高浓度CO中微量CO2的脱除

采用流动体系、管式反应器、气相色谱分析法对高浓度CO气体中微量CO_2气体的脱除进行了考察,筛选出了最佳脱除剂并肯定了它的寿命及各种因素的影响。实验结果表明,脱除剂的脱除能力与CO_2起始浓度成正比。CO_2起始浓度较高时,CD-Rcm-1是最佳脱除剂;CO_2起始浓度较低时,CD-Rem-4,CD-Rem-5是最佳脱除剂。脱除压力对脱除能力影响较大。再生次数对脱除能力影响不显著。活化或再生的温度不低于300℃时,对CD-Rem_4和CD-Rem-5的脱除能力影响甚小。     

Au/TiO2催化剂上非催化CO氧化反应中活性氧物种的生成和消除

在定量的瞬时产物分析(TAP)反应器中,于80 oC下采用CO脉冲和O2脉冲补充等方法,研究了高温(400 oC)焙烧的Au/TiO2催化剂上活性氧物种的移除反应活性,特别是活性氧物种的性质。以往的研究大多关注的是CO催化氧化反应中活性氧物种及其性质,在典型的反应条件下该物种的形成和消除是可逆的;而本研究表明,催化剂直接焙烧后就存在额外的氧物种;该物种对CO氧化反应也具有活性,但其在典型的反应条件下不生成或生成很少。基于此,讨论了Au/TiO2催化剂上CO氧化反应的机理,特别是不同活性氧物种的作用。     

TiO2光催化还原CO2

光催化还原CO₂技术在CO₂的治理与利用方面有着潜在的应用价值和良好的开发前景。该文简要综述了近年来用于光催化还原CO₂反应的TiO₂光催化剂材料,包括纯TiO₂催化剂、负载型TiO₂催化剂、金属改性TiO₂催化剂、半导体复合TiO₂催化剂和有机光敏化TiO₂催化剂等,并介绍了各类催化剂光催化还原CO₂的反应性能。     

CO／H2合成甲醇CuO—ZnO—ZrO2催化剂的研究

通过活性测定，ＸＲＤ、ＴＧ－ＤＴＡ表征，考察了共沉淀法制备的铜锌锆合成甲醇催化剂中ＺｒＯ２对物相结构、催化活性及热稳定性的影响。结果表明，ＺｒＯ２能显著提高ＣＯ／Ｈ２合成甲醇的催化活性和热稳定性。催化剂母体、氧化态和还原态的物相并未发生变化，仍分别为：Ｃｕ２（ＯＨ）３ＮＯ３，（Ｃｕ，Ｚｎ）５（ＣＯ３）２（ＯＨ）６，（Ｃｕ，Ｚｎ）２ＣＯ３（ＯＨ）２，Ｚｎ５（ＣＯ３）２（ＯＨ）６；ＣｕＯ、ＺｎＯ；Ｃｕ     

TiO2负载型催化剂及光催化还原CO2反应的表面光电压谱研究

半导体TiO₂作为光催化剂,已被广泛应用于光催化废水处理及光催化储能^[1,2]等方面的研究.人们不断开发高活性的新型光催化剂并对其反应机理进行了探索性研究^[3],希望通过表面负载Pd、Ru、Pt或Rh等贵金属的小岛式颗粒以传递光生电子(或光生空穴).     

TiO2负载的高分散Cd团簇催化剂高效催化CO2加氢制甲醇

近年来,利用可再生能源分解水制氢进而开展二氧化碳资源化利用的研究引起了学术界和工业界的极大兴趣.科学层面上它暗合了自然光合作用的理念;应用层面上它把二氧化碳变废为宝,既可以得到人类必需的含碳化学品,又可以实现碳中和.甲醇被认为是二氧化碳资源化的最佳选择,可在动力、交通、化工等领域替代煤炭等传统化石能源,也是良好的载氢分...     

富氢条件下Au／γ－Al2O3催化剂上CO的选择氧化反应

 用脉冲反应考察了富氢条件下Au／γ－Al2O3催化剂上CO的选择氧化反应．结果表明，CO和O2在Au／γ－Al2O3催化剂表面同时发生吸附，其吸附活性中心都在催化剂的活性组分表面，CO的吸附强度大于O2的吸附强度，吸附态的CO和吸附态的O2之间反应生成CO2．提高反应温度和增加原料中氧的含量都能提高CO的转化率．在所考察的实验条件下，O2的反应选择性基本上为100％．     

介孔CeO2负载的Co3O4催化剂催化富氢气体中的CO优先氧化反应

采用溶胶-凝胶法制备出介孔氧化铈(meso-CeO2)及其负载的氧化钴(Co3O4/meso-CeO2)催化剂,并将其应用于富氢气体中CO的优先氧化反应.通过N2物理吸附及X射线衍射表征考察了meso-CeO2和Co3O4/meso-CeO2的结构性质.活性评价结果表明,在高空速下,Co3O4/meso-CeO2催化剂上的CO优先氧化性能很好,但水和CO2对CO的氧化有一定的负作用.Co3O4/meso-CeO2催化剂的CO完全氧化温度窗口远大于沉淀法制备CeO2负载的氧化钴催化剂.     

波长对Ag/TiO2催化剂上二氧化碳光催化还原的影响

Photocatalytic reduction of CO2 by water was performed in the presence of a Ag/TiO2 catalyst under illumination by lamps with different wavelengths(254,365,and 400 nm).The yields of the main products(methane and methanol)were higher with the 254 nm lamp than with the 365 lamp while no products were observed with the 400 nm lamp.This was because the electron-hole generation rate increased with increasing energy of irradiation(decreasing wavelength)and there were higher densities of electron states at higher energies in TiO2. The increased efficiency of electron-hole generation with a shorter wavelength irradiation increased the efficiency of the catalyst.The energy of the electrons excited by visible light(400 nm)was too low for CO2 photocatalytic reduction.     

用CuO／γ－Al2O3催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO

 研究了用CuO／γ－Al2O3催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO，并在固定床反应器中考察了反应条件对其催化活性的影响．结果表明，温度和SO2对CuO／γ－Al2O3的催化活性均具有双重影响．新鲜催化剂和硫化催化剂上最适宜的脱硝温度分别为250～300℃和300～450℃，最适宜的n（NH3）／n（NO）约为1．2．烟气中的氧可大大提高CuO／γ－Al2O3的脱硫脱硝活性．综合考虑吸附硫容和NO脱除率，CuO／γ－Al2O3同时脱硫脱硝的最适宜温度为350～450℃．温度和SO2在高温区对CuO／γ－Al2O3活性的影响源于两者对NH3氧化活性的改变，高温下CuO／γ－Al2O3的活性下降是因为NH3氧化加剧；SO2通过使催化剂硫化生成硫酸盐来抑制NH3氧化，从而提高CuO／γ－Al2O3的活性．吸硫饱和的催化剂可于5％NH3中还原再生，再生后其硫容较初始时降低，但其活性大幅度提高．     

丙烯环氧化反应用Au／TiO2系列催化剂的制备与表征

 用沉积－沉淀法制备了Au／TiO2系列催化剂，并用XRD，TG－DTA，BET，TEM和IR等技术对催化剂的物相、组成和表面结构进行了表征，利用微反对催化剂在丙烯环氧化反应中的活性进行了评价．结果表明，Au／TiO2催化剂的比表面积在100m2／g以上，Au粒子以纳米级超细颗粒均匀分散在锐钛矿型TiO2的表面．催化剂表面的活性相是Lewis酸位Tin＋与Au粒子，Au可以吸附氢与氧并将其转化为过氧化物．在50～150℃温度范围内，丙烯的转化率为0．56％～1．16％，环氧丙烷的选择性在87％以上．原料气中H2或O2的含量增大时，丙烯的转化率随之升高．在催化剂中引入碱金属或碱土金属的硝酸盐作为助剂，可以不同程度地提高催化剂的活性．     

Cu/MoO3-TiO2光催化CO2与C3H6反应合成甲基丙烯酸的性能

 研究了Cu/MoO3-TiO2上CO2和C3H6的吸附特性及其光催化CO2与C3H6反应合成甲基丙烯酸(MAA)的性能. 结果表明,在Cu/MoO3-TiO2催化剂表面存在金属Cu位、Lewis酸位Mo6+和Ti4+以及Lewis碱位Mo-O-Ti的桥氧和Mo=O的端氧三类活性中心. 在金属Cu位和Lewis酸位Ti4+(Mo6+)的协同作用下,CO2形成活性较高的卧式吸附态Cu-(CO)-O→Ti4+(Mo6+),C3H6的β-H和β-C分别吸附在Lewis碱位 Mo=O 与金属Cu位上形成Cu-C(CH2)(CH3)-H→O=Mo吸附态. Cu/MoO3-TiO2催化剂吸收阈值蓝移和光吸收量的提高均有利于其催化活性的提高,Cu/10%MoO3-TiO2 光催化剂的催化活性优于其它MoO3含量的催化剂,光量子产率达22.8%,在110 ℃,0.1 MPa,空速200 h-1和125 W紫外灯辐照下,C3H6转化率为8.4%,MAA选择性超过95%. 提出了催化剂光促表面催化CO2与C3H6合成MAA的反应机理.     

二氧化碳加氢合成二甲醚的研究ZrO2含量对Cu-ZnO-SiO2-ZrO2催化剂的影响

考察了CO2加氢合成CH3OCH3反应中ZrO2含量对Cu-ZnO-SiO2-ZrO2催化剂的影响. 采用TPR, XRD, BET和TEM等技术对催化剂的结构形态、表面性质和ZrO2的作用进行了研究. 结果表明,催化剂中加入ZrO2能提高催化剂的比表面积及CO2转化率和CH3OCH3产率,降低最佳反应温度; ZrO2含量以2%～3%为佳. 催化剂中的CuO以三种形式存在: 小晶粒CuO, 聚集的无定形CuO及均匀分散的无定形CuO. ZrO2的作用是将均匀分散的无定形CuO转变成聚集的无定形CuO, 增加活性中心数目,还可使小晶粒CuO的晶粒变得更小.     

用于CO2或CO加氢合成甲醇过程的高活性Cu/ZnO/Al2O3纳米纤维催化剂

 采用特殊的共沉淀法制备了一种在CO2加氢和CO加氢过程中都具有很高活性的Cu/ZnO/Al2O3纳米纤维催化剂. 与商业催化剂相比,该催化剂的CO2和CO转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率高很多. 该合成方法不需要有机试剂和复杂的过程,因此生产成本低,容易实现.     

二氧化碳与丙烯直接合成甲基丙烯酸用CuPMo／TiO2催化剂的研究

 用溶胶－凝胶法以磷钼酸（MPA）的铜盐溶液水解钛酸四丁酯制备了CuPMo／TiO2催化剂，并用ICP，XRD，TG－DTA，IR，TPD－MS和微反技术研究了催化剂的化学组成、热稳定性、化学吸附性质和催化性能．结果表明：杂多钼酸盐与TiO2表面通过O2－桥发生键联．在623K下，杂多阴离子仍保持其原有的Keggin结构；CO2在Lewis酸位Cu（Ⅱ）和Lewis碱位Cu－O－Mo桥氧的协同作用下形成卧式吸附态Cu（Ⅱ）←O－（CO）←（O－－Cu）；丙烯以分子吸附态在催化剂上吸附；在空速1500h－1，压力1MPa和温度563K的反应条件下，丙烯的转化率为4．2％，甲基丙烯酸的选择性为96％．     

Au/CuxMnyOz催化剂的制备、表征及其CO消除性能

采用溶胶一凝胶法制各了新型CuxMnyOz:复合氧化物,并利用沉积-沉淀法制各了1%Au/CuxMnyOz:系列催化剂样品,在富H2条件下评价了该催化剂在CO选择性氧化反应和水煤气变换(WGS)反应中的催化性能,结果发现,极少量Au的负载使得CuxMnyOz复合氧化物不仅具有良好的CO氧化活性和选择性,而且在WGS反应...