甲烷二氧化碳氧化重整制合成气反应中Al2O3对Ni-Al2O3/SiO2催化剂性能的影响

在流化床中评价了用于甲烷二氧化碳氧化重整制合成气反应的Ni-Al2O3/SiO2催化剂体系(NixAlSi,x代表Al的质量分数,Ni的质量分数为4%)的催化性能.利用XRD,CO2(O2)-TPD,积炭量测定等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al2O3的添加促进了Ni金属的分散;增强了对CO2和O2的吸附能力,使催化剂的抗积炭性能得到很大的提高,延缓了催化剂的失活.     

蛋壳型Pt/α-Al2O3催化剂催化6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相连续加氢合成CLT酸的研究

以稳定态晶型α-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了低负载量蛋壳型 Pt/α-Al2O3催化剂,使用涓流床反应器,将该催化剂应用于6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相催化加氢合成 CLT 酸的反应,考察了Pt的负载量、催化剂的还原方式、催化剂的焙烧温度等对6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相催化加氢合成 CLT 酸的影响.实验结果表明： Pt 负载量的质量分数为0.15%,催化剂焙烧温度为400℃,氢气还原300℃×2 h时,6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸的转化率高达97%,并且有效抑制了脱氯反应的发生.此外, XRD、TEM和EDS表征结果表明：活性组分Pt以纳米颗粒形式存在,尺寸极小且在α-Al2O3载体上高度分散,这有利于6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相催化加氢合成CLT酸.     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。 更多还原     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研究

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。     

阴/非离子表面活性剂复配体系对O/W乳液粒径及稳定性的影响

通过乳液储存稳定性观察、粒径分布测试,考察了阴/非离子表面活性剂中复配体系浓度、乳化剂的添加方式、乳化方法以及阴/非离子表面活性剂的配比对甲苯/水的水包油(O/W)乳液粒径的影响.当壬基酚聚氧乙烯(4)醚(TX-4)与十二烷基苯磺酸钠(SDBS)复配质量比为3∶7,乳化剂总质量分数为5%,乳化剂的添加方式为将亲水亲油的乳化剂分别溶解在水和油中,然后将油相逐滴加入到水相中进行乳化,乳化方法采用超声功率400W,时间为15min时,可以得到粒径为0.72μm的O/W型乳液,该乳液粒径分布和稳定机理符合奥氏熟化效应.     

高水热稳定性加氢脱氧催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)的制备及其性能研究

分别采用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了具有高水热稳定性的Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)载体,并通过浸渍法制得高分散Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)催化剂,分析了短链脂肪醇作为氢供体用于香兰素加氢脱氧反应的催化性能.实验结果表明,复合氧化物催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)具有高的水热稳定性和优良的加氢脱氧活性,且Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2较Pt/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2的催化性能更胜一筹,催化剂的加氢脱氧性能与其表面的酸性质以及贵金属Pt在载体上的高度分散有关.短链脂肪醇作为含氢的有机小分子,可作为氢源替代氢气,是理想有效的氢供体.     

不同分子筛催化剂对生物质快速热裂解气的原位催化转化的比较

用HZSM5,USY1,H-beta 3种不同类型的分子筛对木屑的快速热裂解气进行原位催化转化.研究了不同分子筛对积碳量、生物油产率、生物油组分分布的影响.实验结果表明,分子筛积碳量排序为：USY 1＞H beta＞HZSM 5.生物油产率在使用催化剂后有所降低,并且HZSM 5产生的生物油产率最高.使用催化剂后生物油组分种类和含量都发生了明显的变化.3种分子筛中,HZSM 5催化产生的烃类含量大大增加,轻质苯酚含量也明显增加,重质苯酚和糖类含量明显降低,催化效果显著.实验结果可供选择和改性催化剂时参考.     

过渡金属对Ru/Al_2O_3催化剂改性的影响

应用浸渍法制备了一系列钌基催化剂,以水煤气变换为探针反应,并采用TPR、XRD、TEM和活性比表面测定等手段研究了过渡金属对Ru/Al2O3催化剂的改性机制。结果表明,过渡金属(特别是Mo)的加入提高了Ru/Al2O3催化剂的活性和耐热性能,降低了钌基催化剂的还原温度,增大了Ru/Al2O3催化     

镍基上羟基活化催化CH4-CO2重整的理论计算

采用DFT（B3LYP）结合二级微扰MP2/6-311+G(2d,p)方法计算镍基催化剂上羟基活化催化CH₄-CO₂重整制合成气的反应机理,比较并探究了重整反应机理中的各种通道.计算结果表明,重整反应包含22步,关键反应式1-1,2,3,4-1,4-2,6-4的正反应活化能分别为44.718, 201.353, 265.713, 104.603, 61.739和99.331 kJ·mol^-1.重整的速控步是式3表示的羟基的产生过程,甲烷的分解以脱1个H为主,基团CH₃Ni具有较高的活性,可以通过2种方式与羟基反应,生成CH₂OH基团继而裂解成甲醛.     

质子交换膜燃料电池阳极电催化剂制备

采用液相化学还原法制备了不同反应温度下单壁碳纳米管(SWCNTs)负载型的质子交换膜燃料电池阳极电催化剂PtRu/SWCNTs(Pt和Ru的质量分数分别为20%和10%). 对催化剂进行了XRD和TEM表征,并估算了催化剂上金属的粒径、晶格参数和比表面积.研究了阳极催化剂层中PtRu/SWCNTs催化剂用量、Nafion含量和PTFE含量对单电池性能的影响.结果表明,反应温度为60 ℃时,PtRu/SWCNTs催化剂具有较小的粒径和较大的比表面积.阳极催化层中催化剂最佳用量和Nafion与PTFE最佳含量分别为0.6 mgPt/cm2、7%和为5%.在阳极和阴极催化剂层中Pt用量均为0.6 mg·cm-2,甲醇浓度和流量分别为2.5 mol·L-1和0.6 mL·min-1,阴极氧化剂空气操作压力和温度分别为0.2 MPa和 80 ℃,单电池开路电压为0.6 V左右的条件下,0.3 V和0.2 V时电流密度分别为72 mA·cm-2·mg-1 Pt和120 mA·cm-2·mg-1 Pt.     

以活性炭为载体的碳化钼催化剂在香兰素加氢脱氧反应中的作用

XRD,TEM,N2-吸附等表征手段表明,在700℃下以碳热氢还原方法制备的粒径在1~4nm的β-Mo2C,能够均匀分散在活性炭载体上.在温和条件(100℃,氢压1.0MPa,3h)下,以水作为反应溶剂,质量分数为20.0%的Mo2C/AC催化剂催化香兰素的加氢脱氧反应转化率高达93.2%,2-甲氧基-4-甲基苯酚的选择性达到53.8%.随着负载量的增加,Mo2C/AC催化剂的比表面积呈下降趋势,其活性先增强后减弱,而当负载量增加到一定程度后,Mo2C粒子在载体上发生团聚,导致催化活性大幅度降低.根据原料和产物浓度随时间的变化曲线,提出加氢脱氧反应以香兰醇作为中间产物,经过2步加氢步骤生成2-甲氧基4-甲基苯酚,且第1步加氢反应速率大于第2步.使用多次后,Mo2C/AC催化剂的催化活性几乎不变,说明其具有工业应用前景.     

骨架金属催化剂上阿维菌素选择加氢的研究

采用骨架金属催化剂,考察了各种反应条件对阿维菌素选择性加氢反应的影响．结果表明,骨架金属催化剂对阿维菌素的选择性加氢显示出较好的活性和不同的选择性．在适宜的实验条件下,RaneyCo催化剂对阿维菌素的四氢产物3,4,22,23-四氢阿维菌素的产率可高达96．7％．磷钼酸改性后的RaneyCu催化剂可抑制多余的活性中心,使阿维菌素不至于被过度氢化,从而提高了阿维菌素的二氢产物伊维菌素的选择性．     

钯纳米粒子@超顺磁性Fe3O4催化的Heck偶联反应

利用Fe3O4溶胶的正电荷特性,将络负离子PdCl 24-通过静电作用吸附在Fe3O4胶体粒子表面,以抗坏血酸(Vc)进一步将其还原,即得到负载有Pd金属团簇的Fe3O4胶体粒子(Pd0@Fe3O4).该超顺磁性Fe3O4载体负载的纳米Pd对Heck反应表现出良好的催化活性,且反应完毕后可简单地通过永久磁铁将催化剂从反应体系中分离,循环使用.研究表明,该催化剂在循环使用5次后反应活性没有明显下降,并对多种卤代芳烃的Heck偶联反应表现出优异的催化活性.     

吸收-光化学氧化法处理二氯甲烷废气研究

通过配置一定浓度的含二氯甲烷的有机废气,考察了UV、H2O2和Fenton等单一及组合氧化工艺氧化降解二氯甲烷的技术可行性．研究表明,UV／H2O2联合法对二氯甲炕的降解效果较好,其最优反应条件为30％H202用量1．5mL,初始pH=3～7,吸收液循环再生流量200mL·min^-1,紫外灯功率8w．此外,考察了UV／H2O2体系氧化降解二氯甲烷的动力学特性,结果表明,在紫外光强度稳定、液相反应物均匀分布、且H2O2用量过量的条件下,该氧化降解过程遵循准一级反应动力学方程．     

W/MCM-41催化丙烯醇环氧化

用水热法合成了MCM-41介孔分子筛,并通过浸渍法制备了MCM-41负载钨催化剂。以丙烯醇(AAL)为底物,30%H2O2为氧化剂,合成了缩水甘油。实验考察了反应溶剂、反应温度、催化剂用量、反应物配比、反应时间等工艺条件对丙烯醇环氧化反应的影响。结果表明,当W/MCM-41催化剂用量为50 mg     

铜掺杂对Fe/β催化剂NH_3-SCR催化性能的影响

制备了一系列Cu掺杂量不同的Fe/β(40)催化剂,并采用ICP-AES、XRD、H2-TPR、UV-vis和XPS等表征技术分析了催化剂的物化性质.结果表明,适量的铜掺杂能大大提高Fe/β(40)催化剂的低温活性,拓宽其活性温度窗口,但过量的Cu掺杂会降低催化剂的N2选择性.Cu掺杂质量比为1.27%Cu-2%Fe/β(40)的催化剂具有最佳的SCR性能,这与催化剂中存在较多离子交换位的Fe~(3+)和Cu~(2+)物种有关,而存在较多的CuO物种会促进氨高温氧化,使催化剂的N2选择性降低且高温窗口变窄.高温水热条件下Cu的存在可能使Cu、Fe物种更容易发生迁移和团聚,导致Cu-Fe/β(40)催化剂的水热稳定性明显变差.     

甲酸铵Pd/C体系进行胺化反应的研究

介绍了一种用于羰基胺化的合成方法.该方法以酮为底物,HCOONH₄为氢源和氮源,Pd/C为催化剂,CH₃OH与H₂O为溶剂,对羰基进行还原胺化制得相应的胺.甲酸铵作为氢供体,具有廉价、易得、还原性能好等优点,Pd/C催化加氢可使反应在温和的条件下进行.该方法反应速度快、后处理方便、选择性好.最佳反应条件：常温常压、CH₃OH∶H₂O(V∶V)=9∶1、HCOONH₄∶原料∶Pd/C(M∶M∶M)=100∶10∶1.实验过程中,分别对2-金刚烷酮;5-氨基羟基-2-金刚烷酮;3-奎宁酮进行了胺化反应研究,获得较好的结果,产物均经¹H-NMR、GC-MS或MS确证结构.     

稀土、硫和制备方法对铂铼重整催化剂性能的影响

本文以正庚烷和甲基环戊烷在500℃、常压下的重整反应为例,在脉冲微反装置上研究了焙烧、浸渍方法、稀土元素的引入、予硫化等对铂?催化剂性能的影响。结果表明,高温焙烧导致裂解选择性增加,芳构选择性下降;金属组分浸渍在部分担体上再与另外分担体机械混合制得的催化剂和担体     

多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂在玉米油加氢脱氧反应中的应用

将多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂用于玉米油的加氢脱氧反应以制备柴油类烃,结果表明,该类催化剂对玉米油加氢脱氧反应具有极高的转化率和选择性.结合XRD、Raman、TEM、IR、TG等催化剂表征技术,考察了载体多壁碳纳米管的预处理条件、管径、表面缺陷浓度等因素对催化剂活性和玉米油加氢脱氧反应的影响.在氢压2.5 MPa、反应温度260℃、搅拌速率500r·min-1的实验条件下反应3h后,玉米油在Mo2C/MWCNT上加氢脱氧制备柴油类烃的反应转化率接近90%,烃类选择性达到了98%.