CuO在CeO2和γ-Al2O3上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究

在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和Cu+)、分散状态和吸附特性有关.TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种,而在γ-Al2O3上只有一种还原物种.XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3/2结合能值与Cu2+和Cu+的标准结合能基本吻合,而CuO/γ-Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu2+的标准结合能. NO-TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温,而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO/γ-Al2O3表面的NO脱附峰温,说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO/γ-Al2O3,而NO在催化剂表面的分解活性大于载体.     

铁掺杂氮化碳的制备及其可见光催化性能

以尿素和硝酸铁为原料,采用浸渍法制备了不同Fe掺杂量的氮化碳复合催化剂,通过X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱等分析手段对催化剂进行了表征.结果表明,Fe的引入并未改变氮化碳的石墨相结构,且有效降低了氮化碳催化剂的禁带宽度,拓宽了催化剂对可见光的响应范围,提高了催化剂对可见光的利用率.光催化降解甲基橙(MO)的结果表明,不同Fe掺杂量复合催化剂的光催化活性明显优于单纯的氮化碳催化剂,其中以硝酸铁与氮化碳质量比为15%的掺杂量为最佳,反应6h降解率达到81.7%,4次循环使用后,催化剂稳定性较好.此外,该体系的光催化机理研究表明,O·-2是光催化体系中的主要活性物种.     

N,B,Fe-TiO_2催化剂的制备及其可见光催化性能

通过水热方法分别制备了N,B,Fe二元素掺杂和三元素掺杂的TiO2催化剂,并对各样品进行X射线衍射(XRD),紫外-可见漫反射(DRS),N2等温吸脱附、FT-IR等表征.制得的催化剂形貌为颗粒状,晶型主要以锐钛矿相为主,掺杂不影响催化剂的晶型,三元素掺杂TiO2催化剂具有较大的比表面积(220.1m2·g-1),三元素掺杂TiO2催化剂的禁带宽度为2.6eV.降解罗丹明B染料实验结果表明,N,B,Fe三元素掺杂的TiO2催化剂在400nm以上的可见光区有明显吸收,2h内降解率可达70.6%.分析表明,N,B的掺杂,减小了TiO2的带隙,Fe的掺杂,降低了光生电子和空穴复合的几率,三元素掺杂产生了协同效应,共同提高了TiO2在可见光的光催化效率.     

铜改性分子筛的低温NH3SCR性能研究

采用浸渍法制备了Cu ZSM 5、Cu beta、Cu USY和Cu SAPO 34四种铜改性分子筛催化剂,并评价了各个催化剂的NH3选择性催化还原（NH3 SCR）性能,同时通过X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2 TPR)、CO吸附红外(CO DRIFTS)、原位红外(In situ FTIR)等实验技术研究了不同Cu zeolite催化剂的物理化学性质及其对NH3 SCR性能的影响．结果表明,Cu ZSM 5和Cu beta在150 ℃时NO转化率可达到80%左右,表现出优异的低温活性,并且催化剂的温度窗口很宽,在170～400 ℃内都能够将NO完全转化．这很可能与这2种催化剂拥有较低的起始还原温度和较高的Cu+物种含量有关．原位红外研究表明,NH3先吸附在催化剂表面的Lewis酸位（Cu n+位）和Brnsted酸位上,进而参与SCR反应,且吸附在Lewis酸位上的NH3物种有更高的低温NH3SCR活性．     

Zr O2改性对 Cu O /γ-Al2 O3催化剂结构及 TPR性能的影响

本文用 XRD、 XPS、 T PR和 TG等技术研究了 Zr O2的改性对 Cu O /V-Al2O3催化剂的结构及还原性能的影响.实验结果表明 , Zr O2对 V-Al2 O3的改性会削弱表面铜物种与 V-Al2O3载体之间的相互作用 ,V-Al2O3表面的活性铜物种的数目增加 ,并有效地促进该铜物种的还原 ,从而提高了 Cu O /V-Al2O3催化剂对 CO 的氧化活性 .     

金属改性VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷氧化脱氢

在3%VOx/SiO2催化剂对正丁烷氧化脱氢(ODH)效果良好的基础上,采用共同浸渍的方法,添加金属Li、K、Ca、Sr、Al、Ni、Zn、Fe的金属氧化物为改进剂.实验结果表明:加入Li、Ca、Sr、Zn等金属虽然降低了催化剂的活性,但可以大大改善对正丁烷深度氧化的程度;Al、Fe不但降低了催化剂的活性,同时也使正丁烷深度氧化程度大增;K有利于正丁烷发生裂解反应,而不利于脱氢产物的生成;Ni可以显著改善C4烯烃的选择性,有利于1,3-丁二烯生成不利于正丁烯的生成,同时也降低了催化剂的活性.通过H2-TPR研究表明:NiO和VOx相结合形成了新物种,其还原温度介于两者之间;FeOx和VOx结合生成了更强氧化性物种;Li、K、Ca、Sr、Al、Zn改性后均未出现新的氢消耗峰,并且其氢消耗峰均向高温移动,说明金属改进剂的加入使钒活性组分更难被还原.     

Fe/SAPO-34催化乙醇脱水制乙烯的性能研究（英文）

采用浸渍法制备了一系列不同Fe负载量的改性SAPO-34分子筛催化剂.在一个常压连续固定床反应器中测试了影响催化剂活性的因素,其中包括反应温度,反应时间和空速.并用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂的结构和酸性进行了表征.结果表明:当Fe的负载量为1%,反应温度为300?C,乙醇质量空速为3.16 h-1时乙醇转化率和乙烯选择性分别达到99.88%和99.76%.     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂,并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明,适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化,催化剂表面酸性降低,氧化能力减弱,催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少,提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时,其丙烯酸选择性高达78.6%,得率可达48.5%。     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂，并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明，适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化，催化剂表面酸性降低，氧化能力减弱，催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少，提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时，其丙烯酸选择性高达78.6%，得率可达48.5%。     

NZH4与Fe(III)定向反应的研究

本文研究了温度、浓度比、pH及Cu(I)离子对N,H。与Fe( I)定介反应的影响，得出N,H:对Fe( I)的还原以单电子反应为主‘反应1)，同时存在部分四电子反应(反应2 ), N,H。四电子反应率随pH的增高、CFe3*)o/CN,H< )o浓度比的增大，温度的升高及添加微量Cu( j)离子而增大.     

核壳Fenton催化剂CuFe_2O_4@PDA-Cu的制备、表征及其活化H_2O_2降解染料的性能

为得到新型高效多相催化剂,有效去除废水中的染料,以Cu(Ac)_2与CuFe_2O_4@PDA为原料制备了催化剂CuFe_2O_4@PDA-Cu.通过IR、XRD、XPS、UV-Vis、DRS技术对催化剂的性能进行了表征,考察了温度、H_2O_2用量、催化剂用量、pH值、盐等对催化活性的影响.利用HPLC测定降解产物,采用自由基捕获和抑制实验进行机理验证,发现催化剂是核壳结构.温度升高、pH值升高、H_2O_2和催化剂用量的增加均有利于提高催化活性;氯化物、硫酸盐、硝酸盐和磷酸盐不影响催化效果,溴化物和亚硝酸盐降低了催化效果.得到的最优降解条件为:T=30℃,催化剂用量10mg·L~(-1),pH=9,过氧化氢用量10mmol·L~(-1),染料浓度30mg·L~(-1).最优条件下催化剂可循环使用4次以上;甲基橙、茜素红和罗丹明B的去除率为100%;染料R0213、O0118和B0115的去除率大于60%.降解产物有草酸、马来酸和CO_2.甲基橙、茜素红和罗丹明B降解后COD_(Mn)=2~4mg·L~(-1).水杨酸捕获·OH生成2.5-二羟基苯甲酸,叔丁醇抑制染料降解.结果表明,催化剂可活化H_2O_2产生·OH,·OH攻击染料分子开环降解直至矿化.该研究为开发高效多相催化剂,有效去除废水中的染料提供了科学依据.     

载体对负载型Zn催化剂上愈创木酚加氢脱氧(HDO)性能的影响

以SiO₂、Al₂O₃和HZSM-5、Re-HY分子筛为载体,以Zn为主要活性成分,研究了不同类型载体以及不同Si/Al比的HZSM-5分子筛负载Zn催化剂的愈创木酚加氢脱氧(HDO)反应性能。结果表明,催化剂的酸性是影响其加氢脱氧活性和产物选择性的主要因素,并且愈创木酚加氢脱氧转化为环己烷、BTX（苯、甲苯、二甲苯）等完全脱氧产物的活性,与催化剂的总酸量、酸中心强度具有一定的相关性。     

载体对负载型Zn催化剂上愈创木酚加氢脱氧(HDO)性能的影响

以SiO₂、Al₂O₃和HZSM-5、Re-HY分子筛为载体,以Zn为主要活性成分,研究了不同类型载体以及不同Si/Al比的HZSM-5分子筛负载Zn催化剂的愈创木酚加氢脱氧(HDO)反应性能。结果表明,催化剂的酸性是影响其加氢脱氧活性和产物选择性的主要因素,并且愈创木酚加氢脱氧转化为环己烷、BTX（苯、甲苯、二甲苯）等完全脱氧产物的活性,与催化剂的总酸量、酸中心强度具有一定的相关性。     

高水热稳定性加氢脱氧催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)的制备及其性能研究

分别采用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了具有高水热稳定性的Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)载体,并通过浸渍法制得高分散Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)催化剂,分析了短链脂肪醇作为氢供体用于香兰素加氢脱氧反应的催化性能.实验结果表明,复合氧化物催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)具有高的水热稳定性和优良的加氢脱氧活性,且Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2较Pt/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2的催化性能更胜一筹,催化剂的加氢脱氧性能与其表面的酸性质以及贵金属Pt在载体上的高度分散有关.短链脂肪醇作为含氢的有机小分子,可作为氢源替代氢气,是理想有效的氢供体.     

骨架金属催化剂上阿维菌素选择加氢的研究

采用骨架金属催化剂,考察了各种反应条件对阿维菌素选择性加氢反应的影响．结果表明,骨架金属催化剂对阿维菌素的选择性加氢显示出较好的活性和不同的选择性．在适宜的实验条件下,RaneyCo催化剂对阿维菌素的四氢产物3,4,22,23-四氢阿维菌素的产率可高达96．7％．磷钼酸改性后的RaneyCu催化剂可抑制多余的活性中心,使阿维菌素不至于被过度氢化,从而提高了阿维菌素的二氢产物伊维菌素的选择性．     

改性磁铁矿/H_2O_2非均相类Fenton体系催化降解橙黄Ⅱ的研究

为了提高非均相类Fenton体系的催化效率,采用浓硫酸对磁铁矿粉进行表面改性,得到改性磁铁矿(M-Fe_3O_4).探究以M-Fe_3O_4为催化剂的非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ的氧化降解效果,并考察M-Fe_3O_4投加量、H_2O_2投加量、反应初始pH值等因素对橙黄Ⅱ脱色率和TOC去除率的影响.XRD、TEM和FT-IR表征结果表明,表面改性后M-Fe_3O_4粒径减小,比表面积增加,且表面覆盖硫酸铁混盐等活性组分.与磁铁矿/H_2O_2和FeSO_4/H_2O_2两体系相比,M-Fe_3O_4/H_2O_2非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ(初始浓度为500mg·L~(-1))的降解效率明显提升.在最佳反应条件(pH=6,M-Fe_3O_4投加量为0.25g·L~(-1),H_2O_2投加量为4mL·L~(-1))下,橙黄Ⅱ脱色率达到92%,TOC去除率达到47%,为实际废水处理应用提供了实验支撑.     

过渡金属修饰对铜铈催化剂在选择性脱除CO反应中催化性能的影响

过渡金属（Mn、Fe、Ni、Zn、Co）修饰对铜铈催化剂的催化性能有明显的影响．Fe和Co的修饰对铜铈催化剂的CO氧化活性有较明显的促进作用,在110℃时,CO的转化率即达到99％;尤其Co的修饰增加了铜铈催化剂上CO转化率为99％的温度‘窗口’宽度约30℃,而Mn、Ni和Zn的修饰对铜铈催化剂的CO氧化活性则有一定的抑制作用．但不同过渡金属修饰对铜铈催化剂的氧化选择性均有明显的提高．     

Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响

采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH-TPD和H2-TPD等技术对催化剂进行了表征。结果表明,Pd的加入提高了Au/CeO2催化剂的活性和氢气选择性,当Au/Pd