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碳/磷二元团簇的激光溅射产生、光解及结构研究 总被引:5,自引:0,他引:5
在串级飞行时间质谱仪上用532nm激光溅射碳/磷混合样品,所得团簇分为两类:碳/磷二元团簇离子和纯碳团簇离子的相对强度随样品中磷含量的增加而变强,说明磷对纯碳团簇离子的形成具有重要作用,而在所形成的碳/磷二元团簇中,正离子主要有CnP^+2(0〈n〈30),CnP^+3(0〈n〈22)两类,而负离子则较多,有CnP^-(0〈n〈20),CnP^-2(0〈n〈30),CnP^-3(n为2-30间的偶 相似文献
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硫与金属元素所形成的二元团簇具有很多重要的特性,已受到人们的普遍重视.用激光-串级飞行时间质谱仪,我们曾研究了硫与过渡金属钽、铁等的二元团簇.最近我们选取主族金属元素铝,研究了铝硫团簇的形成及其光解,实验结果表明,与钽硫或铁硫团簇相比,铝硫团簇无论在其组份构成还是在其光解方面,都表现出鲜明的特有规律性.实验的主要参数如下:溅射用激光为Nd:YAG 二倍频,其输出强度控制在约10~7W·cm~(-2),激光的重复频率10Hz 样品位于激光束的焦点附近,由焦距f=50cm 的透镜调整其聚焦状 相似文献
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利用激光溅射法直接产生了锰/磷、钛/磷二元团簇正、负离子MxPy±(M=Mn、Ti),并用串级飞行时间质谱仪研究了团簇离子的组成与激光光解规律.实验表明钛与磷间成簇的能力强于锰与磷间成簇的能力,且MPy+(M=Ti、Mn)团簇离子系列表现出峰强度随所含磷原子数目的奇偶性变化,这可能与P4结构的特殊稳定性有关.激光光解实验表明,失去中性P2、P4的通道为主要光解通道.随着团簇离子的生长,锰/磷团簇正离子逐渐由富磷簇向富金属簇过渡,钛/磷则趋向于形成钛原子数目与磷原子数目接近相等的团簇正离子,而二者与磷形成的团簇负离子MxPy-(M=Mn、Ti)逐渐趋向于x≈y,随样品中磷含量增加,锰/磷易形成富磷簇,钛/磷的组成趋向不改变. 相似文献
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用532nm的Nd:YAG激光直接溅射铬/磷粉末混合物样品产生铬/磷团簇,并用串级飞行时间质谱仪研究了二元团簇的组份分布及紫外激光光解规律.实验表明,铬/磷极易形成富磷的二元团簇离子,CrPm+团簇离子系列表现出明显的奇偶振荡效应,且CrP4+,CrnP8+(n=1~4),Cr4P9+,Cr5P11+,Cr6P12+和Cr8P14+等为质谱中丰度较大的离子,不随样品组成的变化而变化,光解时主要以失去中性P2和P4的方式进行解离,尝试对其电子结构进行推测.并与铬/硫二元团簇的形成和光解结果作简单对比. 相似文献
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激光溅射下原子团簇生长的非平衡动力学 总被引:2,自引:1,他引:2
以激光溅射的方式,可以产生不同尺寸与组分的原子团簇.但是对这些团簇的生长过程,却一直缺少比较深入和细致的研究.本文结合激光真空溅射石墨的实验条件,考虑了激光能量、体系膨胀、环境压力、热量辐射等诸多因素,建立了在该条件下碳原子团簇生长的物理模型,得出了相应的动力学方程的数值解.计算结果表明:每个激光脉冲溅射出约8×10-9mol(5×1015个)粒子,它们产生时的初始压力约为2×105Pa.由于扩散等因素,团簇的形成反应在785μs后已不可能进行,但是各团簇产物的产率在反应开始后0.4μs左右已达到最大值,在约1.5μs内反应即已基本完成,因为此后原子团簇的尺寸分布不再有显著的差异. 相似文献
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以激光溅射的方式,可以产生不同尺寸与组分的原子团簇.但是对这些团簇的生长过程,却一直缺少比较深入和细致的研究.本文结合激光真空溅射石墨的实验条件,考虑了激光能量、体系膨胀、环境压力、热量辐射等诸多因素,建立了在该条件下碳原子团簇生长的物理模型,得出了相应的动力学方程的数值解.计算结果表明:每个激光脉冲溅射出约8×10-9mol(5×1015个)粒子,它们产生时的初始压力约为2×105Pa.由于扩散等因素,团簇的形成反应在7.85μs后已不可能进行,但是各团簇产物的产率在反应开始后0.4μs左右已达到最大值,在约1.5μs内反应即已基本完成,因为此后原子团簇的尺寸分布不再有显著的差异. 相似文献
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Ag/Se二元团簇的形成以及Ag与Se团簇反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用飞行时间质谱仪研究了激光直接溅射Ag/Se混合样品产生的二元团簇以及团簇正离子的光解行为;并用串级溅射反应装置研究了Ag和Se正负离子产物.在直接溅射产生的Ag/Se二元团簇中,正离子主要系列是:[(Ag2Se)nAg+],[(Ag2Se)nAg3+];负离子主要系列是:[(Ag2Se)nAgSe-],[(Ag2Se)nAgSe2-],[(Ag2Se)nSe-].团簇正离子的光解结果表明,同样条件下Ag/Se二元团簇正离子光解比率比Ag/S大.在Ag和Se样品串级溅射实验中,主要得到AgSen+(n=4~9)和AgSenSe-(n=4~7)系列的产物,在AgSen+系列中,n=4,6时丰度较大.这表明串级溅射反应和直接溅射二元混合样品两种过程中成簇机理是不同的. 相似文献
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铜硫团簇离子的形成与光解 总被引:1,自引:0,他引:1
本文首次报导用激光溅射方法产生了铜硫团簇离子Cll。S:,并对其进行了紫外激光解离,得出了团簇离子的组成及光解规律.与以前关于过渡金属与非金属的二元团簇研究结果[‘-‘]有所不同,铜是具有满壳层d电子结构的过渡金属元素,这使得无论是所产生的团簇的组份,还是其光解规律,都表现出了明显的特点.本文在分析铜硫团簇离子的形成和光解规律的基础上,初步讨论了团簇的结构特征以及过渡金属满壳层d电子结构对团簇的形成与结构的影响.实验是在本实验室自制的串级飞行时间质谱仪上进行的,有关仪器的详情参见文献问.所用样品为:… 相似文献
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通过比较激光烧蚀E1/E2 (代表Ge/Sn, Ge/Pb和Sn/Pb) 和Co/E (E为Ge、Sn、Pb)混合样品形成的二元团簇负离子飞行时间质谱分布和谱峰的相对强度及形成的幻数团簇离子峰,发现E1/E2二元团簇离子中原子量大的锗分族元素在团簇离子中占主要组分,而原子量小的元素则少量掺杂,其组成和分布特点说明其结构和性质与纯E团簇离子相似,可能的结构为该类负离子团簇所有原子都在笼结构的骨架上;对于二元团簇离子GeSn9-、GePb9-和SnPb9-其结构可能是双帽反四棱柱构型,只是每个原子均为骨架的一部分.而对激光烧蚀过渡金属钴与锗分族元素的混合物的研究发现,反应形成了丰富的Co/E二元合金团簇负离子,分析发现该类簇离子为钴内包覆于E(锗分族元素)笼状结构.幻数离子CoGe10-、CoSn10-和CoPb10-可能具有双帽四角反棱柱结构,而CoPb12-可能具有二十面体构型,钴原子均为笼状结构的中心. 相似文献
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Transition metal-sulfur binary cluster ions were produced by direct laser ablation and analyzed with the first stage time-of-flight mass spectrometer (TOF-MS). It was found that the distribution of the strong peaks of the stable cluster ions in the TOF-MS were not appreciably affected by the composition of the sample. The composition of the most stable metal-sulfur cluster ions, MnSm are different for various transition metals: Cu, n = 2m + I and n = 2m; Zn, m = n; Mn, m = n; Fe, m = n, m = n ?1 and m = n ? 2; Co, m = n ? 1, m = n ? 2, m = n ? 3, m = n ? 4 and m = n ? 5; Cr, m = n and m = n + 1; Ta, m = n + 1 and m = n + 2. Cluster ions can be selected by a mass gate, and photolyzed by an excimer laser. The photodissociation product ions were analyzed with the second stage TOF-MS. These product ions were mainly the more stable cluster ions as those given in the first stage TOF-MS. 相似文献
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Mn/Se,MnO2/Se和Mn/SeO2体系形成的团簇离子的质谱研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用飞行时间质谱法研究了激光直接溅射Mn/Se混合样品产生的二元团簇、团簇的光解行为及溅射MnO2/Se和Mn/SeO2样品产生的团簇正负离子。在Mn-Se二元团簇中,(Muse)n+是正离子的主要组分,[(Muse)nSe]-是负离子的主要组分。当n<5时,(Muse)n+的紫外光解有多种通道;n≥5时光解以剥落MuSe方式进行。激光直接溅射MnO2/Se,Mn/SeO2两种体系产生的正负离子极为相似,符合团簇的气相聚合生长机理。正离子中(Mno)n+是主要组分,负离子中Sen-,(SenO)-和(SéO3)-是主要组分。 相似文献
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用串级飞行时间质谱仪结合激光直接溅射的方法产生了铜/硒二元团簇正负离子,正离子主要系列为(Cu2Se)nCu+和(Cu2Se)n+,负离子主要系列为(Cu2Se)nCuSe-和(Cu2Se)nSe-;研究了团簇正离子的紫外光解.结果表明,光解产物主要是一级谱中丰度较大的一些离子.用密度泛函方法(DFT)对Cu3Se-,Cu3Se2+的稳定构型及光解通道进行了理论计算,解释了实验中观察到的现象. 相似文献