变拉曼谱研究表明纳米喷射形成与加热温度密切相关,其本质是与团簇内部压力有关,团簇内核融熔膨胀受到外壳限域而产生极高内压.     

包裹团簇的纳米喷射

文章报道了加热包裹团簇（结构为Pb芯／PbO壳）产生纳米喷射。随着温度升高，熔点较低的铅核先熔化并膨胀，冲破氧化层外壳形成蝌蚪状的纳米喷射。温度可变拉曼谱研究表明纳米喷射形成与加热温度密切相关，其本质是与团簇内部压力有关，团簇内核融熔膨胀受到外壳限域而产生极高内压。     

金纳米团簇组装的表面增强拉曼散射基底

表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术是一种高灵敏度的检测技术,已在社会发展的多个领域显示出潜在的应用前景。SERS活性基底的大面积、低成本、可控制备是表面增强拉曼散射光谱学研究领域的热点之一。利用溶液法将直径小于5 nm的金纳米团簇旋涂成膜,调控退火温度和时间,将金纳米团簇融合组装成随机分布的金纳米岛。由于融合组装过程在150～210 ℃范围缓慢,控制条件可实现具有高密度增强“热点”的SERS基底,方法简单、成本低廉、面积大、均匀性高。我们利用该方法可重复性获得了性能优良的SERS基底。该基底对表面吸附的单分子层,具有强烈的表面增强拉曼散射光谱响应,150～210 ℃退火样品的宏观增强因子106～107量级。研究表明：相同条件下150～180 ℃退火,金纳米团簇首先融合成直径10～20 nm细小金纳米岛;退火温度190～210 ℃时,形成10～20 nm细小金纳米岛与50～70 nm金纳米岛混合并存的现象。拉曼光谱表征显示：大、小金纳米岛混合并存样品的宏观增强因子高于细小金纳米岛组成的样品。经220 ℃退火后,金纳米团簇完全融合成直径50～100 nm的金纳米岛,岛间距也随之增大,导致纳米岛之间的电磁场强度呈指数衰减,220 ℃退火的样品具有较低的增强因子。本论文揭示了金纳米团簇的缓慢自组装机制,分析了金纳米岛的形貌与表面增强拉曼散射光谱的关系,为该基底的应用研究奠定基础。     

纳米团簇熔化过程的分子动力学模拟

本文采用分子动力学结合嵌入原子多体势,模拟了不同半径的Ni纳米团簇的升温熔化过程,研究团簇尺寸对熔点和表面能的影响.模拟结果表明:团簇的熔点显著低于体材料的熔点.团簇熔化的过程首先是在团簇的表面出现预熔,然后向团簇内部扩展,直到整个团簇完全熔为液态.在模拟的纳米尺度范围内,团簇的熔点与团簇尺寸基本成线性关系.团簇的表面能随着团簇尺寸的增大而减小,而且表面能均高于体材料的表面能.     

仲氢及正氘团簇的量子定域和超流动性研究

本文采用路径积分Monte Carlo (PIMC)方法研究仲氢团簇和正氘团簇的结构和超流体性质.比较仲氢团簇(分子数N≤40)在T=0.4 K,T=1.6 K的临近能量差和超流比例(superfluid fractions),发现仲氢团簇在T=0.4 K时出现"量子熔化"(quantum melting);研究了仲氢团簇的量子定域(quantum localization)和 "量子熔化"的关系,对T=0.4 K时仲氢及正氘团簇的量子定域与超流动性 关键词： 团簇 量子定域 量子熔化 超流比例     

团簇淀积纳米结构薄膜的计算机模拟

对团簇的淀积方式作了简介。着重对团簇的淀积过程进行了计算机模拟,从中得出了淀积的尺寸分布与团簇在衬底上的徙动长度有关,而团簇的聚合长大存在一临界尺寸。并给出低能Ｐｂ团簇在碳膜表面的徙动长度和聚合的临界尺寸。     

小尺寸铝纳米团簇的相变行为

采用分子动力学方法模拟了半径从0.3–1.3 nm变化的小尺寸铝纳米团簇的熔化、凝固行为. 基于势能-温度曲线、热容-温度曲线分析, 获得了熔点、凝固点与尺寸的依变关系, 并利用表面能理论、小尺寸效应开展了现象分析.研究表明, 铝团簇原子数小于80时, 熔点和凝固点的尺寸依赖性出现无规律的异常变化; 而大于该原子数, 熔、凝固点则随着团簇尺寸的减小而单调下降; 当原子数为27时, 团簇熔点高于块材熔点近40 K. 同时, 铝纳米团簇呈现出凝固滞后现象, 即凝固点低于熔点. 关键词： 纳米团簇 熔点 凝固点 分子动力学     

团簇演积纳米结构薄膜的计算机模拟

对团簇的沉积方式作了简介。着重对团簇的淀积过程进行了计算机模拟,从中得出了淀积的尺寸分布与团簇在衬底上的徒动长度有关,而团簇的聚合长大存在一临界尺寸。并给出低能Ｐｂ团簇在碳膜表面的徒动长度和聚事的临界尺寸。     

嵌埋于沸石分子筛中的Fen团簇的磁性能研究

运用RKKY理论,推导了金属球形团簇间交换作用,并利用蒙特卡罗（MC）方法模拟了嵌埋于沸石分子筛中的Fen团簇体系的磁性能与团簇尺寸的关联效应。结果表明：嵌埋式团簇体系的磁性能随团簇间距离呈震荡型,体系磁化强度随团簇分布密度及填充率的增大而增大,这对新型复合磁性材料的制备提供了参考。     

嵌埋于沸石分子筛中的Fe_n团簇的磁性能研究

运用RKKY理论 ,推导了金属球形团簇间交换作用 ,并利用蒙特卡罗 (MC)方法模拟了嵌埋于沸石分子筛中的Fen 团簇体系的磁性能与团簇尺寸的关联效应。结果表明 :嵌埋式团簇体系的磁性能随团簇间距离呈震荡型 ,体系磁化强度随团簇分布密度及填充率的增大而增大 ,这对新型复合磁性材料的制备提供了参考。     

铜原子纳米团簇热力学性质的分子动力学模拟研究

本文利用分子动力学模拟方法，研究了CuN（N=80、140、216、312、408、500、628和736）纳米团簇在热化和冷凝过程中结构和热力学性质的变化，模型采用的是Johnson的EAM作用势．模拟结果表明：铜团簇的熔点和凝固。点随其尺寸线性增加，并逐渐向大块晶体靠拢；所有团簇的凝固。羔都低于熔点，出现凝固过程中的滞后现象；在熔点和凝固点附近，团簇都具有负热容特性，负热容是由相变前后团簇内部结构突变引起的。     

气体凝聚团簇源中团簇形成的DSMC研究

利用直接模拟蒙特卡洛方法(DSMC),模拟了气体凝聚团簇源在不同的腔长,不同的腔壁温度和不同惰性气体的含量的条件下,Cu团簇的尺寸分布.模拟结果表明:腔的长度越长,产生大团簇的比例越大;腔壁的温度越低,产生的大团簇的比例越大;惰性气体的含量比例越高,产生的大团簇的比例越小;相同的惰性气体含量下,He/Ar比值越高,产生大团簇的比例越大.     

银纳米团簇负热容现象的分子动力学模拟

采用分子动力学方法和嵌入原子法(EAM)多体势函数,模拟研究了银纳米团簇在不同温度直到熔化过程中的结构变化,得到了体系能量和热容量随温度的变化关系.结果显示:银纳米团簇在临近熔点附近出现了负热容现象.研究了弛豫后银纳米团簇的稳态结构变化及其在不同时刻结构的演变过程.结果表明:产生负热容现象的主要原因是纳米团簇在熔点附近,结构发生了巨大的变化,形成由{111}和{100}面围成的结构十分稳定和能量更低的多面体.     

基于五粒子团簇态的可控量子安全直接通信

提出了一个利用五粒子团簇态实现的可控量子安全直接通信方案.在这一方案中,首先信息发送者Alice、信息接收者Bob和控制者Charlie共享由Alice制备的一有序序列团簇态作为量子信道;在确定量子信道的安全性以后,Alice制备编码量子态(Bell态)序列,然后通过对自己手中的粒子进行Bell基测量,接着Charlie对自己手中的粒子进行单粒子的测量,就能把信息传送给接收者Bob;最后,Bob测量自己手中的粒子,并通过分析三人的测量结果,从而获得Alice要传送的信息.在我们提出的方案中,携带信息的粒子不需要在公共信道上传输.该文中,我们给出了方案的安全性分析,证明了我们的方案是决定性的和安全的.在未来,我们的方案在以目前的实验技术为基础条件下很可能得到实现.     

自旋团簇量子主方程的复合动力学对称性和热力学性质

基于三同核线型自旋团簇(每个粒子的自旋为S=1/2)的非自治量子主方程,研究了处于热辐射场中的自旋团簇的热力学性质.利用新颖的代数动力学方法,即引入动力学群的左右表象,不仅发现了自旋团簇的一个子空间态具有的SU(2)U(1)U(1)结构,而且对该子空间态在演化中所产生的耗散和退相干性质进行了计算.     

磁控溅射气体团簇源中团簇形成的DSMC研究

利用直接模拟蒙特卡洛方法(DSMC) ,模拟了磁控溅射气体团簇源中Cu+ (Cu-)的含量比例不同的条件下,Cu团簇的尺寸分布。模拟结果表明：随着含量比例的增加,团簇的尺寸分布变窄了,不带电的团簇的比例增加,不带电的铜团簇分布的最大值减小,相应的带正电荷和带负电荷团簇的比例减小;相同的含量比例下,带正电的团簇的尺寸分布与带负电荷的团簇的尺寸分布基本相同;初始Cu- 比Cu+ 的含量比例大时,输出的主要是带负电荷的团簇,带正电荷和不带电的团簇占很小的比例;Cu-含量比例的增加,负Cu团簇的尺寸分布减小。     

磁控溅射气体团簇源中团簇形成的DSMC研究

利用直接模拟蒙特卡洛方法(DSMC) ,模拟了磁控溅射气体团簇源中Cu+ (Cu-)的含量比例不同的条件下,Cu团簇的尺寸分布。模拟结果表明：随着含量比例的增加,团簇的尺寸分布变窄了,不带电的团簇的比例增加,不带电的铜团簇分布的最大值减小,相应的带正电荷和带负电荷团簇的比例减小;相同的含量比例下,带正电的团簇的尺寸分布与带负电荷的团簇的尺寸分布基本相同;初始Cu- 比Cu+ 的含量比例大时,输出的主要是带负电荷的团簇,带正电荷和不带电的团簇占很小的比例;Cu-含量比例的增加,负Cu团簇的尺寸分布减小。