台州市不同功能区环境空气PM_(2.5)的污染特征研究

2015年7月至2016年3月在台州市采集504个PM_(2.5)样品,利用电感耦合等离子体发射光谱仪和原子荧光光度计分析样品中的19种无机元素,利用离子色谱和热光碳分析仪分别分析8种水溶性离子和2种碳组分有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量分数,研究不同功能区环境空气PM_(2.5)及其化学组分的污染特征.结果表明,台州市环境空气PM_(2.5)年均质量浓度为(45.3±20.1)μg·m~(-3),季节变化规律为冬季春季秋季夏季,空间变化规律为工业园区商住区自然保护区.19种无机元素占PM_(2.5)总量的9.78%,主要元素为Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe.富集因子分析结果表明,台州市无机元素的主要污染源包括道路交通尘、燃煤尘、建筑扬尘以及海盐粒子.采样期间8种水溶性离子总质量浓度为(26.50±5.86)μg·m~(-3),SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占PM_(2.5)总量的(41.96±8.59)%.Cl~-、NO_3~-和NH_4~+离子质量分数为工业园区商住区自然保护区,SO2-4离子质量分数水平在3个功能区相近.OC和EC的年均浓度分别为(10.04±2.08)和(3.27±0.80)μg·m~(-3).商住区和工业园区OC和EC浓度水平相近,略高于自然保护区.SOC/OC值为秋季最高,冬季其次.不同季节SOC/OC值均为工业园区高于商住区和自然保护区.     

杭州市2017年冬季一次重灰霾过程中PM2.5水溶性离子特征、来源及成因分析

利用在线监测仪测量了杭州市一次重灰霾过程（2017年12月29日至2018年1月3日）中PM_2.5主要水溶性离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Na⁺、Ga²⁺、Mg²⁺）及主要气态污染物（SO₂、NO₂、O₃、NO、CO、HCl、NH₃、HNO₂、HNO₃）的小时浓度。结合混合受体模型和国控监测分析,研究了2017年12月30-31日重灰霾事件的污染特征、来源和成因。研究结果表明：PM_2.5浓度高达318 μg·m^-3; NO₃^-/SO₄^2-最大值为2.68,说明移动源污染是杭州市PM_2.5形成的重要来源; PM_2.5/CO最高达到0.19,说明二次细颗粒物对PM_2.5贡献很大;NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺的浓度总和占PM_2.5平均浓度的64.3%,说明二次无机细颗粒物是杭州重灰霾形成的重要原因,且NO₃^-的贡献最大,占33.5%。混合受体模型分析显示,杭州市重灰霾污染的潜在源区主要位于安徽、江苏、河南、山东四省交界处,以及安徽省中东部、蚌埠、芜湖等工业污染较为严重的城市。夹杂着大量污染物的北方干冷空气远距离传输叠加部分局地源是杭州此次重雾霾形成的根本原因。因此,为了改善杭州市空气质量,不仅需控制当地的污染物排放,而且还需对整个长三角地区甚至跨区域采取大气联防联控策略。     

杭州市2017年冬季一次重灰霾过程中PM2.5水溶性离子特征、来源及成因分析

利用在线监测仪测量了杭州市一次重灰霾过程（2017年12月29日至2018年1月3日）中PM_2.5主要水溶性离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Na⁺、Ga²⁺、Mg²⁺）及主要气态污染物（SO₂、NO₂、O₃、NO、CO、HCl、NH₃、HNO₂、HNO₃）的小时浓度。结合混合受体模型和国控监测分析,研究了2017年12月30-31日重灰霾事件的污染特征、来源和成因。研究结果表明：PM_2.5浓度高达318 μg·m^-3; NO₃^-/SO₄^2-最大值为2.68,说明移动源污染是杭州市PM_2.5形成的重要来源; PM_2.5/CO最高达到0.19,说明二次细颗粒物对PM_2.5贡献很大;NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺的浓度总和占PM_2.5平均浓度的64.3%,说明二次无机细颗粒物是杭州重灰霾形成的重要原因,且NO₃^-的贡献最大,占33.5%。混合受体模型分析显示,杭州市重灰霾污染的潜在源区主要位于安徽、江苏、河南、山东四省交界处,以及安徽省中东部、蚌埠、芜湖等工业污染较为严重的城市。夹杂着大量污染物的北方干冷空气远距离传输叠加部分局地源是杭州此次重雾霾形成的根本原因。因此,为了改善杭州市空气质量,不仅需控制当地的污染物排放,而且还需对整个长三角地区甚至跨区域采取大气联防联控策略。     

南昌市大气细粒子PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征及源解析

在南昌市布设5个采样点,代表交通干线区、工业区、商业区、居民区以及郊区,于2007年进行气溶胶PM_(2.5)的采样.各采样点测得的数据表明,PM_(2.5)中多环芳烃浓度呈现出夏低冬高的特征,空间分布上,南昌市PM_(2.5)中多环芳烃污染情况为交通干线>工业区>商业区>居民区>郊区,基于这些检测数据,通过因子分析法中的主成分分析法判断PM_(2.5)中多环芳烃的主要来源,利用多元逐步回归法确定各主要污染源对多环芳烃的贡献率.结果表明南昌市的主要污染源车辆排放源(标识物苯并(g,h,i)苝)、燃煤污染源(标识物荧蒽)、焦化污染源(标识物苯并(k)荧蒽)和高温加热源(标识物菲)对南昌市大气PM_(2.5)中多环芳烃的贡献率分别为31.0%、21.1%、25.8%和(14.6%).     

南昌地铁细颗粒物金属元素特征及其来源解析

为探明地铁细颗粒物(PM2.5)的金属元素特征及来源,在南昌地铁一号线瑶湖西站、八一馆站和双港站的售票处、站台、车厢及站外（背景值）采集了108个PM2.5样品,进行元素特征分析。结果表明,除Al元素浓度在站外最高外,其它各金属元素含量皆在车厢中最高,其次是站外、售票处和站台。各采样点的Fe元素浓度变化较大,车厢中Fe浓度略高于站台,是售票处及站外平均浓度的3.5～3.7倍和10.9～11.5倍。八一馆Fe和Mn浓度最高,双港站As、Pb浓度最高,瑶湖西站和双港站的Hg浓度最高。富集因子法结果显示,八一馆富集程度最高、瑶湖西最低,站内3个采样点中PM2.5受人为因素影响程度排序为:站台>售票处>车厢,其中Fe、Mn和Cu元素受人为影响最为严重。聚类分析发现17种元素中有3大组元素各组份间有较好的相关性,对应着不同类别的来源,而Co、Hg和Cd与其他元素之间的相关性较差,可能与前3组元素有着不同的来源。PMF和PCA解析地铁PM2.5得到4个相同来源,分别为扬尘（含土壤、道路、施工）、室外交通源、室外工业源和车轮轨道摩擦源。在两种分析结果中,各源所占的比重有所不同,但室外源总贡献率都约占80%,具有较好的一致性。     

乌鲁木齐市采暖期大气PM_(2.5)、PM_(10-2.5)中重金属污染水平评价

针对2007年12月至2008年1月在乌鲁木齐市采集的可吸入颗粒物(PM2.5-10和PM2.5),采用消解法和双道原子荧光光法(AFS)、电感耦合等离子体质谱仪法(ICP-AES)分析了样品中的5种重金属元素,并对MP10-2.5和PM2.5中重金属的污染水平和人类活动的贡献进行了评价.结果表明:PM10-2.5质量浓度平均值187μg/m3,超过国家二级标准(150μg/m3)的1.25倍、PM2.5质量浓度平均值为279μg/m3,超过美国EPA1997年颁布的PM2.5日平均值65的4.3倍.PM10-2.5和PM2.5中Pb的污染指数1Igeo10为重污染、Cd、Hg的Igeo10为严重污染.富集因子分析得出乌鲁木齐市Cd和Hg元素的EF值大于10,说明这些元素主要是人为源贡献,受土壤扬尘的影响较少;而Co、Pb元素的EF值在1～10之间,说明其主要来自自然来源.     

模糊聚类支持向量机的区域空气PM_(2.5)浓度预报

在分析模糊C均值聚类算法与支持向量机回归的特点后,将二者结合,提出了模糊聚类支持向量机回归(FCM-SVR)算法,对空气中颗粒物浓度PM2.5进行预测.该方法首先利用模糊C均值聚类算法把一个复杂的数据集分成多个群体,再在每个群体上建立支持向量机回归(SVR)模型,然后进行集成,对区域空气的PM2.5浓度进行预测.预测结果分别与自组织竞争神经网络支持向量机回归(SOM-SVR)模型和单一的支持向量机回归(SVR)的结果进行比较.结果表明,FCM-SVR模型的预报准确率高于SOM-SVR模型和SVR模型.     

鹰潭市大气PM2.5中重金属分布特征及健康风险评价

采用颗粒物X荧光元素在线监测仪、离子色谱在线监测仪、OC/EC在线监测仪对鹰潭市春季和冬季环境空气中PM2.5组分进行了连续在线监测,监测点位春季监测期间PM2.5日均浓度在6～49μg/m3之间,平均浓度30.7μg/m3;冬季监测期间PM2.5日均浓度在16～50μg/m3之间,平均浓度37.5μg/m3。分析了8种重金属元素浓度水平及日变化特征,对元素污染来源及污染程度进行了分析,计算了元素暴露剂量并进行了健康风险评估。研究结果表明：(1)监测期间,春季PM2.5中Cr等八种元素平均浓度均低于冬季PM2.5中Cr等八种元素平均浓度,冬季Cu与Zn质量浓度明显高于其他城市,可能与鹰潭市铜冶炼加工行业排放累积有关;(2)春季鹰潭市环境空气PM2.5中Cr、Mn、Ni轻度富集,Cu、Zn、As、Pb重度富集,Cd超重度富集,冬季Mn轻度富集,Cr、Ni中度富集,Cu、Zn、As、Cd、Pb均达到重度富集;(3)主因子分析结果表明春季和冬季天然源土壤尘和地壳源占比分别为38.0%和35.2%,是鹰潭市PM2.5组分的最大单一来源;(4)暴露剂量显示,PM2.5中8种元素日均暴露量经口摄食(ADDing)>皮肤接触(ADDinh)>呼吸吸入(ADDderm)且ADDing远大于ADDinh和ADDderm。3种暴露途径下,8种元素儿童的暴露剂量均为最高。8种元素中Zn元素在不同暴露途径下对不同人群暴露剂量均为最高,其中儿童ADDing为0.038 0、成年男性ADDing为0.0103、成年女性为0.0118[mg·(kg·d)-1];(5)健康风险评估结果显示,As对所有人群、Pb对儿童具有一定非致癌健康风险,8种元素非致癌风险值之和均表现为ADDing>ADDderm>ADDinh, ADDing是造成非致癌风险的主要途径。8种元素对暴露人群均不具有致癌风险。     

武汉市城区大气挥发性有机物的污染特征及来源解析

于2018年7月至2019年4月期间四个季节的典型月份,周期性采集武汉市城区空气样品,用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MS/FID)对其中的大气挥发性有机物(VOCs)进行定性和定量分析.结果 表明,总挥发性有机物(TVOCs)的年平均浓度为(29.39±10.05)×10-9,按官能团分类由高到低排序为:...     

餐厅、烤肉店PM2.5单颗粒的形貌及矿物组成特征

矿物颗粒是餐厅和烤肉店空气中的主要成分,为研究餐厅、烤肉店大气细颗粒(PM2.5)中单颗粒的化学组成,用带能谱的扫描电镜识别和统计了两个采样点的单颗粒;依据X射线能谱(EDX)数据,对餐厅、烤肉店的PM2.5颗粒采用P(X)值法,进行元素分类.分析表明:烤肉店样品中出现C质颗粒,但餐厅样品没有观察到.餐厅的矿物颗粒在数量上占绝对优势(69.3%)并分为富Si、富Ca、富Fe、富Cu、富Al、富Cl、富Br、富Na等8种不同类型,其中富Si占到43.3%、富Ca占到25%;在数量上烤肉店的矿物颗粒物占总颗粒的45.67%,分为富Si、富Ca、富Fe、富Cu、富Ti、富Zn、富Ca、富Na等,富Si占50%、富Ca占24.9%;餐厅和烤肉店矿物颗粒的主要类型相同,说明地壳来源是最主要的单颗粒的来源.     

常州市典型区域大气 PM10、PM2．5质量浓度分布

采集常州市3个典型区域2011～2012年的大气样品并进行了测定,质量浓度作微分模式处理并分析。结果表明,可吸入颗粒物（PM10）分布呈明显的双峰型,峰值出现在13～3．9μm 和1．3～0．51μm,表明了常州市至少存在2种不同类型的污染源。质量密度分布预测曲线与实测曲线变化趋势基本相似,均在6．95～10．65μm 和1．04～0．64μm 这2个范围内出现峰值,表明4次多项式函数能较好地描述常州市可吸入颗粒物质量浓度双峰型分布特征。PM13占 PM30平均比重为82．86％,PM2．5占可吸入颗粒物平均比重为51．52％,表明可吸入颗粒物及细颗粒仍然是当前环境空气主要污染物。     

火电厂PM2.5环境影响评价方法探讨

现行的大气导则中尚缺乏针对PM2.5的评价模型、方法及监测要求.通过长三角重点控制区某扩建火电厂排放的一次PM2.5和产生的光化学二次PM2.5对周围环境的影响预测,提出了火电厂一次PM2.5排放量估算的方法,并提出了火电厂PM2.5（包括一次和二次）对周围环境影响的预测方法.评价结果表明,具有光化学反应的CALPUFF模型能有效预测一次和二次PM2.5的生成,在环境影响评价现状监测因子中,因氮氧化物的削减对降低空气中PM2.5的浓度有显著效果,建议增加NH3和O3指标;在环境影响评价中CALPUFF模型可以作为PM2.5环境影响评价的预测模型.     

杭州市城市空气中苯系物的污染现状及来源解析

分析并讨论了杭州市城市空气中苯系物的浓度、污染现状、来源及其与车流量、温度的关系．结果表明，杭州市环境空气中苯系物污染十分严重，6种苯系物的浓度平均达38．96～192．62μg／m^3，其主要来源于机动车尾气排放．     

基于RNN-CNN集成深度学习模型的PM2.5小时浓度预测

针对目前大部分PM_2.5预测模型预测效果不稳定、泛化能力不强的现状,以记忆能力较强的循环神经网络（RNN）和特征表达能力较强的卷积神经网络（CNN）为基础,采取Stacking集成策略对两者进行融合,提出了RNN-CNN集成深度学习预测模型。该模型不仅充分利用时间轴上的前后关联信息去预测未来的浓度,而且在不同层次上将自动提取的高维时序数据通用特征用于预测,以保证预测结果的稳定性。最后,对集成之前的RNN、CNN和集成之后的RNN-CNN模型,以2016年中国大陆地区1 466个监测站点的空气质量数据为样本进行实例验证,结果表明,RNN-CNN在PM_2.5时间序列预测上的表现明显优于集成之前的RNN和CNN,而且泛化误差更低,在34%站点上的拟合度超过0.97,该模型可用于大范围区域的PM_2.5小时浓度预测。     

基于RNN-CNN集成深度学习模型的PM2.5小时浓度预测

针对目前大部分PM_2.5预测模型预测效果不稳定、泛化能力不强的现状,以记忆能力较强的循环神经网络（RNN）和特征表达能力较强的卷积神经网络（CNN）为基础,采取Stacking集成策略对两者进行融合,提出了RNN-CNN集成深度学习预测模型。该模型不仅充分利用时间轴上的前后关联信息去预测未来的浓度,而且在不同层次上将自动提取的高维时序数据通用特征用于预测,以保证预测结果的稳定性。最后,对集成之前的RNN、CNN和集成之后的RNN-CNN模型,以2016年中国大陆地区1 466个监测站点的空气质量数据为样本进行实例验证,结果表明,RNN-CNN在PM_2.5时间序列预测上的表现明显优于集成之前的RNN和CNN,而且泛化误差更低,在34%站点上的拟合度超过0.97,该模型可用于大范围区域的PM_2.5小时浓度预测。     

融合图卷积神经网络和注意力机制的PM2.5小时浓度多步预测

PM_2.5小时浓度多为单步预测。为实现PM_2.5小时浓度的多步预测,基于“编码器-解码器”的序列-序列预测（Seq2Seq）模型,集合图卷积神经网络提取非欧式空间数据特征的能力以及注意力机制自适应关注特征的能力,提出了融合图卷积神经网络和注意力机制的PM_2.5小时浓度多步预测（GCN_Attention_Seq2Seq）模型。并与Seq2Seq模型和使用了图卷积神经网络、未使用注意力机制的GCN_Seq2Seq模型进行了对照,以2015—2016年北京市22个空气质量监测站点的空气质量数据为样本进行实例验证,结果表明,Seq2Seq模型和图卷积神经网络（GCN）可对PM_2.5小时浓度数据的时空依赖进行有效建模,注意力机制有助于减缓多步预测中的预测精度衰减,提升PM_2.5小时浓度多步预测的精度。GCN_Attention_Seq2Seq模型可有效应用于多种长度的PM_2.5浓度预测窗口。